win10win键无反应_JACS:铋催化CO键偶联制备芳基三氟甲磺酸

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马克斯·普朗克研究所Josep Cornella报道了Bi催化中的芳基硼酸和全氟烷基磺酸盐之间的交叉偶联反应,该反应通过BiIII/BiV催化循环进行反应,该反应中关键点在于缺电子的砜配体作用,实现了通过市售NaOTf/KOTf作为反应物构建C(sp2)-O键。通过相关机理研究,作者发现该反应中通过高亲电性的Bi(V)中间体进行。

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本文要点

要点1. 反应优化。以1倍量苯硼酸和1.1倍量NaOTf作为反应物,以双三氟甲基芳基砜修饰的Bi作为催化剂,加入1.1倍量[Cl2pyrF]BF4和2倍量Na3PO4碱,在反应中加入10 mg 5 Å分子筛。在CDCl3中于60 ℃中反应,以>95 %的产率得到-OTf取代苯。控制实验显示,当催化剂的担载量降低至5 %,产率降低至21 %。

要点2. 反应机理。催化剂通过转金属化过程和苯硼酸反应,形成含有Bi-芳基的中间体。随后Bi中间体和[Cl2pyrF]BF4、NaOTf进行氧化加成,形成BiV中间体。最后通过还原消除过程得到三氟甲磺酸苯。

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Oriol Planas, Vytautas Peciukenas, and Josep Cornella*. Bismuth-Catalyzed Oxidative Coupling of Arylboronic Acids with Triflate and Nonaflate Salts, J. Am. Chem. Soc. 2020

DOI:10.1021/jacs.0c05343

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c05343

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内容概要:本文详细介绍了基于结构不变补偿的电液伺服系统低阶线性主动干扰抑制控制(ADRC)方法的实现过程。首先定义了电液伺服系统的基本参数,并实现了结构不变补偿(SIC)函数,通过补偿非线性项和干扰,将原始系统转化为一阶积分链结构。接着,设计了低阶线性ADRC控制器,包含扩展状态观测器(ESO)和控制律,用于估计系统状态和总干扰,并实现简单有效的控制。文章还展示了系统仿真与对比实验,对比了低阶ADRC与传统PID控制器的性能,证明了ADRC在处理系统非线性和外部干扰方面的优越性。此外,文章深入分析了参数调整与稳定性,提出了频域稳定性分析和b0参数调整方法,确保系统在参数不确定性下的鲁棒稳定性。最后,文章通过综合实验验证了该方法的有效性,并提供了参数敏感性分析和工程实用性指导。 适合人群:具备一定自动化控制基础,特别是对电液伺服系统和主动干扰抑制控制感兴趣的科研人员和工程师。 使用场景及目标:①理解电液伺服系统的建模与控制方法;②掌握低阶线性ADRC的设计原理和实现步骤;③学习如何通过结构不变补偿简化复杂系统的控制设计;④进行系统仿真与实验验证,评估不同控制方法的性能;⑤掌握参数调整与稳定性分析技巧,确保控制系统在实际应用中的可靠性和鲁棒性。 阅读建议:本文内容详尽,涉及多个控制理论和技术细节。读者应首先理解电液伺服系统的基本原理和ADRC的核心思想,然后逐步深入学习SIC补偿、ESO设计、控制律实现等内容。同时,结合提供的代码示例进行实践操作,通过调整参数和运行仿真,加深对理论的理解。对于希望进一步探索的读者,可以关注文中提到的高级话题,如频域稳定性分析、参数敏感性分析等,以提升对系统的全面掌控能力。
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