为多孔介质的当量直径_南开大学Angew：纳米多孔钯氢化物环境条件下高效电催化N2还原...

氨大量用作氮肥，工业原料和潜在的能量存储介质，因此将N₂转化氨是可持续发展的关键化学转化。电催化氮还原反应(NRR)是一种利用可再生能源可持续地固N₂的环保策略。然而，由于N₂的不可极化性质，氨的电化学合成遭受NH₃产率低和选择性差的问题。

近日，南开大学Fangyi Cheng等通过脱合金和原位注氢法合成纳米多孔钯氢化物催化剂。

本文要点

要点1. 与原始Pd相比，合成的纳米多孔Pd-H表现出更高的电催化剂NRR活性和选择性。实验表明，该催化剂可在环境条件下高效电催化NRR，在−150 mV的低过电势下，实现了20.4μgh^-1mg^-1的高的氨产率，法拉第效率为43.6％。

要点2. 作者通过同位素氢标记研究发现，钯氢化物中的晶格氢原子作为活性氢源参与了反应。

要点3. 作者通过原位拉曼分析和密度泛函理论(DFT)计算进一步揭示了*N₂H形成限速步骤能垒的降低。该工作报道的钯氢化物的独特质子化模式将为设计高效，稳定的固氮电催化剂提供新的见解。

Wence Xu, et al.Nanoporous Palladium Hydride for Electrocatalytic N₂ Reduction under Ambient Conditions. Angew. Chem. Int. Ed., 2019

DOI: 10.1002/anie.201914335

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201914335

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