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原创 他,师出柔性电子之父/四院院士John A.Rogers,新发重磅Nature
研究背景随着可穿戴技术的不断发展,皮肤界面的可伸缩电子设备受关注。这一领域的进步推动了各种应用的涌现,从皮肤界面医疗设备到人机界面、软体机器人再到触觉界面。然而,在这一研究领域中,基板的选择却是一个被忽视但至关重要的问题。基板直接影响着射频(RF)电子设备的电气性能,尤其是具有无线功能的RF电子。然而,现有的弹性体基板存在一系列问题,包括在弹性应变下引起的电子性能变化、较高的介电损耗和热性能差等。其中,尤其令人担忧的是,可伸缩RF设备在受到机械应变时,操作频率会发生显著偏移,甚至在小应变下也会如此。这种问题
2024-08-23 18:10:00
472
原创 破解二硝基芳烃加氢难题,刘洪阳&刁江勇&马丁,最新Nature子刊
本论文研究了一种新型全暴露铂簇催化剂(Ptn/ND@G),其由纳米金刚石@石墨烯(nanodiamond@graphene,ND@G)负载的平均四个Pt原子团簇所组成,在室温下对2, 4-二硝基甲苯(2, 4-DNT)多步加氢反应具有优异的催化性能。通过密度泛函理论(DFT)计算和吸附实验,发现Ptn/ND@G中多个活性位点的协同作用有助于反应物和氢气的共吸附/活化,以及中间体/产物的解吸,这是其比单Pt原子催化剂和Pt纳米粒子催化剂具有更高催化活性的关键。图3:2, 4-DNT加氢反应的催化性能。
2024-08-23 16:10:00
232
原创 中山大学,重磅Science
为了解决这个长期存在的问题,一些巧妙的研究使用了具有C(sp3)-H键的底物,具有不同的空间位阻或不同的电子性质,以产生区域选择性的C(sp3)-H功能化产物。然而,实现简单烷烃的选择性修饰,特别是非支链的末端功能化,是一个巨大的挑战(图1B)。与传统的金属催化方法不同,该方法证明了在C(sp2)-H和C(sp)-H键上选择性功能化C(sp3)-H键的能力,显示出广泛的官能团耐受性。然而,HAT试剂的高反应性,加上不同的C(sp3)-H键强度之间的微小差异,使直链烷烃的位点选择性转化成为一个巨大的挑战。
2024-08-23 15:10:00
330
原创 4.8V高压全固态锂电,南京大学郭少华团队,最新Angew
该涂层不仅提高了材料的高电压稳定性,还改善了界面的离子传输动力学,显著提升了全固态锂电池的电化学性能。因此,采用这种涂层的全固态锂电池(ASSBs)在动力学性能和循环稳定性方面都有显著提升,在4.5V下500个循环后的容量保持率为94%,在4.8V下200个循环后的容量保持率为80.4%。与传统涂层相比,该氧卤化物涂层展现出高的离子导电性和优异的高电压稳定性,能有效抑制高电压下NCM811与硫化物固态电解质之间的副反应,从而减少界面产物的生成。图1:B-NCM和C-NCM的制备和结构表征。
2024-08-23 14:10:00
204
原创 浙师大联手Andrew I. Cooper,第一单位发Nature Chemistry
本论文探讨了数据驱动的方法,用于有机光氧化还原催化剂(OPCs)的有目标合成,以及金属光氧化还原催化反应的后续优化。因为催化剂的活性取决于一系列复杂的相互关联的属性,目前从第一原理预测OPCs的催化活性还面临挑战。本研究通过贝叶斯优化策略,有效地从大量候选分子中识别出了高性能的OPCs,实现了高达88%的交叉偶联反应产率,可以与Ir基催化剂相媲美。这种方法仅探索了2.4%的可用催化剂配方空间(在4500种可能的反应条件下,评估了107种),便发现了与铱(Ir)基催化剂相媲美的OPC配方。
2024-08-23 09:38:07
243
原创 Nature子刊:Pt单原子掺杂到Ru/RuO2中,显著促进碱性析氢反应
此外,在过电位为63 mV时,Pt-Ru/RuO2的催化活性是商业Pt/C和Ru/C的16倍以上,并且该材料具有超过100小时的长期稳定性,反应过程中活性损失可忽略不计。同时,研究人员通过各种实验、原位表征和密度泛函理论(DFT)计算对相应的机理进行了探讨,证实了载体中所有孤立的Pt原子、Ru和RuO2对碱性HER的激活起着至关重要的作用。具体而言,RuO2加速了缓慢的水解离步骤,随后Pt单原子和Ru位点促进了氢结合步骤,协同提升了Pt-Ru/RuO2的活性。
2024-08-22 18:30:00
246
原创 Nature Catalysis:机器学习大综述,数据科学加速催化研究进程
值得注意的是,酶催化展现了理论与实验工作的统一,例如,从现有数据库中检索不同酶的氨基酸序列,然后通过实验室工程实现所需的特性,但大多数研究的主要重点在于预测酶的结构或特性,很少应用于化学反应。值得注意的是,DFT模拟的数据和文献提取的数据占绝大多数,其目标仅限于理论研究。然而,这需要在实验催化中更多地采用数据科学方法,但目前的趋势并不明显,造成这种差异的因素主要包括:两个领域之间的知识差距,ML只能在大数据(大于1000个数据点)中发挥良好作用的观念,以及对数据驱动模型的黑箱性质缺乏信任。
2024-08-22 16:20:00
939
原创 阳离子诱导界面疏水微环境,促进CO2RR中C-C耦合
最近的研究表明,阳离子配位对于CO2活化是必不可少的,而没有金属阳离子就没有还原活性,但是这对于C-C偶联是否成立?研究人员观察到界面水对含碳中间体的氢键稳定作用与相应的C-C耦合自由能的降低呈线性关系,较大的阳离子可以与*OCCO配位,部分取代水的氢键稳定性。降低C-C耦合能垒的主要原因是由电极电势引起的*CO的充电:较大的阳离子与*CO+*CO配位后,可以排斥周围的水分子,形成局部的疏水环境,使*CO+*CO构型缺乏氢键,这有效地减少了*CO向C1途径的质子化,这是较大阳离子促进C-C偶联的主要因素。
2024-08-22 14:07:18
272
原创 985在读博士,一作已发2篇Angew,1篇Science子刊、EES...
引入Pt后,与Ni3N@V2O3/NF相比,Pt-Ni3N@V2O3/NF中的Ni的K边向更高的结合能移动,表明Ni的电荷损失和更高的平均价态,与图2A中Ni(II)的结合能正移0.30 eV一致。值得注意的是,随着Pt的加入,Pt-Ni3N@V2O3/NF中的Ni-N键长增加,而Ni-Ni键长减少,这表明Pt和Ni3N之间发生了强烈的电荷转移,Ni3N发生了晶格畸变(图2G)。与Pt-Ni3N相比,Pt-Ni3N@V2O3减少了反键态的填充,增加了键态的强度,有利于形成稳定的键(图5、A和B)。
2024-08-22 11:56:23
630
原创 90后女博导,3篇Nature、Science正刊后,再发IF=83.5的Nature子刊
尤其是,针对特定的钙钛矿组成或接触层,常常需要HTL处理、钙钛矿层或界面的添加剂使用等特定改性,以获得良好的性能。第三,回顾了串联器件的进展,特别关注互连层的优化。高性能倒置结构(p–i–n)钙钛矿太阳能电池(PSCs),因其快速提升的光电转换效率、易于规模化制造、可靠的运行和与各种钙钛矿基串联器件配置的兼容性,正日益受到商业化的重视。图2:用于高效p–i–n钙钛矿太阳能电池的代表性电荷传输材料的分子结构和功能层的能级图。图1:常规(n–i–p)和倒置(p–i–n)结构的典型钙钛矿太阳能电池结构。
2024-08-22 11:24:03
238
原创 中科院大连化物所肖建平,纯计算最新JACS
图7:Co-SAC和hcp-Co上NO*吸附的Bader电荷分析,Co-SAC和hcp-Co的d带中心,以及在Co-SAC上NO* + (H+ + e−) → HNO*/NOH*和hcp-Co上NO* + (H+ + e−) → NOH*/HNO*的自由能图。图6:在0 V vs RHE和-0.6 V vs RHE下,hcp-Co/fcc-Co反应速率比的计算值与实验值的比较,以及不同电位下hcp-Co (001)表面上eNORR的速率控制分析和中间体覆盖度。通讯单位:中国科学院大连化学物理研究所。
2024-08-21 19:20:00
378
原创 他,回国六年获国家杰青,已发23篇Angew
因子,而数值的微小差异可能是Ni: W比值变化的结果。在与电负性较小的W合金化后,电子从Ni 3d转移到W 5d,导致未配对电子增加,从而导致d-带中心的上移。作者发现,Ni-W合金催化剂的反应活性与Ni: W比值密切相关,其中最佳的Ni17W3合金表现出固有的碱性HOR活性。在Ni17W3(111)模型上,电子密度明显地从Ni转移到附近的W,改变了Ni的电子分布,改善了未配对电子。对比其它Ni-W合金,Ni17W3的gap-H2O分子比例最高,表明其H-键网络的连通性最好,具有最佳的碱性HOR活性。
2024-08-21 18:20:00
628
原创 Nature Energy重磅预测:电池成本将下降75%
研究发现,电池系统成本可能在2035年前下降64%至75%,降至每千瓦时150欧元以下,而燃料电池系统成本可能会有更高的降幅,但在21世纪40年代初之前不太可能降至每千瓦时100欧元以下。研究还指出,尽管电池电动卡车(BETs)和燃料电池卡车(FCETs)在未来ZET车队中的角色存在竞争,但BETs在短期内可能更具成本效益,并且可能需要较少的政策支持。研究亮点在于对ZET组件成本的快速下降进行了系统地预测,特别是电池和燃料电池成本的显著降低。图1:重型ZET电池系统成本的预测。
2024-08-21 16:10:00
228
原创 这个领域,上海交大/华中科大同日连发两篇Science
此外,合成了一种具有三甲氧基硅烷基团的分子,(3,6-二甲氧基-9,H-咔唑-9-基)三甲氧基苯基硅烷(DC-TMPS),该分子通过三齿锚与化学吸附的OH表面具有高结合能,而不是更常用的具有膦酸基团的SAM具有双齿锚。与常用的HTMs相比,薄HTM层降低了传输层的电阻,从而降低了钙钛矿太阳能电池的电阻,有序分子通过产生界面偶极矩来诱导空穴提取,以及分子减少了与钙钛矿吸收层的界面复合。可印刷的介观钙钛矿太阳能电池(p-MPSC)不需要传统p-n结中需要的附加空穴传输层,但也表现出约19%的较低功率转换效率。
2024-08-21 15:10:00
744
原创 西湖大学,重磅Nature
某些类型的手性超导体在拓扑上是非平凡的,它们的间隙函数在费米表面上表现出相缠绕。与此相关的线索是难以捉摸的,只能从μ子自旋光谱中获得,能够探测到破碎TRS的信号。累积的证据,包括核四极共振,隧道二极管振荡器,电子辐照和角分辨光发射光谱,令人惊讶地表明存在无节点,自旋单线态和几乎各向同性超导隙。然而,研究者承认控制CsV3Sb5超导畴结构的组织规则仍然是未知的,并且超出了研究者的实验工作范围。AV3Sb5 (A = K, Rb或Cs)表现出丰富的相图,表现出几个相互交织的顺序之间复杂的相互作用。
2024-08-21 11:13:00
664
原创 韩布兴院士团队,重磅Nature Chemistry
这项研究报道了一种独特的层状自支撑沸石(LSP-Z100),其具有广泛的开放框架三配位铝位点(oFTAl),作为强路易斯酸位点,能够有效激活PE的惰性C–H键,并实现内部供应氢的高效活性。结果表明,在反应过程中,固体残留物中的C和H转移到了产物中,而且产物的H/C比率逐渐提高,证实了内部氢转移的机制。图2展示了LSP-Z100的结构特征和催化性能,图2中的a显示了LSP-Z100和HZSM-5的高分辨率透射电镜图像,表明LSP-Z100具有层状自支撑结构,并且具有间歇性的晶格条纹,提示其存在介孔结构。
2024-08-20 16:10:00
1535
原创 中科大吴宇恩团队,最新ACS Nano
本研究旨在优化电化学CO2转化为多碳(C2+)产物的CO中间体(*CO)的覆盖率以提高C2+产物的选择性。研究者设计了一种具有原子分散镍(Ni)为核心和铜(Cu)纳米粒子为外壳的双层空心球形纳米反应器,显著提升了C2+化合物的催化活性和选择性。在该构型中,内层活性Ni位点产生的CO在腔体内积累后溢出到外层邻近的Cu位点,增强了CO在腔体内的二聚化。综上所述,该工作开发了一种内层为Ni单原子、外层为Cu纳米颗粒的分级双空心球形纳米反应器,以增强CO2RR中C2+的选择性。图4:原位拉曼光谱和CO浓度模拟。
2024-08-20 15:10:00
256
原创 Nature子刊:二维异质结新进展
(a)AKC-[3,3],(b)PAK-[3,3]和(c)PG-[3,3]材料的PBE优化结构。在AKC-[3,3]的能带结构图(d)中,圆圈标记轨道图的位置:g价带,h费米能级上方的导带,i第二能隙上方的导带。在所有面板中,五边形和七边形分别用红色和蓝色显示。(a)BN-AKC-[3,3],(b)BN-PAK-[3,3]和(c)BN-PG-[3,3]材料的结构。对于半导体吲哚并蒂花苯碳(AKC),多孔吲哚并蒂花苯(PAK)和多孔石墨烯(PG),显示电子(实心形状)和空穴(带有负号,空心形状)的有效质量。
2024-08-20 11:17:00
211
原创 浙江大学,重磅Nature Sustainability
本研究成功开发了一种新型的环氧热固塑料,该材料不仅具有超高强度和韧性,而且可再加工,解决了传统环氧树脂的脆性和不可回收性问题。通过创新的化学固化方法,利用含有硼酸酯的芳香二胺交联剂和脂肪族单胺,实现了纳米级相分离,极大提高了材料的延伸率和韧性。这项工作为环氧树脂的可持续发展提供了新的可能性,展示了在保持高机械性能和加工便利性的同时,实现热固塑料的可回收性。在本研究中,我们通过创新固化化学,即聚合物中的交联过程,展示了具有结合高韧性和可再加工性的环氧热固塑料。图1:展示了环氧热固塑料的合成和机械性能。
2024-08-20 09:59:53
340
原创 他,回国六年获国家杰青,已发23篇Angew
因子,而数值的微小差异可能是Ni: W比值变化的结果。在与电负性较小的W合金化后,电子从Ni 3d转移到W 5d,导致未配对电子增加,从而导致d-带中心的上移。作者发现,Ni-W合金催化剂的反应活性与Ni: W比值密切相关,其中最佳的Ni17W3合金表现出固有的碱性HOR活性。在Ni17W3(111)模型上,电子密度明显地从Ni转移到附近的W,改变了Ni的电子分布,改善了未配对电子。对比其它Ni-W合金,Ni17W3的gap-H2O分子比例最高,表明其H-键网络的连通性最好,具有最佳的碱性HOR活性。
2024-08-19 17:30:00
1052
原创 北京航空航天大学,今日Science
综上所述,本研究通过引入纳米限制的水分子实现了纳米片的排列,防止了纳米片起皱,并使得MXene和石墨烯纳米片的紧密堆叠。同时,这些纳米片在面内室温下表现出高达1423 S cm-1的各向同性电导率,且纳米片的引入和紧凑、排列的纳米片堆积大大提高了πBMG片的质量密度。因此,纳米受限水诱导的应用为组装各种二维纳米片的高性能材料提供了一种很有前途的方法。通过碘化氢(HI)还原和π-π桥接后,由于纳米片排列的增加以及Ti-O-C共价和π-π桥接的协同作用,通过室温处理获得了强各向同性πBMG片。
2024-08-19 16:30:00
1516
原创 南开大学仇友爱团队,最新Nature子刊
该策略不仅具有高效且环境友好的有点,而且具有高化学和区域选择性,能够合成一系列D取代的化合物,如吡啶、喹诺酮、N-配体和生物相关化合物。机理实验和循环伏安法研究表明,N-丁基-2-苯基吡啶碘化物在电化学还原C-H氘代过程中起到了关键作用。本研究实现了吡啶衍生物的直接和高效的C4选择性氘代,通过电化学还原驱动的C-H官能化,在室温下使用D2O即可实现,且无需任何金属、酸和碱的参与。研究还发现,N-丁基-2-苯基吡啶碘化物是电化学转化过程中的关键中间体,为吡啶衍生物的氘代提供了一种通用且高效的方法。
2024-08-19 15:30:00
213
原创 IF=46.2,田新龙/邓培林,最新Chemical Society Reviews综述
未来的研究需要进一步解决氧化态稳定化策略在实际应用中的挑战,如与工业条件下的兼容性,以及在恶劣条件下的长期稳定性等,从而为实现CO2的可持续转化和清洁能源技术的发展提供有力的科学支撑。最后,作者讨论了与氧化态保护研究相关的当前和未来挑战,确定了机制理解、技术升级和工业平台的创新机会,以实现CO2RR的商业化。在文中,作者对CO2RR中氧化态稳定性的研究进展进行了全面总结,从基本概念出发,强调了氧化态稳定性的重要性,同时揭示了动态的氧化态在产品分布中的相关性。期刊:Chem. Soc. Rev.
2024-08-19 11:37:58
389
原创 Nature Catalysis: 无偏压太阳能光催化合成氨与甘油氧化
该系统展示了21.2 ± 0.7 mA cm−2的光电流密度和1,744.9 ± 20.6 µgNH3 cm−2h−1的太阳到氨的生产力(SAP),以及99.5 ± 0.8%的法拉第效率(FE),无需外加偏压即可实现氨的生产。2. 该系统在无需外加偏压的情况下,展示了21.2 ± 0.7 mA cm−2的光电流密度和1,744.9 ± 20.6 µgNH3 cm−2h−1的太阳到氨的生产力(SAP),以及99.5 ± 0.8%的法拉第效率(FE)。图4:展示了制备的电催化剂的物理化学和形态学表征。
2024-08-19 11:01:22
710
原创 中科院金属所任文才团队,最新Nature 子刊
具有高热导率和电荷载流子迁移率的二维(2D)半导体对下一代电子和光电子设备极为重要,但受到长期遵循的Slack标准的约束,已报道的2D半导体,如二硫化钼(MoS2)、二硒化钨(WS2)、二硒化钼(MoSe2)、二碲化钨(WSe2)和黑磷的热导率远低于硅(约142 W m-1 K-1),由于它们的晶体结构复杂、平均原子量大以及化学键相对较弱。本研究的亮点在于发现了单层MoSi2N4具有异常高的热导率,该发现不仅打破了传统的Slack标准,而且为设计具有高热导率的2D材料提供了新的方向。
2024-08-18 17:10:00
488
原创 施剑林院士,最新JACS
Co-ZIF-8纳米催化剂通过促进M1型巨噬细胞向M2型转变,上调DDIT4表达,抑制PI3K-Akt途径,实现抗炎作用,同时保护血管平滑肌细胞免受ROS攻击和炎症损害。主动脉夹层(aortic dissection,AD)一种致命的心血管疾病,发病机制与活性氧(ROS)在主动脉中的过度表达密切相关,导致血管结构损伤,最终可能引发大出血和猝死。本研究针对主动脉夹层(AD),提出了纳米催化抗氧化的新概念,通过构建具有仿生结构的钴(Co)纳米催化剂,能够高效且持续地清除病理性ROS。通讯作者:施剑林,王利新。
2024-08-18 15:10:00
316
原创 武汉大学曹余良/方永进教授团队,最新JACS,电解质稳定性新进展
如图3g,j所示,在MF150电解质中生成的SEI中充满了TMP的产物P-,这表明TMP具有较强的还原分解,最终导致电池的电化学性能较差。结果显示在电解质中加入TFEP后,阴离子的ρ(r)和V (r)分别增加和减少,而TMP的ρ(r)和V (r)本质上是不变的,这表明TFEP引入AI-ISC结构的关键是显著增强的阴离子−阳离子相互作用。SEM图像显示,HC在MF132电解质中保持着光滑的表面,类似于原始的HC,而由于TMP的连续分解,它在MF150电解质中表现出粗糙和苔藓状的外观(图3a−c)。
2024-08-18 10:48:13
271
原创 陈忠伟院士团队,最新Angew
所制备的SSE具有双重渗透的离子体-聚合物网络和层级离子通道,这些特性使其具备了1200%的高拉伸性、良好的水分吸收和保持能力,以及高达245 mS·cm-1的超离子导电性,并且对锌阳极的可逆性表现出良好的支持。引人注目的是,使用这种SSE的柔性固态锌空气电池展现出高达764 mAh·g-1的高比容量和152 mW·cm-2的峰值功率密度,并且能够在1050个循环(350小时)内保持卓越的循环稳定性。然而,由于缺乏可靠的固态电解质(SSEs),柔性锌空气电池存在高腐蚀性的安全风险和有限的寿命。
2024-08-18 09:54:30
342
原创 高指数面Pt壳协同PtCu3金属间化合物壳,显著提升ORR活性
等开发了一种逐步自组装策略,利用表面活性剂和溶剂来调节金属前体的还原速率,制备出具有高指数Pt壳封装的PtCu3金属间化合物(IMCs)核的核壳催化剂(HIFs Pt@PtCu3)。在合成过程中,表面活性剂优先覆盖形成的低指数Pt原子,且空间位阻抑制它们的生长,这一过程导致形成稳定的高指数台阶。因此,除了具有良好的ORR活性之外,HIFs Pt@PtCu3还表现出优异的长期稳定性,在15000个ADT循环后,E1/2仅有14 mV的负移。
2024-08-17 21:10:00
230
原创 不对称催化位点驱动锂氧电池LiOH化学
RuSA-MnCo2O4正极的优异催化活性可归因于以下几点:首先,Ru的引入打破了MnCo2O4晶格的对称性,形成了不对称的Ru−O−Co高活性中心,这有助于RuSA-MnCo2O4的电催化活性。图3:MnCo2O4逆尖晶石在调制过程中的模拟结构,不同样品中Mn含量的ICP-OES结果,Ru替代Co位点和Mn位点的形成能,以及MnCo2O4和RuSA-MnCo2O4模型的总态密度(TDOS)和分波态密度(PDOS)。然而,在开发基于LiOH的Li–O2电池和促进LiOH的有效生成/分解方面仍然存在挑战。
2024-08-17 19:10:00
596
原创 EES Catalysis: 关于高温下零间隙电解槽中二氧化碳电解的见解
在CO2分压大于0.5 bar且温度高于60°C时,碳衍生产物的选择性增加,且HER降低,即气体产物的选择性(包括CO和C2H4)随着CO2分压的减少而降低。有趣的是,虽然C2+/CO比例在40-50°C之间的转变相当显著,但是分压对C2+/CO比例的影响很小,与实验观察到的情况相一致。在高于50°C的工作温度下,选择性明显转向CO,表面CO覆盖率出现明显下降。此外,作者计算了多种CO2还原产物的热力学平衡电位,发现在较高温度下, CO2还原到CO和C2H4分别有-20 mV和-37 mV的偏移。
2024-08-17 18:10:00
744
原创 陈仙辉院士团队,最新Nature Physics
图2展示了在EuO/KTO(110)界面上的高载流子密度(ns)和低载流子密度条件下,超导性的上临界磁场(Hc2)的研究结果。值得注意的是,Hc2的测量结果还显示了Pauli顺磁限制被显著超过,并且在低ns样品中,Hc2(T)∥<1-10>在接近Tc时出现了奇怪的曲率变化,无法通过传统模型解释。值得注意的是,在低温下,低载流子密度(低ns)样品表现出沿[001]方向施加电流的较高电阻。图1e和1f分别展示了高ns和低ns样品的电阻性超导转变,引人注目的是在低ns样品中,改变电流方向引起了Tc的显著变化。
2024-08-17 14:02:09
686
原创 热催化合成氨,最新Science
成果介绍氨是现代工农业生产最为重要的化工原料之一,对人类的生产、生活等方面有着至关重要的作用。近年来,由于其容易液化,以及液态下的高能量密度特征所带来的储存和运输便利性,氨也被视为良好的氢载体。然而传统Habor-Bosch装置制氢和合成氨过程的严苛的反应条件使其成为能耗和二氧化碳排放极为密集的工业过程。如何将电解水生产的绿氢直接与合成氨过程耦合,以实现绿氨在相对温和条件下分布式生产是实现全社会向清洁低碳的氢基能源转换的重要一环。开发新一代可在相对温和条件下(150℃-300℃,50bar)运行的合成氨催化
2024-08-17 13:15:37
657
原创 郭再萍院士/张文超教授,最新Nature子刊
理论计算进一步揭示了C-N组分对CO2和*CO22−的强吸附作用,促进了反应的初始活化和CRR过程中的电荷转移,从而驱动了快速的还原反应动力学。此外,C-N组分与Li2CO3之间的强相互作用可以构建一个桥梁,实现快速的电荷转移和高催化活性,有效增强了Li2CO3的分解动力学,从而提高了循环性能。理论分析揭示,C-N组分提供了强吸附位点,并在放电期间促进了从界面到*CO2 2−的电荷转移,以及在充电期间从Li2CO3到C-N组分的电荷转移,从而为CO2还原/析出反应建立了双向快速反应桥。
2024-08-16 17:30:00
562
原创 催化剂组装MOF膜,CO2浓度增加27倍,促进电化学CO2RR
图8:在电化学CO2还原条件下,Bi-foil、Bi-UiO-66和Bi-UiO-66-CN的ATR-IRRAS光谱,以及Bi-UiO-66-CN在不同应用电位下的-CN伸缩振动的ATR-IRRAS光谱。图5:Bi-GDE-UiO-66-CN气体扩散电极(GDE)的结构示意图,以及Bi-GDE、Bi-GDE-UiO-66和Bi-GDE-UiO-66-CN在HCOOH产生法拉第效率和部分电流密度方面的变化。因此,本研究提出的策略为增强多相电化学CO2还原反应提供了新的分子手段,使其更接近实际应用的要求。
2024-08-16 16:30:00
701
原创 上海交大,最新JACS
性能测评方面(0.1 M HClO4),Pt-N-CNT_NH3表现出最高的起始活性,其次依次为Pt-N-CNT_Gly,N-CNT_NH3和N-CNT_Gly对比样,证明Pt-N-CNT_NH3相对优异的本征催化活性。通过对比能够发现,对于不含Pt的碳基对比样进表现为二电子ORR过程,Pt-N-CNT_NH3样品的过氧化氢选择性低于10%,而Pt-N-CNT_Gly品的过氧化氢选择性则高于80%,证明了其优异的产过氧化氢性能。相比之下,在Pt-N-CNT_NH3的四电子ORR过程中没有观察到这样的峰。
2024-08-16 15:20:00
1550
原创 华东师范大学,重磅Nature Chemistry
这项工作不仅提供了分子结可能对高分子量和其他打结聚合物的机械强度内在不利影响的实验证据,而且展示了分子结作为机械敏感分子结构的巨大潜力,为设计新型机械响应材料提供了新的思路。本研究展示了在聚合物链中存在一个明确定义的过手结(overhand knot),在溶液中拉伸时显著增加了聚合物的断裂速率(至少快2.6倍),因为结的收紧引起的聚合物骨架变形激活了原本惰性的共价键。实验结果表明,分子结的存在显著增加了聚合物在拉伸状态下的断裂速率,至少比未打结的聚合物快2.6倍。第一作者:Min Zhang。
2024-08-16 10:53:57
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原创 山西煤化所,今日重磅Nature
优化后的催化剂在产物形成周转频率(TOF)为6,500 h−1时,对正丁醛的区域选择性超过99%,对醛的选择性超过99%,超越了迄今为止开发的所有多相和大多数均相催化剂的性能。优化后的催化剂在产物形成周转频率(TOF)达到6,500 h−1时,对正丁醛的区域选择性超过99%,对醛的总选择性也超过99%,显著优于之前报道的异质和均相催化剂。通过对比传统的均相催化过程和本研究的多相催化系统,强调了分子筛孔道对反应中间体的几何限制作用,以及这种限制如何提高对正丁醛的区域选择性。通讯作者: 杨勇,曹直,万红柳。
2024-08-16 10:02:43
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原创 Nature子刊:Pt单原子掺杂到Ru/RuO2中,显著促进碱性析氢反应
此外,在过电位为63 mV时,Pt-Ru/RuO2的催化活性是商业Pt/C和Ru/C的16倍以上,并且该材料具有超过100小时的长期稳定性,反应过程中活性损失可忽略不计。同时,研究人员通过各种实验、原位表征和密度泛函理论(DFT)计算对相应的机理进行了探讨,证实了载体中所有孤立的Pt原子、Ru和RuO2对碱性HER的激活起着至关重要的作用。具体而言,RuO2加速了缓慢的水解离步骤,随后Pt单原子和Ru位点促进了氢结合步骤,协同提升了Pt-Ru/RuO2的活性。
2024-08-15 22:10:00
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原创 武汉大学Nature子刊:氢氧化耦合CO2电还原,可有效降低能量损失
该电池含有Ni(OH)2/NiOOH中间层,夹在CO2RR气体扩散电极(GDE)和HOR GDE之间,以分离CO2RR和HOR,同时消除缓慢的氧催化作用。与OER半反应相比,Ni(OH)2的氧化是一个单电子转移过程,所需过电位小得多。实验结果显示,该电池在低于0.9 V (50 mA cm-2)的电压下以高选择性(高达95.3%)和稳定性(> 100小时)产生气体(CO)或可溶性(甲酸盐)产物方面具有高度灵活性,同时使用Ni(OH)2/NiOOH解耦电极反应可有效减轻HOR催化剂中毒,同时抑制阳极碳损失。
2024-08-15 21:10:00
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