硅(Si)是一种高容量的负极,可替代或补充下一代锂离子电池(LIBs)中的石墨负极,学术界和工业界正致力于将硅基负极商业化,其技术挑战主要源于Si作为Li存储的两个基本性质:嵌锂-脱锂期间不可避免的体积膨胀和与石墨相比较差的电子传导性。前者导致电极中电子传输的阻碍和固体电解质中间相(SEI)的持续破裂,后者严重限制了基于Si在电极中负载量,因而难以达到实际应用的容量。除了解决技术挑战外,建立合理的生产工艺对于硅基负极的商业化同样重要,不仅要具有经济可行性,而且在技术上也是可靠的,以实现Si基负极的最佳性能。
在迄今报道的众多生产方法中,镁热还原反应(MRR)仍然是Si生产中可行的路线。然而,仍存在一些挑战:由于MRR的放热性质导致Si的融合,很难控制Si的微观结构;副产物的产生,包括硅酸镁和硅化镁的生成;最后,MRR的动力学尚不清楚,因此难以优化MRR过程。
先将商业SiO2水悬浮液(具有40wt%二氧化硅含量的LUDOX HS-40)用水稀释,再用双流体雾化器雾化,将产生的气溶胶通过氮气在150℃的不锈钢干燥器中进行,得到干燥的SiO2颗粒,其扫描电子显微镜(SEM)和透射电子显微镜(TEM)如图1。SiO2颗粒的平均尺寸为11μm(图1b),每个粒子由许多10 nm的初级SiO2颗粒组成(图1c),这与LUDOX HS-40中SiO2的粒径一致,SiO2颗粒的