文献略读-EST-溶解性有机物的分子动力学模拟

Molecular Dynamics Simulation of the Structures, Dynamics, and Aggregation of Dissolved Organic Matter

0. Abstract

• 研究背景：DOM的实验仅仅局限于块特性，分子层面的交互还没有完全探索清楚
• 研究内容：200ns的分子动力学模拟，被实验数据验证，解释了化学物质（离子，多肽，脂类，碳氢类，和脂肪族与芳香族）聚集过程与机理进而形成DOM。
• 主要结论：
  • DOM的聚集是动态的，包含一个疏水内核和两亲表面，使DOM可以既可以进入极性也可以进入非极性物质
  • 脂类物质作为成核剂，离子通过和DOM表面的含氧功能团连接表面的分子碎片
• 研究意义：有利于提供DOM表面、总体组装和分子见作用力，有利于了解DOM和其他金属以及污染物反应机理

1. Introduction

• 创新点：创建DOM通用模型，探索DOM结构，表面性质，聚集动力学
• 肪类，缩氨酸，碳氢类物质，脂肪类物质，低分子脂肪类和芳香族分子
  • 每一类化学物质被引入模型并指出对DOM结构和性质的影响
  • 用更长的反应时间检测DOM分散的组分在水生环境中形成的复杂结构，以及两亲与疏水组分如何在DOM中分布，以及离子作用

2. M&M

2.1 模型构建

• 组成：水生有机污染物中常见的功能性基团；结构性组分
• 建立了7种不同质量，元素组成和电荷的DOM模型；从不寡聚的LMWOC开始，系统地慢慢添加DOM2-7，目的是从生化组群探索分子之间的相互作用
• 构建的DOM模型和实际LHA模型比较

2.2 模拟细节

• 周期性盒子：6nm的立方体
• 模拟盒子充满水分子，金属离子随机加入
• 条件：300K，1bar
• 软件：Gromacs, 力场：Charmm36

3. R&D

Figure content

• Fig.2 MD模拟的分子之间作用力快照
• Fig.4 200ns时DOM6在水中的快照: 疏水作用力包括脂肪类和木质素形成了内核，Ca离子和阴离子在DOM表面互相作用，嫁接起疏水内核
• Fig.5 在最大的过渡DOM基团中，疏水和亲水的组分的溶剂可及表面几乎相等

Table of content

• 分子间的相互作用
• 块性质
• 表面性质
• 金属离子对自然水生生态影响
• LHA和Suwanee河的DOM模型