20240326使用机器学习和高通量计算加速发现石墨烯的力学性能

Name： Accelerated discoveries of mechanical properties of graphene using machine learning and high-throughput computation

DOI： https://doi.org/10.1016/j.carbon.2019.03.046

摘要

在这项工作中，首次使用不同的机器学习算法和人工神经网络（ANN）结构来预测单层石墨烯在系统温度，应变率，空位缺陷和手性等各种影响因素下的力学性能。预测包括断裂应变、断裂强度和杨氏模量。高通量计算（HTC）结合经典的分子动力学（MD）模拟被用来生成ML模型的训练数据集。结果表明，温度和空位缺陷对预测结果都有负面影响，而应变速率与预测结果呈正相关。随机梯度下降法（SGD）不能准确反映不同影响因素对石墨烯力学性能的影响，而k-近邻法（KNN）、支持向量机（SVM）、决策树（DT）和人工神经网络（ANN）等方法则能提供理想的预测结果。

模型

首先，研究模型尺寸对力学性能的影响，发现模型尺寸的影响可以忽略不记，选用11x11nm模型。

温度：1K 10K 100K 300K 600K 1200K。

应变率：𝟓 ×𝟏𝟎−𝟓，， 1× 𝟏𝟎−𝟒， 2.5× 𝟏𝟎−𝟒， 5× 𝟏𝟎−𝟒，1× 𝟏𝟎−𝟒 和2.5× 𝟏𝟎−𝟑ps。

单向拉伸变形方向：扶手椅形和锯齿形。

缺陷：单空位（SV）、双空位（DV）、多空位（MV）和Stone-Wales（SW）。

5个速度种子。一共1440（6x6x4x2x5）个MD模拟。

MD模拟

通过MD仿真获得了不同ML模型的训练、验证和测试数据集。所有模拟均使用大规模原子/分子大规模并行模拟器（LAMMPS）和自适应分子间反应经验键级（AIREBO）势进行。时间步长设置为0.1 fs。在各个方向上施加周期性边界条件。在平面外z方向上创建20 埃米的真空空间，以避免跨边界相互作用。在扶手椅x或锯齿y方向上对模拟箱的边界施加单轴位移，同时保持其他两个方向上的压力为零。

对于每种情况，进行了具有不同初始条件（随机种子不同）的五种不同模拟，并对结果进行平均以抑制统计噪声。在拉伸之前，石墨烯片在等温等压（NPT）系综下在目标温度下平衡50 ps。在拉伸过程中，以0.1 fs的时间步长在目标加载速率下使用位移控制方法。

在300 K、应变速率为 5× 𝟏𝟎^(-4) ps^(-1)，显示了小应变区域中的手征性效应。随着应变的增加，手性依赖性变得更加明显。

为了研究手征性对刚度的影响，同时保持拟合部分在两个方向的线性弹性区域中，选择第一个2.5%应变范围来拟合杨氏模量。

不同方向的拉伸差异

影响因素分析

ML模型

机梯度下降法（SGD）、k-近邻法（KNN）、支持向量机（SVM）、决策树（DT）和人工神经网络（ANN）

输入层特征和输出层目标之间的Pearson相关性。

在不包括手性的不同影响因素中，温度对石墨烯的机械性能的影响最强，这与前述MD结果一致。

不同ML模型预测结果

不同ANN神经网络预测结果

结果分析：

结果表明，石墨烯的力学性能随温度和表面缺陷的增加而恶化，随应变速率的增加而改善。一旦经过训练，ML模型，只需了解系统温度，应变率，表面缺陷条件和手性方向，就能够在几分之一秒内预测石墨烯的机械性能，

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