等离子体共振和ENZ模式的场增强效应提高ITO对THz产生的非线性响应

利用等离子体共振和ENZ模式的场增强效应提高ITO对THz产生的非线性响应,SRR超表面的共振被设计成与λENZ紧密对齐。然而，ITO薄膜的加入，强烈地改变了透射光谱。

在x偏振照明下观察到共振分裂,在λENZ周围出现了一个明显的透明窗口,类似于等离子体诱导的透明性,SRR的磁偶极共振和ITO薄膜的ENZ模式分别作为亮模式和暗模式,为了显示ITO薄膜的暗模式（要有垂直场分量------）在SRR-ITO超表面中，SRR的共振包含丰富的垂直场分量，因此即使在正常入射下也能激发ITO薄膜的暗ENZ模式

（跟下文感觉没啥关联？？？？），

即使有耦合效应（SRR共振），SRR-ITO超表面在SRR-偏振照明下的磁偶极共振响应在两个共振分支上仍然持续存在。SRR-ITO超表面在1560 nm波长附近有微弱的电偶极子样共振，电偶极子共振没有产生可检测的太赫兹辐射水平，这是由于相应电流分布的对称性。

为了表征混合非线性超表面的性能

（测试ITO薄膜的作用），用泵浦波长可调谐的太赫兹时域光谱（TDS）系统，在ZnTe晶体中，通过electro-optical sampling测量产生的太赫兹波，激励源是x偏振的正常入射脉，通过SRR-ITO超表面、SRR超表面和裸相同的ITO薄膜测试结果的对比，（主要观察太赫兹信号----具体参量是------归一化单周期THz脉冲ETHz，相应的傅里叶变换（频率域）的归一化强度谱|ETHz|）；结果表明，对太赫兹产生的主要贡献来自于超表面和ITO薄膜的杂交，

为了佐证（实际例子），模拟了基于麦克斯韦-水动力学模型

，观察其非线性响应太赫兹的产生主要发生在SRR-ITO界面附近，那里的质子共振和ENZ模式的合成场增强是最强的，而且SRR的共振和ITO薄膜的ENZ模式之间的耦合也起着重要作用，较小的耦合产生较小的太赫兹振幅。(在SRR和ITO薄膜之间夹着一个SiO2间隔物来调整耦合。）；评价参数为，SRR-ITO超表面的太赫兹带宽，SRR-ITO超表面产生的和SRR超表面产生的太赫兹辐射的光谱最大值

其中，等离子体共振和ENZ模式的合成场增强最强，SRR共振与ITO薄膜的ENZ模的耦合也起着重要作用其中，较小的耦合导致较小的太赫兹振幅

探索太赫兹生成的机制

，在147.3μJ cm−2的1200至2000 nm的泵波长范围内进行SRR-ITO元表面和SRR元表面的峰值顶峰振幅的泵浦波长相关测量（看这2个，峰值顶峰产生时候泵浦波长是多少）太赫兹振幅达到其最大值时的泵浦波长不是在λENZ处，而是close to one of the transmission dips of the linear spectrum（接近线性光谱的透射下降点之一）？？？？？？？？？？？，这可以归因于SRR-ITO超表面的耦合诱导杂化共振，其中等离子场增强在λENZ附近和共振下降附近的频率都很强。（这是怎么解释最大值不在λENZ处，这里说都很强）

因此，电场的增强？？？？？？？和太赫兹的振幅在λENZ处并不是最强的。非线性数值模拟也很好地再现了这一特征，SRR-ITO 超表面在1360nm泵浦波长和10.5至94.5μJ cm-2的泵浦通量下产生的太赫兹峰-峰振幅的测量泵浦-通量相关性，用公式描述太赫兹产生的二阶非线性

为了衡量混合非线性元表面作为一个实用的太赫兹发生器，在相同的泵浦条件下，测量ZnTe晶体在近红外系统中的泵浦影响下的太赫兹峰-峰振幅，以及传统的1.0毫米厚的ZnTe晶体在800纳米泵浦波长下的振幅，评价参数，转换效率（比较在1360 nm波长下，来自SRR-ITO超表面的太赫兹脉冲和110切割ZnTe晶体，以及在800 nm波长下1.0 mm厚的110切割ZnTe晶体的泵浦通量相关的峰-峰振幅。），偏振分辨测量显示，在x偏振泵浦（垂直于SRR间隙）下，产生的太赫兹波具有线性y偏振。

这里是引用

电磁场和等离子体纳米结构之间的相互作用导致了强烈的线性和非线性行为。本文提出了一种描述等离子体纳米结构中电子运动的时域流体动力学模型，其中考虑了表面和体积非线性。采用并行有限差分时域方法对捕获全波物理和自由电子动力学的耦合麦克斯韦流体动力学系统进行数值求解。通过模拟等离子体超表面对所提方法进行了验证。将线性响应与德鲁德色散模型进行了对比，对差频产生过程中的非线性太赫兹发射进行了理论分析。这项工作对于设计非线性等离子体纳米器件至关重要，特别是对于高效和宽带太赫兹发射器

介绍
等离子体纳米结构在控制光、发展光致发光增强、 光学传感、太阳能电池、超材料和光学天线 [1] –[5]。这些潜在的应用来自表面等离子体 共振（SPR）[6]，由等离子体之间的相互作用诱导 金属纳米结构和外部电磁场。SPR 可以通过修改几何形状和 纳米结构材料[7]。特别是，它们对他们的 固有的非线性光学效应。报道了基于非线性效应的各种光子官能团 在最近的工作中，如光学传感，超短脉冲产生，纳米天线和光信号处理[8]-[11]而 与线性相互作用相比，非线性相互作用本质上是弱的。他们严重依赖 激励的场振幅。因此，需要大功率激励来放大非线性效应。在 实验中，采用光学激光器进行大功率激发，并可通过 精心设计等离子体纳米结构。由于高阶非线性的转换效率较低， 最令人兴奋和有用的效果是二阶和三阶非线性，例如二次谐波 产生、克尔效应、三次谐波产生和四波混音。
非线性响应可以用材料的非线性极化来描述，

模拟等离子体纳米结构的光学响应是了解其工作原理和 执行相应的设计。对于数值研究，德鲁德模型通常用于描述电子运动 在等离子体材料中。但是，它是一个局部响应近似模型，不考虑非线性 和非局部电磁响应。为了解决这个问题，一个经典的电动力学框架与合适的 可以使用近似值和改进。非线性响应可以用材料非线性极化来描述， 即， $\mathbf{P}={\epsilon }_0{\chi }^{（\mathrm{n}）}{\mathbf{E}}^{\mathrm{n}}$， where ${\chi }^{（\mathrm{n}）}$ 是非线性敏感性 [12]， [13]。另外，时域的水动力模型可以用来模拟金属中传导电子运动产生的非线性效应。该模型给出了复杂的非线性动力学，包括洛伦兹力、对流加速度和量子压力对磁场的贡献 [14]–[16]。该流体动力学模型充分考虑了电子气体的线性和非线性动力学，而不依赖于实验测量的体积和表面非线性磁化率[17]。 受上述观测的启发，流体动力学模型的时域实现与经典计算电磁学方法是可取的。

时域有限差分（FDTD）[18]是研究材料时域行为最常用的方法之一。FDTD方法最初是为线性非色散介质材料设计的，已经广泛应用了50多年。利用辅助微分方程（ADE）技术[19]，将FDTD方法推广到色散材料的模拟中。ADE-FDTD方法可以灵活地建模复杂的介电常数函数和非线性效应，如非线性介质[20]中的克尔效应和拉曼效应。
最近，通过使用差频产生，报道了一个基于非线性超表面的太赫兹（THz）发射器。通过红外激光泵浦，可以在几十纳米厚度的超材料薄层中产生高效、宽带和可调谐的太赫兹发射。超材料的太赫兹发射强度与非线性晶体的发射强度相同；而超薄的太赫兹发射器不存在准相位匹配。然而，目前还没有严格的和通用的数值模型来模拟非线性过程。本文采用自洽平行ADE-FDTD方法与流体动力学模型共轭，模拟了等离子体超表面的非线性太赫兹发射。与文献[14]、[23]中的麦克斯韦-水动力学模型和我们之前的工作[12]、[13]、[24]相比，提出了一种新的两步分裂方案来求解多物理模型。在[14]，[16]，[24]中，水动力学方程包含非线性项；显式格式不能直接用于求解电子速度和密度，除非使用了上一步中它们的值的近似值。因此，线性响应和非线性响应都用近似值来求解。为了保持模拟的准确性，然后应该使用一个精细的空间或时间增量。不同的是，提出的ADE-FDTD方法使用两步分割方案。线性效应由ADE方法显式求解，非线性响应由ADE方法得到的中间值显式更新。结果表明，线性响应和非线性响应被分割，而弱非线性信号不被强线性脉冲信号所抑制。本文给出了该模型的数值方面，包括精度、稳定性和并行策略。为了证明该算法的性能，研究了玻璃上单个周期层金裂环谐振器发出的太赫兹信号。在三维计算领域进行的数值模拟结果与实验结果吻合较好
本文的组织结构如下。数值方案和多物理场模型在第二节中介绍。对等离子体超表面的非线性响应进行建模 与第三节中的拟议方案。为了对拟议的方案进行基准测试， 计算了超表面的线性透射率，并将结果与经典的德鲁德模型进行了比较。 然后，计算了差频产生的太赫兹辐射，并与理论分析进行了对比。 最后，本文在第四节中结束。

D. 数值稳定性
通过找到相应生长矩阵的根，可以分析所提方案的稳定性。 不幸的是，即使使用现代计算机技术，根的表达也太复杂而无法获得。在这里， 双曲方程（15）中的非线性项主要 有助于高次谐波的产生。与（13）中的线性项相比，非线性响应较小。建模后 对于不同复杂金属纳米结构的长期模拟，我们发现流体动力学模型是稳定的 在FDTD方法常用的CFL约束范围内。换句话说，非线性项要弱得多 比线性的，不会显着影响FDTD方法的稳定性条件与线性Drude 型。
E. 平行战略
等离子体纳米器件，如超材料，是亚波长纳米结构，表现出很强的近场 增强。它们的模拟需要大量的网格来实现高空间分辨率。与此同时， 基波脉冲的带宽在频域中应足够窄，以使高次谐波 信号不会被基本信号所淹没。因此，需要较长的 CPU 时间和较大的迭代步骤。 以保证基波脉冲的充分衰减。为了解决这个问题，可以使用并行计算技术 受雇。由于FDTD方法的本地化性质，我们可以将整个计算域划分为许多 子域。然后，通过在计算机集群上实现FDTD代码，可以实现高效的并行代码。
图2显示了我们的并行FDTD算法。模拟域为 分为许多子域，每个子域都分配给一个处理器。每个子域在 并行并在每个时间步交换接口上的数据。不同处理器之间的数据交换或 域是使用消息传递接口 （MPI） 库执行的。在子域边界处，一个 额外的单元层被分配为交换缓冲区。子域的流程图如图 3 所示。与德鲁德模型相比，该模型的场迭代 流体动力学模型需要相邻 Yee 网格中的场，因此分量 E、H 和 J 存储在它们的交换缓冲区中并在接口处交换。此外，数据交换是 周期性边界条件也需要。

文章写作思路

1.等离子体纳米结构的非线性效应在各个领域的发展应用（引出非线性效应）+非线性效应原理（表面等离子体共振（SPR），是由等离子体金属纳米结构与外部电磁场之间的相互作用引起的）+最近的研究进展
2.研究等离子体纳米结构的光学效应（揭示工作原理，执行设计）+Drude模型等离子体材料中的电子运动（不足）+使用经典的电动力学框架/或者，使用时域中的流体动力学模型建模（适当的近似和改进）+流体动力学模型可取之处
3.FDTD方法（是什么）+色散材料的模拟
4.文章中用到的示例—基于非线性（差频产生）超表面的太赫兹（THz）发射器+激励场（红外激光泵浦）+本文提出的物理模型（与前人的工作相比有什么过人之处-----两步分裂方案求解多物理模型）+两步分裂方案，线性效应ADE方法显式求解，非线性响应ADE方法得到的中间值显式更新（好处）+线性非线性分割开来，弱非线性信号不被强线性脉冲信号所抑制。总结：本文提出的方法数值验证的准确性/精度（与三维的对比），稳定性，优势（并行策略）
5.最后 文章结构，第一章节，第二章节，第三章节写了什么

多物理水动力模型

电磁场E和H与非磁性材料的相互作用+麦克斯韦方程组
解释公式里面的各种参数，
外部电磁波驱动的自由电子气+流体动力学方程描述
参数描述（电荷中性）
式（4）是连续性等式。电磁场和电子动力学可以通过宏观电流密度和电荷密度项耦合
最后得到要用的公式---------等离子体纳米结构中电磁波和自由电子气体之间的线性和非线性相互作用的流体动力学模型。

计算网格

标准交错Yee单元的计算网格，时空依存 E、H 和 J 是交错的 在空间上不并置，在时间上交错。描述电场磁场时空位置，这种网格排列符合场和电荷的属性以及自由电子和电磁场之间的效应。

两步拆分方案

我们采用明确的中心差分方法来离散（1）和（2）。考虑（9）的非线性性质将 9一分为二，一种时分方案用于更新J。

稳定性分析

在对不同的复杂金属纳米结构进行长期模拟后，我们发现水动力模型在FDTD方法常用的CFL约束下是稳定的。

并行策略

近场增强–所以需要大量网格实现高空间分辨率，激励场的带宽在频域中应足够窄–产生足够的高次谐波信号（不被基本信号淹没）---------较长的迭代时间较多的迭代步骤，-------本文提出，将整个计算域划分为许多子域。通过在计算机集群上实现FDTD代码，可以实现高效的并行代码

数值验证及应用

本节模拟了等离子体纳米器件的非线性问题------磁偶极子共振的共振光激发------等离子体超表面的宽带（信号时宽越宽即持续时间越长，其频带宽度越窄）和有效的太赫兹发射
研究超表面太赫兹发射的机理具有重要意义+太赫兹发射器的构成（ITO涂层+SiO衬底）

来自等离子体超表面的宽带和有效的太赫兹发射是基于磁偶极子共振的共振光激发。超材料的太赫兹发射在太赫兹范围内是连续的，其强度与厚数千倍的最佳晶体的顺序相同。

线性响应验证

平面波源设置+pml设置+时间，空间步长+计算呢网格 模型
利用水动力模型计算了基本磁共振频率周围的透射率光谱，并与Drude模型进行了比较

非线性模拟

由于二阶非线性电流分布的对称性破坏，超表面产生了由于光学整流或差频产生的太赫兹辐射
（线性电流乘以线性电荷密度Jρ，因此，太赫兹非线性电流与线性电流平行或反平行，当入射波的极化平行于SRR的间隙（x极化）时， 两臂的非线性电流是平行的，辐射场可以在远场中观察到）
验证非线性响应，模拟了由x偏振激光器激发的超表面的太赫兹发射。泵浦激光器是一个高斯脉冲，等离子体材料的二阶非线性极化与入射泵浦脉冲的功率成正比。，经过傅里叶变换后，得到线性和非线性谱（图6©）+二次谐波和差频的产生

提取频域内的太赫兹信号过程：对时域非线性信号进行傅里叶变换，选择了0-10THz的特定频率范围，而所选窗口外的所有其他频率的强度均设为零。然后，将这些有窗的频域信号转换回其时域对应信号。

由于SRRs的共振比泵浦脉冲宽度要宽得多（如图5(a)所示的35.2THz），因此SRRs发射的太赫兹带宽受到入射泵浦脉冲带宽的限制。

作为比较，解析解一致性。结果的太赫兹发射带宽比实验中观测到的太赫兹频谱更宽。是因为实验中太赫兹信号检测器的上截止频率小于理论预测。超表面太赫兹发射器可以通过缩短泵浦脉冲持续时间来产生宽带太赫兹信号，因为40nm厚度的单层发射器是连续的，并且在太赫兹区域没有准相位匹配的限制

通过使用前一节中的并行策略，可以提高并行FDTD代码性能。相同配置，计算加速与过程服务器数量的关系。加速速度比理论上的预期要低。这是由于处理器之间的数据传输（E、H、J)，等离子体材料区域的实现比较复杂，对其模拟时间较大