PbX QDSC稳定性增强的策略及其氧化和钝化对PbSe量子点的影响

PbX QDSC稳定性增强的策略及其氧化和钝化对PbSe量子点的影响

PbX QDSC稳定性增强的策略

增强PbX QD的抗氧化性的常用方法是通过卤化物进行表面钝化。此方法依赖于卤离子与表面上的Pb原子的结合,从而减少O 2可以吸附的位点数量(图 )。卤化物钝化可以在原位或合成后进行,即在QD合成过程中或之后进行。

太阳能电池原位钝化的一种流行途径是通过CdSe和PbCl 2之间的阳离子交换。代替直接合成的PbSe QD的,量子点的CdSe用PBCL处理2,导致镉阳离子交换为铅阳离子。这会导致PbSe QD具有氯化物钝化的Pb部位,并具有镉对Se部位进行钝化的额外好处。使用ZnSe代替CdSe。ZnSe除具有PbCl 2之外,还具有与PbI 2和PbBr 2交换阳离子的能力,而CdSe仅限于PbCl 2。这提供了更大的材料选择灵活性,因为除氯化物外还可以使用碘化物和溴化物。但是,ZnSe路线不如CdSe那样频繁使用,可能是因为Zn似乎没有与镉相同的钝化增强特性。一种更直接的氯化镉钝化方法是基于在QD生长期结束后将CdCl2溶液注入反应溶液中。PbSe和PbTe太阳能电池都证明了这种方法。

氧化和钝化对PbSe量子点的影响的插图。a)显示所有Pb [111]面均被油酸酯配体完全覆盖,这可通过空间位阻保护PbSe 免受氧的影响。四个面中的三个被卤化铅钝化,Pb原子阻挡了Se [100]位,而卤化物原子阻挡了Pb [100]位。b)右侧[100]构面显示为未钝化。氧气与硒化物反应生成不良的氧化层,以灰色和薄荷绿色表示。

QD合成后,也可以在溶液阶段或通过固态配体交换进行卤化物处理。报道了较早利用卤化物钝化的成功尝试之一。在2012年证明了用分子氯处理过的PbSe量子点比未处理过的空气更稳定。进一步的研究表明,其他卤化物也可用于PbSe QD钝化。在2015年。比较了用Cl,Br,I或F的四丁基铵盐钝化的油酸酯封端的PbSe QD膜之间的比较。吸收光谱(图 )表明经四丁基氟化铵处理的膜在数小时内变质,这与使用氟化物作为钝化剂的其他失败尝试相一致。在另一方面,氯- ,溴-和I -钝化片显示五天后只有轻微的蓝移,它们的一激子峰下保持超过90天。经碘化四丁基铵(TBAI&

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