实时的含时密度泛函理论(rt-TDDFT)的算法进展及在超快动力学中的应用

文章信息

标题：Algorithmadvances and applications of time-dependent first-principles simulations forultrafast dynamics

文章链接：https://doi.org/10.1002/wcms.1577

作者：刘文浩1，王峙1，陈章辉2，骆军委1，李树深1，汪林望2

单位：1中国科学院半导体研究所；2加州劳伦斯伯克利国家实验室

背景介绍

从 20 世纪初期开始，量子理论变得尤为重要，对技术发展做出了重大贡献。尽管量子理论取得了很大成功，但由于缺乏非平衡量子系统的框架，其应用主要限于平衡系统。随着超短激光脉冲和自由电子加速器 X 射线的产生推动了整个非平衡超快动力学领域的发展。超快现象在物理、化学和生物等领域已被广泛关注，例如光致相变、光诱导退磁、高能离子碰撞和分子化学反应等。近期，非平衡超快领域的实验研究成果诸多发表于国际顶级期刊(如Nature, Science等)，该领域研究已成为当前的热点话题。然而，实验并不能给出原子尺度的原子/分子位移，对激发态动力学的理解存在诸多争议。为了理解超快动力学现象，理论模拟至关重要。传统的第一性原理(DFT)主要适用于计算材料的基态特性，为了模拟结构处于激发态的动力学特性，需使用实时的含时密度泛函理论(rt-TDDFT)，即求解含时的薛定谔方程。由于电子比