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第一作者:Chao-Hai Gu,Song Wang
通讯作者:俞汉青,江俊,张爱勇
通讯单位:中国科学技术大学,合肥工业大学
俞汉青,中国科学技术大学杰出讲席教授,中国工程院院士。国家杰出青年基金获得者(2006)、教育部特聘教授(2007)、全国模范教师(2009)、教育部创新团队负责人(2012)、科技部创新团队负责人(2016) 、国家自然科学基金委创新群体负责人(2018)、全国先进工作者(2020)。长期开展水污染控制的基础研究、技术研发和实际应用工作。
江俊,中国科学技术大学化学与材料科学学院教授,博士生导师。2013年获批国家科技部青年973项目负责人并于2018年获结题优秀,2020年获自然科学基金委杰出青年基金资助。主要从事理论化学研究,发展融合人工智能与大数据技术的量子化学方法,聚焦于复杂体系内电子运动模拟,研究在多个物理与化学应用领域(能源催化、功能材料、光化学、谱学)中的实际问题。
张爱勇,合肥工业大学,土木与水利工程学院,教授、博导。围绕水污染控制物化技术的关键科学问题,先后主持国家自然科学基金3项、中央部属高校科研项目3项、博士后科学基金1项和各类科研平台项目5项,作为研究骨干参与国家重大基础研究计划1项。
论文速览
开发对水净化有效的环保催化剂,同时尽量减少氧化剂的使用,是至关重要的。在本研究中,我们提出了一种无金属的氮/氟双活性位点催化剂,增强了单线态氧(1O2)的选择性和利用效率,用于水的净化。
先进的理论模拟揭示了协同的氟-氮相互作用调节电子分布和极化,创造了不对称的表面电子构型和电子缺乏的氮空位。这些特性触发了从过硫酸氢盐(PMS)选择性产生1O2,并改善了邻近活性氧物质的利用,这得益于氟-碳路易斯酸吸附位点上的污染物富集。利用这些见解,研究者通过蒙脱石(MMT)辅助热解合成了催化剂(NFC/M)。
这种方法利用MMT作为原位层叠模板的作用,实现了碳、氮和氟前体的可控分解,从而产生了具有增强结构适应性、活性位点可接近性和“传质”能力的催化剂。NFC/M在苯酚降解效率上比单活性位点类似物提高了290.5倍,超过了大多数基于金属的催化剂。这项工作不仅强调了在催化剂设计中精确的电子和结构调控的潜力,而且推动了有效和可持续的水净化解决方案的发展。
图文导读 图1:Nv-NFC对催化剂电子结构的影响,以及PMS在不同氮空位上的吸附和活化的自由能图。
图2:NFC/M催化剂的制备过程、形态和结构。
图3:NFC/M的电子和原子结构。
图4:NFC/M在PMS激活下选择性产生1O2的性能和机制。
图5:通过协同双活性位点模型实现的类芬顿性能。
文献信息
标题:Tuning electronic structure of metal-free dual-site catalyst enables exclusive singlet oxygen production and in-situ utilization
期刊:Nature Communications DOI:10.1038/s41467-024-50240-0