大连化物所王峰/罗能超,最新ACS Catalysis

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第一作者:Shiyang Liu

通讯作者:罗能超,王峰

通讯单位:中国科学院大连化学物理研究所


论文速览:

本研究通过建立从Pt/TiO2光催化剂到二甲醚(DME)的空穴转移通道,DME的C–H键断裂,提供由乙二醇二甲醚(GDE)和低聚物组成的H2和柴油添加剂。

研究中发现,吸附在Pt/TiO2上的水通过与Pt/TiO2表面和DME形成氢键促进了空穴转移。由于这种氢键作用,光生空穴从Pt/TiO2被水提取并最终转移到DME。

这一过程显著提高了柴油燃料和氢气的产量,分别增加了8.7倍和12.4倍。本工作为从丰富的原料生产两种燃料提供了一条新途径。 


图文导读:

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图1:水介导的空穴转移机制示意图。


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图2:电荷密度差(CDD)、最高占据晶体轨道(HOCO)和投影态密度(PDOS)分析。


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图3:光催化DME共生产的反应结果。


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图4:光催化DME共生产的反应机理研究。


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图5:水对光催化DME共生产促进机制的研究。


总结展望:

本研究的亮点在于通过水介导的空穴转移机制,实现了DME的高效C-H键断裂,从而生产了柴油燃料添加剂和氢气。实验数据显示,与没有水相比,产品产量显著提高,柴油燃料添加剂的产率增加了8.7倍,氢气的产率增加了12.4倍。

此外,通过调整半导体-溶液界面上的空穴转移动力学,本研究为C-H键断裂提供了一种新的策略。这不仅为生产清洁能源开辟了新途径,也为光催化领域的研究提供了新的视角和方法。


文献信息:

标题:Water-Mediated Photocatalytic Coproduction of Diesel Fuel Additives and Hydrogen from Dimethyl Ether

期刊:ACS Catalysis

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