Nature Catalysis:双原子催化

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如何从乙烯中去除乙炔是生产聚乙烯工艺技术的关键,有鉴于此,瓦伦西亚理工大学Antonio Leyva-Pérez、巴伦西亚大学Emilio Pardo、卡拉布里亚大学Donatella Armentano将结构明确的Pd1-Au1双原子位点修饰在MOF结构的壁上。

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在含有高浓度乙烯的反应气(1 %乙炔、89 %乙烯、10 % H2)进行乙炔的半加氢催化反应中,乙炔的转化率达到≥99.99 %(乙炔浓度≤1 ppm),乙烯选择性达到>90%。

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这种Pd1-Au1/MOF的表观活化能仅为~1 kcal mol-1,能够在35 ℃进行催化反应,此外该催化剂能够在>100 ℃窗口进行工作,反应物通量(66000 ml gcat-1 h-1)达到工业需求。

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作者通过实验和理论计算结合研究反应机理,结果显示Pd和Au原子之间、金属原子与MOF之间都具有协同催化作用,通过这些协同作用使得半加氢催化反应的能垒基本为零。

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参考文献:

Ballesteros-Soberanas, J., Martín, N., Bacic, M.et al. A MOF-supported Pd1–Au1 dimer catalyses the semihydrogenation reaction of acetylene in ethylene with a nearly barrierless activation energy. Nat Catal (2024).

 

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