webpackjsonp 还原_JACS: 电催化CO2还原，配体决定选择性？

在化工产业中，以CO2为原材料的电催化产业是当今极具潜力的新能源方式。然而，产物的多样化极大限制了CO2电还原商业化应用的发展。

有鉴于此，丹麦奥尔胡斯大学Kim Daasbjerg教授及其团队探究通过调节锰分子催化剂的配体，实现了CO2的可控性还原。

本文要点

要点1. 在CO2电还原反应中，具有特定二级配位定位叔胺为配体的锰分子催化剂能选择性生成甲酸(HCOOH)；不具有胺基或者胺基配体离金属中心较远时，该催化剂则选择性生成CO；

要点2. 具有胺基配体的催化剂是当前CO2电还原产HCOOH活性最好的催化剂，在过电势为630 mV条件下，转换率高达5500 s-1；

要点3. 机理研究表明，具有胺基配体的锰分子催化剂能形成金属氢化物(M-H)进行CO2电还原；

要点4. 在过电势为300 mV时，CO2能直接进入M-H缓慢的进行CO2电还原生成HCOOH，而在高电位(630 mV过电势)条件下，CO2则较快的被[M-H]-还原形成HCOOH产物。

Magnus Haugaard H. Ronne, et al. Ligand Controlled Product Selectivity in the electrochemical Carbon Dioxide Reduction Using Manganese Bipyridine Catalysts. JACS, 2020

DOI: 10.1021/jacs.9b11806

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b11806

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