qt最大化和还原实现_从高被引研究论文来看电催化CO2还原研究进展

近年来，将CO2催化转化为高附加值化学燃料(如CO，甲酸，甲醇，乙醇等)是催化和能源领域的研究热点。CO2还原这些年的发文量非常大，笔者课题为电催化CO2RR，很好奇自己研究方向哪些研究论文成为高被引。为此，我们盘点了2019年以来关于电催化还原CO2被引次数排在前十的研究性论文(基于Web of Science)，供大家一起交流学习。

1. Science: 原子分散Fe3+位点有效催化CO2电还原为CO 被引110+

电化学还原二氧化碳(CO2)是一种可将间歇性可再生太阳能和风能存储在碳基燃料和化学品中，从而减少CO2的排放的最有前景的方法之一。为了实现高能量效率和大规模生产，该反应需要在低的过电势下快速选择性的发生。大量的电还原CO2催化剂已经被开发出来，其中金(Au)和银(Ag)在较低的过电势下具有较高的一氧化碳(CO)效率(超过90％)。但是目前仅由地球含量丰富元素所组成的催化剂通常对CO2还原的选择性较低。如今，由于单原子催化剂表现出了不同于纳米颗粒和分子络合物的性质和活性而受到广泛关注。据报道，铁(Fe)，钴(Co)和镍(Ni)单原子催化剂具有与Au和Ag催化剂相当的法拉第效率。但对于这些非贵金属催化剂，要获得相同的jCO电流密度，则需要更大的过电势。

因此，来自瑞士洛桑联邦理工学院(EPFL)胡喜乐教授团队和台湾大学陈浩铭教授课题组报道了一种分散的单原子铁位点催化剂，该催化剂在低至80 mV的过电势下产生CO。在340 mV的过电势下，部分电流密度可达到94 mA/cm2。Operando X射线吸收光谱显示活性位点是与氮掺杂碳载体上的吡咯氮(N)原子所配位的离散Fe3+离子，在电催化过程中仍能保持+3氧化态。电化学数据表明，Fe3+位点比常规的Fe2+位点具有更快的CO2吸附和较弱的CO吸附能力，从而具有优越的活性。

文章链接:https://science.sciencemag.org/content/364/6445/1091/tab-pdf DOI: 10.1126/science.aaw7515

2. Joule：单原子镍催化剂高选择性电催化CO2还原 被引80+

化石燃料的大量消耗以及二氧化碳(CO2)的过量排放加剧了全球环境问题，严重地限制了人类文明可持续发展的潜力。开发清洁能源转换技术成为解决这些挑战的当务之急。在温和的条件下将电化学CO2还原反应(CO2RR)与可再生电源结合在一起，将是一种具有应用前景的策略，在减少二氧化碳排放的同时，也产生具有附加值的燃料和化学品。在各种CO2RR路径所产生的产物中，例如C1(CO，甲酸，甲烷等)，C2(乙烯，乙醇等)，或C3(正丙醇等)，将CO2转化为CO由于其具有相对较高的选择性和大电流密度，以及从液态水中容易分离出来，因此是最有前景的应用之一。尽管最近开发出各种催化剂选择性将CO2还原为CO方面取得了突破，但这项技术的最终实际可行性仍取决于CO2RR工艺的规模化，该工艺仍处于起步阶段，催化剂成本，产品选择性，大规模生产以及长期稳定性仍具有很大挑战。

因此，哈佛大学的汪昊田课题组报道了一种低成本高产量制备单原子镍催化剂的简单方法，以低成本的炭黑为载体，通过煅烧方法将Ni单原子高分散并负载到炭黑上，制备了高选择性和高活性的电还原CO2催化剂。该催化剂能够达到100 mA/cm2的电流密度，选择性接近100%，将该工作电极比例放大到10*10 cm2膜电极反应装置中，平均电流很容易达到8 A，同时能够维持高的CO产出效率(3.42 L hr-1)。

文章链接:https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2542435118305063

DOI: 10.1016/j.joule.2018.10.015

3. Nature c