成果斐然，这个团队，连发1篇Nat. Mater.+2篇JACS

前  言

2024年2月26日和28日，华中科技大学翟天佑教授团队与其他课题组合作在Nat. Mater.和J. Am. Chem. Soc.上连续发表了三篇最新成果，即“Fibration of powdery materials”、“Room-Temperature Magnetic-Induced Circularly Polarized Photoluminescence in Two-Dimensional Er2O2S”和“Does a Higher Density of Active Sites Indicate a Higher Reaction Rate?”。下面，对这三篇成果进行简要的介绍！

1 Nat. Mater.：粉状材料的纤维化

 

将粉末无损加工成具有丰富结构和功能可能性的宏观材料具有不可估量的科学意义和应用价值，但使用传统加工技术还是一个挑战。基于此，华中科技大学李会巧教授和翟天佑教授、浙江农林大学孙庆丰副研究员（共同通讯作者）等人报道了一种通用的粉末纤维化策略，成功地将包括11种元素、33种氧化物、5种碳化物、2种氮化物、1种磷化物、2种硫化物、4种有机物和几种杂化物在内的各种粉末转化为120多种均匀的微/纳米纤维，并很好地保留了粉末的固有结构和性能。 

通过使用二维（2D）纤维素作为介质，干燥时的收缩力驱动它携带分散良好的客体颗粒收缩和卷曲成纤维，使得该策略具有广泛的适用性，适用于各种粉状材料，无论其成分、形态、粒度和密度如何。即使是混合了十种不同材料的更复杂的来宾粉末也可以转化为具有高度均匀的纤维形状和均匀元素分布的变性客体-组装纤维（GAFs）。此外，纤维直径及其客体含量可以在很大范围内轻松调整，这些具有智能设计的纤维可以根据不同的应用进一步定制和加工成块、气凝胶、膜和电线。该策略提供了一个智能构建块库，使用该库可以定制高性能人工材料，从而呈现出无限的可扩展性和可组合性(图1a)。 

  图文导读

 

图1-1. GAFs的示意图和形态概述

图1-2. GAFs的结构表征

图1-3. 可控的GAFs

图1-4. GAFs的力学性能与多功能集成设计 

总之，作者报道了一种通用的、温和的纤维化策略，用于从粉末到微/纳米纤维的各种材料，并保持了粉末颗粒的精确纳米结构和功能。纤维的形成主要是由客体分散的2D纤维素异构体的物理收缩和轧制引起的，因此不需要复杂的化学试剂和合成过程。纤维化策略对各种粉末材料显示出高度的可行性和广泛的适用性，并成功地加工了60多种粉末，包括包含元素、化合物、有机物和混合混合物的粉末，以及十种不同的粉末混合物，制成了100多种纤维样品。人造材料可以定制各种几何形状，如线状、气凝胶状、块状、膜状等，在宏观应用中具有多种功能，性能得到充分表达和扩展，为功能材料的设计和施工提供了无限的组合。 Fibration of powdery materials. Nat. Mater., 2024.

2 JACS：2D Er2O2S中室温磁诱导圆偏振光致发光 

 

具有自旋极化的二维（2D）材料具有实现下一代自旋电子应用的巨大潜力，但是由于热波动，2D材料的自旋极化通常在低温下产生，严重阻碍了其进一步应用。基于此，华中科技大学翟天佑教授和周兴教授（共同通讯作者）等人报道了一种2D Er2O2S薄片的室温本征磁诱导圆极化光致发光（PL）。在文中，作者采用Sn-辅助化学气相沉积（CVD）法制备了2D Er2O2S薄片。

从液态He温度极限到室温，2D Er2O2S的geff系数保持在-6.3左右，与温度无关。在2D Er2O2S中，这种异常的温度依赖磁诱导圆极化PL与以往的材料完全不同，以往的材料都是由于热波动而随着温度的升高而减小塞曼分裂。本文利用温度相关的拉曼实验和理论计算探讨了2D Er2O2S中由弱电子-声子耦合引起的可忽略的热波动引起的异常现象，同时本研究还将为2D材料的自旋电子学开辟新的机会。

 图文导读 

 图2-1. 2D Er2O2S的合成、生长机理、表征和DFT计算 

图2-2. Er2O2S的PL光谱 

图2-3. 在10 K下，8.1 nm厚Er2O2S的磁诱导圆极化PL漂移

图2-4. Er2O2S薄片的磁诱导圆极化PL的温度依赖性

图2-5. 具有自旋极化的2D材料性能 

总之，作者展示了在2D Er2O2S薄片上室温下本征磁诱导圆极化PL。在磁场作用下，2D Er2O2S薄片呈现由塞曼分裂引起的圆形极化PL。在10 K时，2D Er2O2S的geff系数为-6.3。同时，温度对Er2O2S中磁诱导圆极化PL的影响很小，可以忽略不计。此外，温度相关拉曼和理论计算表明，Er2O2S中的电子-声子耦合非常弱，可解释这种异常现象。本工作突出了用2D材料实现室温自旋光子器件的潜力。

Room-Temperature Magnetic-Induced Circularly Polarized Photoluminescence in Two-Dimensional Er2O2S. J. Am. Chem. Soc., 2024. 

 3 JACS：活性位点密度越高=反应速率越高？ 

阐明反应速率与催化剂性能之间的关系，对于开发高效催化剂至关重要。其中，催化学界的共识是，催化活性位点的密度越大，反应速率越高。基于此，华中科技大学翟天佑教授和赵英鹤副教授（共同通讯作者）等人报道了利用能够模拟气体分子电化学形成的分子动力学（MD）模拟，证明了这种观点对于电催化制气是有问题的。

模拟结果表明，较高的催化活性位点密度并不一定意味着较高的反应速率—较高的活性位点密度可能导致反应速率的降低。具体而言，由于产生的气体分子聚集在催化位点附近，催化活性位点的高密度可能导致反应速率的降低。进一步分析表明，这种异常现象是由于产生的气体分子聚集在催化位点附近。本工作挑战了共识，为更好地开发产气反应电催化剂奠定了基础。

图文导读 

图3-1. 工作中使用的初始多相模型的示意图 

图3-2. 在-0.25 V时覆盖率与产气速率之间的关系

 

图3-3. 催化位点密度与反应速率异常关系的形成机制

总之，团队证明了对于电催化生产气体，更高的催化位点密度并不一定意味着更高的反应速率，更具体而言，高密度的催化位点可能导致反应速率的降低。深入分析表明，这种异常现象是由于产生的气体分子聚集在催化位点附近，阻碍了反应的进行。因此，传统的观点—催化位点密度越大，反应速率越高—对于电催化产气是有问题的，从而为高效产气反应电催化剂的发展奠定了基础。

Does a Higher Density of Active Sites Indicate a Higher Reaction Rate？. J. Am. Chem. Soc., 2024.