【DFT+实验】AFM:FexCoyMOF-P2W18实现高效电还原氮

淮阴师范学院和哈尔滨理工大学的研究团队开发了一种新型催化剂,通过将多金属氧酸盐集成到MOFs中,显著提高了e-NRR的性能。研究发现,FeCoMOF-P2W18具有优异的还原能力,其独特的电子传输机制有助于N2的高效电还原。

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精确设计和构建满足环境电解氮还原反应(e-NRR)性能的催化剂是极具挑战性的。 

基于此,淮阴师范学院阚玉和教授、哈尔滨理工大学马慧媛教授和王新铭副教授(共同通讯作者)等人报道了将多金属氧酸盐(POMs)原位集成到稳定的金属有机骨架(MOFs)中,生成了五种基于POMs的MOFs,其分子式为[FexCoy(Pbpy)9(ox)6(H2O)6][P2W18O62]·3H2O(FexCoyMOF-P2W18),并直接用作e-NRR的催化剂。 测试发现,其NH3的产率为47.04 µg h-1 mgcat.-1和31.56%的法拉第效率,对比[Fe0.5Co0.5(Pbpy)(ox)]2·(Pbpy)0.5分别提高了4倍和3倍。

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作者使用标准B3LYP泛函进行了一系列的kohn-sham DFT计算,比较了FeMOF-P2W18、FeCoMOF-P2W18和CoMOF-P2W18与纯P2W18的轨道能量和组成。在电化学还原过程中,电子将优先定位在P2W18单元上。 只有当P2W18的LUMO轨道被电子包围(P2W18完全还原),电子才会转移到MOFs的LUMO中。考虑HOMO轨道,发现FeCoMOF-P2W18比FeMOF-P2W188和CoMOF-P2W18具有更高的HOMO能量,说明FeCoMOF-P2W18具有更强的还原能力。

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在电催化过程中,P2W18接收电子并作为电子库,当电子与FeCoMOF-P2W18结合,电子就会转移到FeCoMOF-P2W18的双金属位点上。 为进一步验证FexCoyMOF-P2W18具有良好的e-NRR活性,作者还计算了FexCoyMOF-P2W18(FeMOF-P2W18、CoMOF-P2W18和FeCoMOF-P2W18)从N2到*N2H阶段的活化能。 主要是电荷密度差揭示了FeCoMOF-P2W18提供的电子主要聚集在P2W18上。该富电子结构可作为电子转移装置,将电子转移到活性位点,有利于N2分子和反应中间体的吸附。

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Efficient Electron Transfer from an Electron-Reservoir Polyoxometalate to Dual-Metal-Site Metal-Organic Frameworks for Highly Efficient Electroreduction of Nitrogen. Adv. Funct. Mater., 2023.

 

《RSMA与速率拆分在有限反馈通信系统中的MMSE基预编码实现》 本文将深入探讨RSMA(Rate Splitting Multiple Access)技术在有限反馈通信系统中的应用,特别是通过MMSE(Minimum Mean Square Error)基预编码进行的实现。速率拆分是现代多用户通信系统中一种重要的信号处理策略,它能够提升系统的频谱效率和鲁棒性,特别是在资源受限和信道条件不理想的环境中。RSMA的核心思想是将用户的数据流分割成公共和私有信息两部分,公共信息可以被多个接收器解码,而私有信息仅由特定的接收器解码。这种方式允许系统在用户间共享信道资源,同时保证了每个用户的个性化服务。 在有限反馈通信系统中,由于信道状态信息(CSI)的获取通常是有限且不精确的,因此选择合适的预编码技术至关重要。MMSE预编码是一种优化策略,其目标是在考虑信道噪声和干扰的情况下最小化期望平方误差。在RSMA中,MMSE预编码用于在发射端对数据流进行处理,以减少接收端的干扰,提高解码性能。 以下代码研究RSMA与MMSE预编码的结合以观察到如何在实际系统中应用RSMA的速率拆分策略,并结合有限的反馈信息设计有效的预编码矩阵。关键步骤包括: 1. **信道模型的建立**:模拟多用户MIMO环境,考虑不同用户之间的信道条件差异。 2. **信道反馈机制**:设计有限反馈方案,用户向基站发送关于信道状态的简化的反馈信息。 3. **MMSE预编码矩阵计算**:根据接收到的有限反馈信息,计算出能够最小化期望平方误差的预编码矩阵。 4. **速率拆分**:将每个用户的传输信息划分为公共和私有两部分。 5. **信号发射与接收**:使用预编码矩阵对信号进行处理,然后在接收端进行解码。 6. **性能评估**:分析系统吞吐量、误码率等性能指标,对比不同策略的效果。
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