魔角石墨烯，再登Nature！

来源：纳米人

第一作者：Tian Xie

通讯作者：金辰皓教授

通讯作者单位：加州大学

金辰皓教授，2012年本科毕业于北京大学物理学院，2017年在加州大学伯克利分校获得博士学位，2018到2020年在康奈尔大学任卡佛里研究员（Kavli fellow）。2021年开始在UCSB物理系任助理教授。2024年获得斯隆研究奖。研究方向属于凝聚态物理，包括二维材料、莫尔超晶格、自旋系统、强相关材料、拓扑系统，以及这些领域的交叉研究。   

https://www.physics.ucsb.edu/people/chenhao-jin

目前人们在魔角双层石墨烯（MATBG）中发现丰富的多体关联相，这些相既有经典特点也有奇异的特点。但是人们对于这些态之间的关系并不清楚，对于其中的物理学仍缺乏深入理解。

有鉴于此，加州大学金辰皓教授等报道将激子检测和光学泵浦光谱结合的方法研究MATBG体系的同位自旋序（isospin order，其中isospin是指同位旋：isotopic spin的缩写），对WSe2载体上的MATBG在穿过整个平台的过程中的自旋序变化情况进行表征，分辨率达到亚皮秒（sub-picosecond）。

观测发现，在比较宽的填充范围内（ν = 2以及ν = −3 ~−2之间）的自旋序基本上不变，自旋序的寿命达到300 ps，这与非常快的电子温度冷却的速率不同（10 ps）。自旋序的这种非热力学行为说明同自旋自由度存在异常的长寿命模式。

这个发现是理论并没有预料到的现象，这说明MATBG中有可能存在一种集体形式的长程自旋传播模式，以及强烈的同位自旋波动以及记忆效应，这些效应有可能与谷间相干态（IVC，intervalley coherent）或者理论上的非公度Kekulé螺旋序（incommensurate Kekulé spiral ground state）有关。此外，展示了在非平衡态控制同自旋序，这种控制以往在整数填充态中存在。作者通过快速的控制，使得能够快速的偏离整数填充态用于操作。

同位自旋序的非平衡动力学

图1. 检测MATBG的等位自旋序以及动力学的方法

作者开发了一种新型光学泵浦测试（optical pump–probe）技术用于研究MATBG的同自旋序的超快动力学过程，并且能够集体性的同位自旋的阻尼运动（damping）。装置的搭建过程将单层WSe2检测器作为放置在MATBG相邻的位置。石墨烯与WSe2激子之间的相互作用能够将石墨烯的低能量同位自旋序转变为光学频率区间的激子响应信号。

在2.5 K温度测试D1（扭转角度1.04°）的光反射对比光谱（reflection contrast spectrum），发现石墨烯的Dirac点位于WSe2的能带的带隙深处，因此电荷都注入到石墨烯，WSe2能够维持电中性。WSe2 1s激子随着掺杂量增加一直能够保持完整，只是稍微红移。但是，WSe2 2s激子具有明显变化，因为WSe2 2s激子对于MATBG的极化以及介电环境变化非常敏感。测试发现在ν = −4~4之间的整数填充处附近的信号具有相连的特征，这个现象让人联想到化学势的测试结果，对应于对称性破缺的等位自旋序母态。  

观测发现的相连特点说明这种测试方法对于等位自旋自由度信号非常敏感，因此能够用于通过泵浦技术研究非平衡条件的动力学。对器件D1的非平衡态反射光谱测试，选择能量为1.55 eV激发石墨烯，从而能够保证反射光谱的变化来自石墨烯。

图2. 与填充数有关的等位自旋动力学

在不同填充数目的情况下测试等位自旋序的变化情况。在ν =2附近测试反射光谱随时间的变化，测试结果显示反射光谱信号的变化在激发后迅速增加，随后逐渐降低，最后在系统持续到平衡态后，反射光谱变化数值完全消失。在远离填充数ν =2的情况，这种反射光谱衰减的速率非常快，大约40 ps后，信号完全消失。在靠近填充数ν =2的情况，这种反射光谱衰减的速率明显更加缓慢，大约需要130 ps信号才完全消失。在空穴附近（ν =-3和-2），同样发现反射光谱变化速率减慢的现象。总之，在ν =2，-2.3，±4发现信号衰减速率减慢；在ν =±1和±3附近信号衰减的速率没有减慢。作者在MATBG的D2和D3器件中完全重复这种信号变化的现象。

在ν =±4具有增强的同位自旋序寿命与以往报道的结果相符，对应于能带产生声子瓶颈效应（phonon bottleneck）。但是在ν =2和-2.3附近的自旋序寿命增加比较奇怪，作者通过对非魔角状态的双层石墨烯D3进行表征，发现没有出现类似寿命增加的现象。   

电荷与同位自旋序动力学分开

图3.分别单独研究电荷动力学和等位自旋动力学

电子关联性能够以多种方式影响信号弛豫。通常在ν =±4由于带隙导致的声子瓶颈现象（phonon bottleneck）能够导致弛豫的增强。此外，通过同位自旋自由度的控制同样能够影响同位自旋的弛豫，比如在不同的同位自旋序之间跃迁。

在ν =2.07观测反射光谱随时间的变化，发现弛豫的寿命达到300 ps；在ν =4附近基本上300 ps信号基本上完全消失。随后通过数据模拟，确定信号的寿命。结果显示，ν =2.07附近的等位自旋序寿命达到300 ps，这比在ν =3.95处的寿命明显更久（60 ps）。而且由于在空穴附近产生最大的寿命，这个现象与电子温度降低的现象不符，因此说明ν =2和-2.3附近产生的自旋序寿命增加不是由于电荷自由度导致。

对弛豫过程进行进一步研究，分别得到单独的电荷的动力学和单独的等位自旋的动力学。在起点开始出现串联的特征说明起始的电子温度达到100 K。由于只有在比较低温度才具有弛豫的慢成分，比如在30 ps处主要的贡献来自慢成分，这说明体系的温度低于10 K。大约为300 ps的弛豫时间能够与电荷动力学完全区分，对应了等位自旋序的自由度。   

测试结果显示，在ν =2或者-2.3处的弛豫动力学具有两部分，分别对应于电荷和等位自旋序的动力学，在ν =±4处的弛豫动力学表现单指数形式（电子冷却）。因此，在ν =±4的现象对应于电子温度。由于测试对等位自旋序的敏感性，能够分别研究电荷的动力学和等位自旋序的动力学。

控制等位自旋的串联性质

图4.控制等位自旋序

作者在实验中除了直接获得等位自旋的动态变化情况，而且实现了MATBG的超快非平衡态进行调控，其中主要研究≤20 ps内的响应。对实验结果进行深入研究，发现在10 ps的时候发现串联效应导致相比于平衡态产生向更高填充状态的偏移。作者分别测试随着时间变化的2s激子能量随着填充情况的关系。

在开始前，2s激子的能量在整数填充状态时最高，这个现象对应于串联导致的特征。通过泵浦作用，所有的串联都呈现振幅的减少。此外，发现串联导致的位置移动。测试结果显示，在ν = 2, 3, 4时候，泵浦后的2 ps内向朝着更高的填充态偏移，分别经过5, 10, 40 ps恢复到原来的位置。这种串联导致的偏移现象不是平衡温度变化导致的，因为平衡温度的改变只能够影响振幅。这说明其因为非平衡态的作用导致。

参考文献及原文链接

Xie, T., Xu, S., Dong, Z. et al. Long-lived isospin excitations in magic-angle twisted bilayer graphene. Nature (2024).

DOI: 10.1038/s41586-024-07880-5

https://www.nature.com/articles/s41586-024-07880-5

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