12种新型Full-Heusler化合物X2YTe （X = Na， K, Rb, Cs）热电第一性原理研究

Adv. Funct. Mater. 2024, 2410983 

https://doi.org/10.1002/adfm.202410983

摘要

在本研究中，采用先进的第一性原理计算结合自洽声子理论和玻尔兹曼输运方程来评估新型fullheusler材料X2YTe (X = Na， K, Rb, Cs；Y = Zn, Cd, Hg)。这些材料具有较低的地层能，便于在标准条件下合成。分析表明，由于Y原子的扰动效应，晶格非谐性随X原子质量的增加而增加，随Y原子质量的减少而减少。

识别出显著的扰动效应，促使纳入高阶非谐波效应。通过重新规范化声子光谱和计算三声子和四声子散射，揭示了这些化合物中低晶格热导率背后的机制。

低晶格热导率和高功率因数的结合导致在最佳掺杂浓度和温度下具有显著的热电优值。值得注意的是，除Na2ZnTe和Na2HgTe外，其他材料均超过了长期存在的小于3的优值记录，其中Rb2ZnTe在700 K，n型掺杂浓度为2 × 10 19时，，优值达到8.11。

包含自旋轨道耦合导致热电性能值降低不到10%，强调了这些材料优越的热电性能。

结果

Full-Heusler化合物X2YTe (X = Na， K, Rb, Cs；Y = Zn, Cd, Hg)X、Y和Te原子分别用绿色、浅蓝色和粉红色的球表示。

12种Full-Heusler化合物X2YTe （X = Na， K, Rb, Cs）的晶格常数、体积、键长、ICOHP和Bader有效电荷等

计算Bader有效电荷的详细信息，包括每个原子上的电荷，每个原子周围真空中的电荷和原子体积。

12种Full Heusler化合物X2YTe (X = Na， K, Rb, Cs；Y = Zn, Cd, Hg）的ELF

12种Full-Heusler化合物的温度依赖性声子谱。在T = 0和700k之间。

计算了300 k时各原子的有效弹性系数k、kmin / kmax之比、各原子的均方位移和 ，并比较不同的格林奈森常数。

12种Full-Heusler化合物3ph， 4ph和3ph+4ph的SRs在SCP模型下，在300 K下随Y原子的变化而变化。

在SCP+3,4ph近似下，计算了这12种Full-Heusler化合物在300 K时的同位素散射。

12种Full-Heusler化合物P3、P4和P3+P4相空间在SCP模型下在300 K下随Y原子的变化而变化。

12种Full - Heusler化合物在SCP近似下热熔随温度的变化趋势

12个Full-Heusler化合物在SCP+3,4ph模型下得到的在300 K下的𝜅L（𝜔）和累积𝜅L。

12种Full-Heusler化合物在300 K下分别在HA模型和SCP模型下群速度

12种Full-Heusler化合物在0-700 K温度范围内，计算了HA+3ph、HA+3,4ph、SCP+3ph和SCP+3,4ph四种模式下的温度依赖的𝜅L。

使用8×8×8和10×10×10 q点网格比较了κL的温度依赖性，

12种Full-Heusler化合物在SCP+3,4ph模型下𝜅L的变化趋势

K2HgTe散射速率和散射相空间对比，将3ph SRs和P3分解为两个过程

将4ph SRs和P4分解为三个过程：分裂、重组和再分配。进一步将4ph散射分解为N过程和U过程，并给出它们的比值，以及在300 K时，不同模型的𝜅L随晶界尺寸的变化趋势。

12种Full-Heusler化合物利用PBE泛函计算的投影电子能带结构和电子态投影密度。HSE06泛函的带隙值

12种Full-Heusler化合物在p型和n型掺杂下，电输运性能在0 ~ 700 K之间的分布。

12种Full - Heusler化合物在p型和n型掺杂下的热电zT值在0 ~ 700 K之间的分布。

在700 K下n型掺杂时考虑和不考虑自旋轨道耦合（SOC）的Rb2ZnTe和Cs2HgTe的zT值