光谱谱线加宽现象

概念:

谱线加宽是指由于各种因素的影响,自发辐射并不是单色的,而是分布在中心频率 ΔE/h 附近一个很小的频率范围内。

 图1 模式展宽

谱线加宽有均匀加宽和非均匀加宽。如果引起加宽的物理因素对每个都是等同的,称作均匀加宽;如果原子体系中每个原子只对谱线内与它的静观中心频率相应的部分有贡献,即可区分谱线上的某一频率范围是由哪一部分原子发射的,称作非均匀加宽。均匀加宽分有自然加宽,碰撞加宽和晶格振动加宽;非均匀加宽分有多普勒加宽和晶格缺陷加宽。

水汽分子谱线加宽系数的腔震荡测量:

水汽的高分辨率吸收光谱研究一直是热点,在燃烧诊断、大气辐射、激光大气传输以及大气探测等研究领

域具有重要意义。自20世纪60年代起,国内外学者们对此进行了大量的理论研究工作,并应用各种光谱技术,如傅里叶光谱、光声光谱及波长调制光谱等,进行了实验研究。水汽谱线的各种参数中,除谱线位置、强度、压致位移等参数外,水汽在不同周围分子环境中的碰撞加宽也是一个重要的研究内容。譬如,1968 年,Burch 对水汽在氮气、空气条件下的加宽系数进行了理论计算,得到两者的比例为 0.9;2000年,Lucchesini等人采用波长调制光谱技术对水汽的氮气和空气加宽系数进行了测量,验证了Burch的结论,得到了820~830 nm范围内水汽的空气和氮气加宽系数之比为 0.9 ±0.2;2006年,高晓明等人在对1.31 μm附近的水汽光谱参数进行测量时,为准确获得水汽谱线吸收强度,参考了Lucchesini等人的测量结果,通过水汽的氮气加宽系数推算出了水汽的空气加宽系数。由于Lucchesini及高晓明等人的光谱测量范围不同,此时水汽的空气和氮气加宽系数是否在不同的波段范围具有相同的比例关系尤为重要。为此,本文利用近些年兴起的连续波腔衰荡光谱技术,对近红外波段1.517 μm 附近(6586.5~6595.5 cm-1范围内)的7条水汽的空气和氮气加宽系数进行实验研究,得到此波段的两者比值仍约为0.9,进一步证实了Burch的理论分析结果。

测量原理

产生于20世纪80年代的腔衰荡光谱,是一种高精度、高灵敏度新型光谱技术,其本质仍是基于Lam bertBeer定律的直接吸收光谱。但与常规的直接吸收光谱不同,该技术不是测量经吸收介质后光强的绝对衰减值,而是将吸收介质引入高Q值无源腔内,通过测量无源腔引入吸收介质前后腔寿命的变化来反演出腔内介质的吸收度,从而提高了测量灵敏度和精度。

腔衰荡技术进行吸收光谱测量有如下优势:①该技术测量的τ是光强的相对值,由此可避免光源功率起伏对测量结果的影响;②无源腔内光波的等效吸收路径为L/δ,由于δ远远小于1,因此腔衰荡光谱能在较短的腔体内实现很长的吸收路径,从而极大地提高测量灵敏度;③腔损耗越小、腔内吸收越低,其吸收测量灵敏度和精度越高。

实验系统

图2 不同激光频率处的衰荡信号及其拟合误差曲线

当腔长扫描至激光频率处,入射光开始在腔内谐振,系统利用探测器(PDA400,Thorlabs)来获得腔透射光功率信号,并将此信号传给系统控制电路。为实现无源腔的基模衰荡,系统中除优化无源腔的结构外,还在控制电路中增加了一个峰值探测电路。当峰值探测电路获取腔透射光信号峰值后,系统以此为基础设置衰荡阈值。当谐振时腔透射光功率大于此阈值时,控制电路在40 ns内关断DFB激光器,并停止PZT驱动,同时触发高速数据卡采集衰荡数据。此时,腔透射光信号将以单指数形式衰减,计算机将衰荡信号读入内存,然后采用Levenberg-Marquardt 法对其进行单指数拟合,求得其衰减时间后,即可求得腔损耗值。当进行光谱测量时,只要扫描激光波长、测得不同波长处的腔损耗值后,即可求得腔内吸收介质的吸收光谱。如图2所示,当腔内存在吸收介质时,不同激光频率处的腔衰荡信号是不同的。当激光频率靠近介质的吸收峰时,腔损耗较大,此时腔透射光强度较弱,衰荡时间较短;相反,当激光谱线远离吸收峰时,腔损耗值变小,此时腔透射光强度增大,衰荡时间变长。

研究结论

利用所建立的高灵敏度连续波腔衰荡光谱系统对 1.517 μm(6590 cm-1)附近水汽的谱线加宽系数进行了测量,得到水汽分子的空气、氮气加宽系数比值为 0.8969 ±0.0687,这一测量结果与 Lucchesini 等人利用波长调制光谱技术测得 820~830 nm范围内的比值 0.9 ±0.2较为吻合,从而进一步验证了Burch的结论。此外,从系统测得的水汽分子在空气环境中的谱线加宽系数与HITRAN2004数据库进行的比较中发现,除6594.698,6590.871 cm-1处 2 条水汽谱线加宽系数存在较大误差外,其它 5 条谱线结果吻合。本系统中,由于光谱扫描范围主要由系统所用的 DFB 激光器所决定,因此,若更换光源可进一步扩大系统的光谱扫描范围。

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