非线性光纤光学_深紫外非线性光学羟基硼酸盐的理论预言和实验验证

“2020中国光学十大进展”接收参评论文的时间截止至11月30日！点击了解 >>深紫外非线性光学晶体可以通过倍频和混频等频率转换技术产生深紫外相干光源(波长小于200纳米)，是当前深紫外全固态激光技术的核心元件，可用于研制深紫外激光拉曼光谱仪、深紫外激光光化学反应仪、高精度角分辨光电子能谱仪等重要设备，在表征材料微观结构、探测超导物态以及拓扑绝缘体等前沿科学领域具有重要意义。“2020中国光学十大进展”候选推荐 就当前实际应用标准而言，深紫外非线性光学晶体性能必须同时满足以下要求：足够好的深紫外光学透过率、足够强的倍频效应、足够大的双折射率以及适中的深紫外相位匹配能力。目前，KBe ₂ BO ₃ F ₂ (KBBF)是唯一实现深紫外非线性光学应用的材料，但是该材料的大尺寸单晶生长难题影响了它的实际应用。因此，探索新的深紫外非线性光学晶体材料，为深紫外波段激光频率转换技术提供更多的备选材料是该领域的研究重点。 在浩如烟海的晶体材料中寻觅不仅具有足够大的光学带隙，又能够呈现足够强的二阶非线性性能，且能够实现深紫外相位匹配的深紫外非线性材料犹如大海捞针。为了加速深紫外材料研发的过程，准确的理论计算模拟和前瞻性预测显得尤为重要。 中国科学院理化技术研究所林哲帅课题组基于第一性原理方法，发展了一套系统的非线性材料计算分析工具，用以精确调控和阐明深紫外非线性光学机理，并直接促使了NH₄Be₂BO₃F₂和Be₂BO₃F等系列深紫外非线性光学材料的实验发现。进一步，该课题组又总结发展了一套深紫外非线性材料计算机辅助建模系统和设计蓝图, 用以高效评估候选材料的深紫外非线性光学性能，加速深紫外非线性光学材料的探索(Acc. Chem. Res. 2020, 53, 209-217；SCI. CHINA Mater. 2020, 63, 1597-1612)。 基于所提出的深紫外非线性材料设计蓝图，该课题组将深紫外非线性光学材料的研究推进到羟基硼酸盐体系，从第一性原理出发系统评估了羟基硼酸盐所呈现出的潜在深紫外非线性光学性能，发现羟基硼酸阴离子基团可以呈现媲美氟硼酸阴离子基团的深紫外非线性光学性能，设计了ABOH深紫外非线性光学结构，并分析了系列羟基硼酸盐材料的晶体结构与非线性性能的演化规律。同时，在理论分析的指导和预测下，其通过实验获得了从无机晶体数据库中筛选出的两种碱土金属羟基硼酸盐化合物，即AEB₈O₁₅H₄ (AE = Sr, Ca)。 初步的实验测量和晶体光学数据包括粉末吸收光谱、粉末倍频效应以及双折射率与理论计算结果吻合，较好地证实了理论的预测，即其具有较大的晶体带隙(>6.3eV)，较强的倍频效应(1.8~2×KDP)和足够的双折射率(~0.1)，因而它们理论上可以分别实现最短174纳米和185纳米的深紫外相位匹配倍频输出。该研究首次证明了羟基硼酸盐能够呈现出一定的深紫外非线性光学性能。其能否作为优秀的深紫外非线性光学晶体候选材料，还有待于后续大尺寸晶体生长及其光学性能表征。 图(a)AEB₈O₁₅H₄的晶体结构；(b)粉末倍频效应；(c)折射率色散曲线及最短相位匹配波长；(d)深紫外非线性光学候选材料坐标 该成果以“Realizing deep-ultraviolet second harmonic generation by first-principles-guided materials exploration in hydroxyborates”为题发表于Journal of the American Chemical Society(2020, 142, 15157-15163)。 论文链接： https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c07256 推荐阅读:香港中文大学：基于光阱和光还原的通用激光直写技术基于金属有机框架材料的CuO八面体在超短脉冲光纤激光器中的应用纳米光影绘画，复现经典艺术著作【十大进展候选】暨南大学：亚波长无衍射结构光场【十大进展候选】高效近红外二区发光CuInSe2量子点生物标记及应用【十大进展候选】华中科技大学：大帧数、高帧率超表面动态3D全息显示新方法

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