带电缺陷计算中镜像电荷相互作用修正

研究背景

第一性原理计算是研究半导体缺陷性质的重要手段，通过计算缺陷的形成能、离化能、吸收谱、非辐射复合俘获截面等性质，我们可以预测缺陷的稳定性、载流子寿命和材料发光机制等。在采用超胞方法和凝胶模型计算带电缺陷的能量时，周期性带电缺陷间的相互作用会给系统能量带来影响。为了消除这种镜像电荷的相互作用，文献中提出了诸多方法，但在实际应用中，仍存在诸多问题。

文章简介

近日，来自中科院半导体所超晶格实验室的索曌君等人，在Physical Review B上发表了标题为“Image charge interaction correction in charged-defect calculations”的研究工作。骆军委研究员参与了论文的指导工作。论文对镜像电荷作用进行了严格的推导，并提出了C-AP和C-SC两种方法，来修正镜像电荷作用。C-AP方法仅依靠介电常数这一参数，而C-SC方法提出了新的缺陷电荷屏蔽模型，无需任何可调参数，但需要对两个不同尺寸的超胞进行计算。方法主要分成三个步骤：1）将中性缺陷体系和体材料电势对齐，得到电势对齐项；2）基于介电常数或上述缺陷电荷屏蔽模型，得到非有限超胞体系的缺陷电荷密度；3）求解库伦积分项。通过对比周期性体系和非有限体系中缺陷电荷的静电作用，我们可以得到镜像电荷相互作用的修正值。在大多数的缺陷计算中，C-AP、C-SC与FNV（Phys. Rev. Lett. 102, 016402 (2009)）方法给出了非常接近的结果，而在某些特例中C-SC修正的能量收敛更快。

图片解读

图1 （A）和（B）在不同尺寸氧化镁超胞中的形成能。分别采用了NC（无修正）、FNV、C-AP（采用介电常数的近似方法）、C-SC（采用屏蔽模型的修正方法）。图中的能量零点以缺陷在1000个原子的超胞中的形成能为参考，上轴是超胞中的原子个数N，向左趋向于无穷大，表征超胞的尺寸。

文章信息

Image charge interaction correction in charged-defect calculations. Phys. Rev. B 102, 174110 (2020)