定制NaBH4, LiBH4,Mg(BH4)2以及MgH2等轻金属储氢材料/氢氟酸不完全蚀刻块状Mxene-Ti2CTx的室温储氢机理

定制NaBH4, LiBH4,Mg(BH4)2以及MgH2等轻金属储氢材料/氢氟酸不完全蚀刻块状Mxene-Ti2CTx的室温储氢机理

通过氢氟酸不完全蚀刻Mxene开发了一种高容量的室温储氢材料---块状Ti2CTx (T为官能团)。该材料在室温和相对安全的60 bar压力下储存8.8 wt%的氢气，几乎是已报道的相同压力下的较高储氢能力的两倍！即使在大气环境下（25℃，1 bar），块状Ti2CTx仍然能够保留约4wt%的氢气。值得一提的是，Ti2CTx材料中的储氢是稳定且高度可逆的，氢气的释放可以在低于95℃的温度下通过压力调控。

图文详情

一、Ti2CTx的制备及其结构表征

要点一：形貌结构表征显示，不完全蚀刻后的Ti2CTx纳米片呈现多层结构，且片层的层间距从6.8逐渐增加到9.0 Å。在残留Al原子的区域附近层间距离很窄，而插入了官能团（-F）的区域发生了层间膨胀，对应的层间距为6.8-8.7 Å。

要点二：XPS表征显示，Ti2CTx纳米片中残留的Al含量（保持较佳层间距离）约为2.64 at%，且表面官能团主要为-F。

要点三：由于具有较小的层间距（约7 Å），两个相邻的Ti2CTx纳米片会产生纳米泵效应，从而可以将H2吸入块状Ti2CTx中。

图1：Ti2CTx的结构表征。

Ti2CTx的储氢及氢气释放能力

要点一：氢吸附等温曲线结果显示，块状Ti2CTx在室温和60 bar压力下可以吸收8.8wt％的H2，几乎是先前报道的较高性能的两倍，体积储氢容量也高达96.4 kg H2 m-3。 据悉，Ti2CTx的重量和体积储氢容量甚至超过美国能源部（DOE）2020指标，即6.5％wt％和40 kg H2 m-3。

要点二：同时，Ti2CTx还表现出高度可逆的储氢释氢能力和良好的循环性，可以在几秒钟内释放80–85％吸收的H2，并在95 C和0.5–0.7 bar下10–20 min内完全释放残留的H2。

要点三：氢气的释放可以通过温度和压力进行调控。有趣的是，将操作环境从50 bar切换到大气环境（1bar）后，氢化的Ti2CTx仍然能够保留大约4wt%的H2。

图2：Ti2CTx的储氢释氢及循环性能表征

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