理论计算篇——利用分子动力学模拟揭示高电压水系Zn/LiCoO₂混合电池中氧化物添加剂的作用机制

论文简介

• 论文标题：Bifunctional Oxide Additive Enabling High-Voltage Aqueous Zn/LiCoO₂ Hybrid Batteries

• 期刊：Advanced Functional Materials

• 链接：https://doi.org/10.1002/adfm.202424954

本篇论文报道了一种新型的双功能氧化物添加剂——Al₂O₃纳米颗粒，用于提升水系锌/钴酸锂（Zn/LiCoO₂）混合电池的性能。通过将其引入基础电解质中，研究者开发了一种新型电解质（LZSAO），显著改善了电解质与电极界面的稳定性，并提升了电池的电化学性能。分子动力学（MD）模拟在研究中发挥了关键作用，揭示了Al₂O₃如何通过优化Li⁺和Zn²⁺的溶剂化结构，降低其去溶剂化能，从而提升离子扩散和反应动力学。

研究背景

随着清洁能源需求的日益增加，电池技术成为能源存储领域的核心。水系电池因其环保性、高安全性及低成本受到广泛关注，其中锌基水系电池因其高理论容量（820 mAh g⁻¹ 和 5855 mAh cm⁻³）而备受青睐。然而，水系锌电池面临以下关键挑战：

1. 锌阳极的副反应与枝晶生长: 在水系电解质中，锌阳极易发生氢气析出（HER）和ZnO副产物生成，导致界面不稳定和循环寿命缩短。

2. 低工作电压: 水系电池受限于水的电化学稳定性窗口（1.23 V），传统阴极材料的电压通常低于1.7 V（vs Zn/Zn²⁺），限制了能量密度。

3. 阴极材料的不稳定性: 将锂离子电池阴极材料（如LiCoO₂）引入水系体系时ÿ