#今日论文推荐# 在模拟水如何冻结时，人工智能打破了僵局

分子模拟为了解均匀冰核形成的微观机制提供了有价值的见解。虽然经验模型已被广泛用于研究这一现象，但迄今为止，基于第一性原理计算的模拟已被证明过于昂贵。即使是近期，由于量子力学计算的计算成本过高，大部分人认为以量子精度模拟冰核形成是不可能的。

机器学习的最新进展使这些计算变得易于处理，从而大大扩展了基于从头计算量子力学理论的分子动力学的应用领域。

普林斯顿大学（Princeton University）的研究人员应用人工智能来预测过冷水中冰核的形成速率，并在不依赖经验力场的情况下研究与成核相关的其他量，尽管引用了经典成核理论的组织框架。这项工作是朝着，在更现实的环境和化学反应发挥重要作用的条件下，模拟成核过程，迈出的重要一步。

该研究以「Homogeneous ice nucleation in an ab initio machine-learning model of water」为题，于 2022 年 8 月 8 日发布在《PNAS》。

过冷液态水中的冰结晶是自然界中最具代表性的相变之一。它在调节地球气候和许多应用中至关重要，例如人工云播种、冷冻保存和食品加工。分子模拟已被证明是一种宝贵的工具，可以深入了解这一过程的分子水平细节，并在实验不易接近的条件下进行预测。

例如，犹他大学（The University of Utah）的 Lupi 团队考虑了堆积无序（即存在六边形和立方冰的交替层）对成核率的影响，犹他大学的 Sanz 团队则使用了超过 100,000 个分子的系统来计算低过冷度下的成核率。

然而，迄今为止进行的冰成核模拟采用了相对简单的经验模型，例如水 mW 的粗粒单原子模型或四点刚性 TIP4P 水模型。研究这种现象的另一种途径是使用从头算分子动力学（MD）。

在这种技术中，作用在原子核上的力来自电子结构计算。与经验模型不同的是，从头算势能面不依赖经验信息，捕捉原子之间复杂的键合行为，并描述化学键的形成和断裂。多体电子薛定谔方程的解通常难以处理，在这种情况下广泛使用的近似是 Kohn-Sham 密度泛函理论 (DFT)。然而，由于计算成本高，从头算 MD 的应用几十年来一直局限于模拟相对较小的系统（~1,000 个原子）和短时间（~100 ps）。这种限制排除了从第一原理研究冰核的可能性。

这个难题的一个解决方案是使用机器学习算法，该算法能够学习从 DFT 数据中获得的能量和力。以这种方式构建的机器学习原子间模型以高保真度再现了从头算势能面，比 DFT 快了几个数量级，并且还显示出随原子核数量的线性缩放。这种模型最近已应用于研究硅和镓中的晶体成核。然而，先前使用第一性原理模型的模拟只探索了相对较大的过冷，几千个原子的系统能够包含所需的晶体簇。

在这里，普林斯顿大学的研究人员使用水的从头算机器学习模型计算冰核率。研究人员采用种子技术和多达 300,000 个原子的系统，以便在广泛的过冷范围内获得成核率。其结果使研究人员能够将来自第一原理的模型的预测与成核率的直接实验测量进行比较。虽然该团队只明确地模拟了六边形冰簇，但他们使用具有堆积无序的冰的化学势模型考虑了堆积无序的影响。

论文题目：Homogeneous ice nucleation in an ab initio machine-learning model of water
详细解读：https://www.aminer.cn/research_report/62f4f5797cb68b460f00c393https://www.aminer.cn/research_report/62f4f5797cb68b460f00c393
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