阿贡国实验室全固态锂硫电池 Science：100% 硫利用率，超高速混合实现卤化物分离破解界面难题

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导语

全固态锂硫电池（ASSLSBs）因显著提高的能量密度、安全性和成本效益及低供应链风险备受关注，但其性能受限于电极 - SSE 界面的电荷传输和化学机械稳定性。硫的电子和离子导电性差、体积膨胀大，导致循环后固 - 固界面的化学机械失效。虽有诸多改善策略，但仍存在界面离子传输缓慢、硫利用率低等问题。美国阿贡国家实验室徐桂良研究员、Khalil Amine 教授等人在《Science》上发表论文，报道了通过超高转速混合过程中的机械化学反应实现界面处卤化物的普遍分离现象，为提升 ASSLSBs 性能提供了新思路。。

研究亮点

• 创新卤化物分离策略 ：受混合卤化物钙钛矿太阳能电池中光诱导相分离启发，在多种含卤素的 SSEs 和高能量硫族正极材料之间，通过 2000rpm 的超高转速混合实现普遍的卤化物分离，UHS 混合产生的热冲击和剪切破碎协同效应诱导机械化学反应，使卤化物从 SSEs 中分离并在正极颗粒上均匀沉积，增强电荷传输动力学，提高界面稳定性，减轻机械故障。

• 高硫利用率与循环稳定性 ：使用低温透射电子显微镜和同步辐射 X 射线衍射和光谱技术证实卤化物偏析形成和有效性，制备的 ASSLSBs 在商业水平面积容量下实现接近 100% 的硫利用率和非凡循环稳定性，在 2mgcm⁻²硫负载量下，450 个循环后比容量保持率为 93.2%；在 4mgcm⁻²硫负载量和 1.4mAcm⁻²电流密度下，初始放电比容量为 6.35mA・hcm⁻²，450 个循环后容量保持率为 80%。

• 广泛适用性 ：该策略不仅适用于硫正极，还可扩展到其他硫族元素正极材料，为全固态电池界面设计提供新思路，未来可进一步优化阳极界面设计和 SSE 工程。

图文解析

图 1：各种复合 S/LPSCl/C 正极的结构分析。展示了不同混合方式下正极的结构特征，凸显了超高转速混合实现卤化物分离后正极的独特结构优势。

图 2：通用卤化物偏析的冷冻 TEM 验证。通过冷冻 TEM 技术直观呈现卤化物偏析的形成情况，为卤化物分离现象提供了有力证据。

图 3：ASSLSBs 的电化学性能。描绘了电池的充放电曲线、循环性能等关键电化学指标，突出了卤化物分离策略对电池性能的显著提升效果。

图 4：UHS 混合复合硫正极的循环后分析。对循环后的正极材料进行表征，揭示了卤化物分离结构在循环过程中的稳定性及对正极材料性能的持久影响。

总结展望

本研究通过超高速混合实现的卤化物分离，作为一种有效的界面工程策略，显著提升了 ASSLSBs 的性能。卤化物分离形成的界面层不仅增强了离子传输，还抑制了正极材料的体积变化和副反应，实现了接近 100% 的硫利用率和长循环稳定性。这种策略具有广泛的适用性，为全固态电池的界面设计开辟了新路径，未来有望进一步优化阳极界面设计和固态电解质工程，推动更高能量密度和更长寿命 ASSLSBs 的开发。

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