单结晶体管的导电特性_沈少华课题组Nano Res.: 通过局域原子结构调控强化单结pSi/WO3光阴极光电催化产氢性能...

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第一作者：周梧

通讯作者：沈少华教授

通讯单位：西安交通大学

论文DOI：10.1007/s12274-020-3223-9

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自发的表面钝化反应和较差的表面反应动力学性能是制约p-Si光阴极光电催化性能的主要因素。本工作使用脉冲激光沉积法制备了单结p-Si/WO3光阴极。单结p-Si/WO3光阴极表现出了优异且稳定的光电催化产氢性能，大幅减小了产氢反应过电位。结果表明，WO3层能够有效地消除p-Si表面的费米能级钉扎效应，显著降低光阴极/电解质溶液界面电荷迁移阻力。通过调控脉冲激光沉积过程中氧分压，可以协同优化WO3的金属共价键共轭程度、WO6八面体结构对称性和氧空位浓度，极大促进了光生载流子的分离和传输。与此同时，光阴极表面产生的能带弯曲可以提供高达500 mV的光电压，有效驱动光生载流子向光阴极表面的迁移，从而显著增强光阴极的光电催化性能。本工作为设计具有可控局域原子结构的光阴极，实现高效稳定的光电化学分解水反应提供了一种简单有效的方法。

背景介绍

光电化学分解水作为一种有前景的清洁能源转化技术，为全球气候变化和能源危机提供了解决方案。光电化学分解水技术在实际应用过程中的关键在于寻找低成本且稳定的光电极材料和实现光生载流子的有效分离及迁移。对于p-Si光阴极而言，高效光电催化分解水制氢主要有两方面制约因素。一是当p-Si与水溶液直接接触时，表面迅速形成绝缘SiO2层，导致光阴极表面钝化；二是高密度表面态引起的费米能级钉扎效应导致表面反应速率极其缓慢。因此，通过表面改性方法对p-Si进行保护，同时降低表面态密度，是获得具有优异光电催化性能p-Si光阴极的关键。负载贵金属可以有效改善光阴极表面反应动力学性能，然而高昂的成本限制了其实际应用。近年来，通过负载氧化物半导体来增强光阴极光电催化性能的工作取得了一定进展。然而，大部分工作的思路是通过增加基底的光吸收性能、增大电化学表面活性面积以及设计连续“结”结构来强化光阴极光电催化性能。从氧化物半导体的本征性质，尤其是局域原子结构出发，设计拥有优异光电催化性能的光阴极的报道仍然很少，缺乏对相应机理的深入研究。本文从局域原子结构调控的角度来设计性能优异的