【文献分享】Capturing Weak Interactions in Surface Adsorbate Systems at Coupled Cluster Accuracy

题目：​​​​​​Capturing Weak Interactions in Surface Adsorbate Systems at Coupled Cluster Accuracy: A Graph-Theoretic Molecular Fragmentation Approach Improved through Machine Learning

Journal of Chemical Theory and Computation ( IF 5.5 ) 

Pub Date : 2023-11-29 ,

DOI: 10.1021/acs.jctc.3c00955 

 以耦合簇精度捕获表面吸附物系统中的弱相互作用：通过机器学习改进的图论分子破碎方法

准确有效地研究有机物与水表面的相互作用对于广泛的应用至关重要。例如，环境研究发现，酸性多氟烷基物质，特别是全氟辛酸（PFOA），已经扩散到整个环境中，并在居住在受污染流域附近的人群中生物累积，导致许多系统性疾病。因此，研究 PFOA 与水面的相互作用对于减轻其作为污染物的活性和对公众健康的威胁变得非常重要。然而，对此类有机吸附物在水表面上的相互作用及其整体协同特性的理论研究通常需要使用从头计算方法来正确合并控制这些扩展系统的远程电子特性。迄今为止，“水上”反应的著名理论处理采用了混合 DFT 和半局域 DFT，但所涉及的相互作用是弱相互作用，最好使用后 Hartree-Fock 理论来描述。在这里，我们的目标是展示图论方法在分子分裂方面的实用性，该方法可以准确地捕获关键的“弱”相互作用，同时保持对支撑扩展系统物理的长程周期性相互作用的有效从头开始处理。我们应用这种图论处理来研究水表面的 PFOA，作为研究广泛的表面相互作用和反应中弱相互作用的模型系统。该方法将系统划分为一组顶点，然后通过边、面和称为单纯形的高阶图论对象连接，以表示局部交互子系统的集合。然后，这些子系统用于构建从头算分子动力学模拟并计算多维势能表面。为了进一步提高我们的图论碎片方法的计算效率，我们使用最近开发的转移学习协议从一系列神经网络构建完整的系统势能，每个神经网络都旨在准确地模拟单个单纯形的行为。我们使用基于k均值聚类方法的独特多维聚类算法来定义每个单独单纯形的训练空间。这些模型用于推断 PFOA 水界面分子动力学轨迹的能量，与常规的基于分子碎片的动力学计算相比，成本不到十分之一，并且与全系统势能的偶簇水平高度一致。

 

================================

以上是我们分享的一些经验或者文章的搬运，或有不足，欢迎大家指出！

如有侵权，请联系我立马删除！

详细内容（文章题目、文章链接、附件下载）可在微 信 公 众 号：原子与分子模拟获取，欢迎大家关注。