材料结构建模
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MS_YangZhanZhang
这个作者很懒,什么都没留下…
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DFT+实验-Angew:温和预钠化剂显神威
(h)9-FN.–的电子云密度图(左)和BP.–(右)。【图2】PS-NMO的初始充放电曲线在不同时间内以0.1 M Na-BP DME(a)和Na-9-FN-DME(b)在0.2 C.PS-NMO的初始充放电容量和ICE在不同时间内的变化为0.1 M Na BP DME(c)和0.1 M Na-9-FN-DME(d)。相反,用Na-BP-DME和Na-Pyr-DME处理的PS-NMO中的峰随着预钠化时间的增加而逐渐消失,表明涉及Na-9-FN-DME的预钠化反应较温和(图S18)。原创 2024-01-25 09:25:30 · 841 阅读 · 0 评论 -
DFT+实验-杨秀荣:空位工程加速偏磷酸钴全pH下析氢反应动力学
然而高效的电催化剂需要克服阴极析氢反应(HER)和阳极析氧反应(OER)中存在的能量势垒,同时加速缓慢的反应动力学。中国分析测试协会科学技术一等奖(2005),吉林省高级专家(2005、2008),中国化学会梁树权分析化学基础研究奖(2003),政府特殊津贴(2002)等。本文通过杂原子掺杂策略设计了一种富氧空位的偏磷酸钴材料(CRPO),通过钌掺杂和空位效应的双重作用来调控催化剂表面的电子结构和配位环境,并通过实验和理论计算结果证明空位可以明显降低水裂解能垒,优化的d带结构对氢中间体具有最优的吸附能。原创 2024-01-20 11:09:48 · 926 阅读 · 0 评论 -
张万斌Angew:Pd/Cu/Li三元体系助合成氟化氨基酸
一系列具有手性烯丙基/苯基氟基序的非天然氨基酸很容易以高收率合成,具有优异的区域、非映对和对映选择性(高达20:1 dr和99% ee)。的氧化加成是在Li+的帮助下发生的,Li+被证明与四种THF分子协调。氟化氨基酸和相关肽/蛋白质在医药和农业化合物中得到了广泛的应用,但以对映选择性的方式将C-F键引入氨基酸的策略仍然有限,并且没有这种不对称催化策略的报道。中,由于C-F键的取向,可观察到一个清晰的F-Cu相互作用。之间的唯一区别是烯丙基位置的H原子和F原子,因此。的非对映选择性的来源。原创 2024-01-13 18:00:00 · 353 阅读 · 0 评论 -
Nature子刊:Ru1CoNP/HAP SSAA催化糠醛合成哌啶和吡啶
优化后的THFAM吸附构型表明,THFAM在Ru1/Co(001)表面被强吸附,氨基的N原子与Ru1原子结合,四氢呋喃环与Co表面结合,吸附能为-5.70 eV。在Ru1Co20/HAP催化剂的存在下,在N2条件下进行了5-氨基-1-戊醇的程序升温解吸(TPD)。本实验中,哌啶的检测温度为252 ℃,5-氨基-1-戊醇的解吸温度为350 ℃。5-氨基-1-戊醇的脱水闭环是在其从催化剂表面解吸之前进行的,证实了5-氨基-1-戊醇在Ru1Co20/HAP催化剂上快速转化为哌替啶的速度。原创 2024-01-13 16:20:00 · 358 阅读 · 0 评论 -
纯计算-ACS Catal.:二氧化碳还原的单层MoS2基面活化
如图5a所示,对于符合线性关系的结构,作者发现中间物种(*COOH和*CO)具有相同的键配位以及一致的吸附位点,这与偏离线性关系的结构形成了鲜明对比。例如,在4|8b SV GB上,COOH与三个Mo原子结合,而CO与一个Mo原子键合,而在4|8a SV GB中,*COOH和*CO都与同一位点上的3个Mo结合(图5b–e)。此外,与原始基面相比,4|4、4|8b、4|8a和8|8b SV GBs具有更好的选择性(图4b中的红点线),这表明它们可以选择性地活化MoS2基面用于CO2RR。原创 2024-01-13 12:07:16 · 852 阅读 · 0 评论 -
中科院张铁锐第27篇AM:淘汰传统乙烯工业,新技术支持
在最佳的Cu单原子负载量下,Cu-SA/TiO2即使在使用稀乙炔(0.5 vol.%)或富乙炔气体进料时,也能有效抑制HER和乙烯的过度氢化,并提供99.8%的乙炔转化率,提转化频率达到8.9×10-2 s-1,优于迄今为止报道的其他EAR催化剂。根据实验观察和EXAFS拟合结果,分别用Cu-锚定TiO2(001)(Cu1-TiO2)、氮掺杂石墨烯(Cu1-NG)和Cu(111)模拟Cu-SA/TiO2、Cu-SA/NC和Cu NPs/NC催化剂。对于碱性HER,催化循环是由水在活性位点上的吸附引起的。原创 2023-11-28 14:40:00 · 851 阅读 · 0 评论 -
北理工白莹EES:自上而下推动锰基正极在水系锌离子电池性能优化
从电子结构的角度出发,本文对不同问题进行了全面的分析,并对解决方法进行了充分阐释,这为锰基锌离子电池的性能优化提供了新的视角。近日,北京理工大学白莹课题组等人,从电子结构优化的角度,对各种改性策略就锰基材料本征性能优化的共性内在机制进行了系统的分析,将电子结构调控定义为改善锰基材料电化学性能的一种通用策略(如图2),并提出了一种“自上而下”的方法论:以优化锰基材料的本征性能为根本目标,从电子结构调控入手,进而选择高效且经济的改性策略,最终实现电化学性能优化(如图1b)。张安祺,北京理工大学材料学院博士。原创 2023-11-28 12:00:00 · 1196 阅读 · 0 评论 -
DFT+实验-Angew:环糊精负载Co(OH)2团簇高选择性合成H2O2
计算结果表明,Co-SCD-2和Co-SAC(Co-SCD-2)的d带中心相对于块体CoOOH(Co-SCD-3)具有明显的左移,这可能是因为CoOOH簇边缘的O原子只与一个或两个Co原子键合,这比块体CoOOH中的三个Co原子的成键率要低。令人备受鼓舞的是,制备的催化剂具有良好的H2O2选择性(94.2%~98.2%)和超高的H2O2产率(5.58 mol gcatalyst-1 h-1),本文的研究结果也为制备实用的高2e– ORR催化活性的Co基催化剂提供了新的建议。原创 2023-11-28 10:00:00 · 1653 阅读 · 0 评论 -
七院院士黄维,最新AFM
开发一种高效、稳定、抗CO毒性的低成本氢氧化反应(HOR)电催化剂,仍具有挑战性,但对于实用的质子/阴离子交换膜燃料电池至关重要。在此,来自西北工业大学的韩云虎和黄维等研究者制备了一种高效的pH-通用HOR催化剂Pt1@Co1CN,其中单个Pt位的电子结构通过预锚定在氮掺杂碳上的Co原子来调节。相关论文以题为“A Highly Efficient pH-Universal HOR Catalyst with Engineered Electronic Structures of Single Pt Site原创 2023-11-28 09:00:00 · 836 阅读 · 0 评论 -
【纯计算】PCCP:强束缚夹层MoS2-WS2异质双层的电子结构
值得注意的是,夹层结构的CBM和CBM+1彼此之间几乎是简并的,而VBM和VBM-1则不是。并且,在夹层结构HoBL中,能带带边位置的的简并性比相应的HtBL更明显,后者仅在CBM和CBM+1中观察到,与未嵌入Ca的HtBL相似。在夹层HtBL中,即使在没有外加电场的情况下,带隙仍然是直接的,自旋向上和自旋向下的组分别为1.33和1.00 eV。)也是自旋极化的,能量差仅为8 meV,可以预期,由于直接带隙引起的跃迁很容易导致随后从单重态到三重态的自旋转换,从而延迟了激发态载流子的重组。原创 2023-11-26 12:00:00 · 827 阅读 · 0 评论 -
Inorg. Chem. Front.:二维导电金属析氧和还原反应的高效催化剂
在所有TMNxO4−x-HTC催化剂中,CoN3O1-HTC是最佳OER催化剂,相应的ηOER值为0.29V,其次是RhN3O1-HTC(ηOER=0.32V)、CoN2O2-HTC(ηOER=0.33V)、RhO4-HTC(ηOE R=0.33V)、CoN4-HTC(ηOER=0.35V)、CoO4-HTC(ηOER=0.38V)、Co N1O3-HTC(ηOER=0.39V)和RhN2O2-HTC(ηOER=0.43V),表明它们具有高效的OER催化活性。催化剂的稳定性对其长期使用具有重要意义。原创 2023-11-26 09:00:00 · 901 阅读 · 0 评论 -
计算-Appl. Surf. Sci.:碱土金属掺杂对单层AlN磁性和光催化影响
然后,通过计算确定杂质和带电缺陷对能带结构的影响,特别是AlN、Al35HiBeN350/+2/+3、Al35HiMgN350/+2/+3和Al35HiCaN350/+3体系的能带结构(图5(a) – (d))。VN有0/+1/+2和+ 3价态。各原子的价电子分别为Al-3s2 3p1 , N-2s2 2p3 , Be-2s 2 , Mg-2p6 3s 2 , Ca-3s2 3p6 4s2和H-1s1,同时采用GGA + U法计算体系能量,加入U计算单层AlN的Eg值为4.05 eV。原创 2023-11-26 08:00:00 · 811 阅读 · 0 评论 -
Catal. Sci. Technol.:卤化物作为增强光催化活性新方案
在AlSbBr2单分子层中,Al和Sb原子的Mulliken电荷分别为0.35 |e|和0.30 |e|,而与Al和Sb原子键合的Br原子的Mulliken电荷分别为−0.35 |e|和−0.30 |e|。Al和Sb原子的Mulliken电荷分别为0.23 |e|和0.16 |e|, Al和Sb原子上的I原子的Mulliken电荷分别为−0.23 |e|和−0.16 |e|。从图1(d)可以看出,Al原子的p轨道对CBM的贡献最为突出,而Sb原子的p轨道对CBM的贡献较大。OER路径如图8(a和c)所示。原创 2023-11-25 11:20:00 · 936 阅读 · 0 评论 -
密度泛函10种金属掺杂,对钯簇上CO2加氢和解离影响
综上所述,Pd12Cu是最佳催化剂。如图3a所示,作者计算了所有簇和分离的CO2分子的最高占据分子轨道(HOMO)和最低未占据分子轨道水平(LUMO),并可以发现,团簇的LUMO与CO2分子的HOMO之间的能量差大于团簇的HOMO和CO2分子的LUMO之间的能量差。此外,如图5c和d所示,作者计算了Pd12Cu簇上HCOO*和COOH*的部分态密度(PDOS),即COOH*中的C-p和O1-p轨道的峰明显与Pd-d轨道的峰有杂化,并且HCOO*中的O1-p和O2-p轨道的峰也明显与Pd-d轨道的峰杂化。原创 2023-11-25 11:00:00 · 821 阅读 · 0 评论 -
计算-复旦ASS: 密度泛函Zr/SiC界面的结构/电子/粘附/机械特性
如图3所示,与C(I)端界面相比,Zr原子在C(II)端的界面中向C原子提供的电子较少。对于Si端(图4),离界面最近的第一层是Si层(Si1层),而不再是C层,并且界面中的电荷分布也截然不同,即发生在Zr层和SiC涂层之间的电荷转移明显减少,并且Zr1和Si1层之间的结合长度显著大于C端的Zr1和C1层之间的结合长度。通过第一性原理计算,系统地研究了Zr/3C-、4H-和6H-SiC界面的结构、电子、粘附和机械特性,重点研究了四种类型的C(I,II)-和Si(I,III)-端界面。原创 2023-11-25 10:00:00 · 779 阅读 · 0 评论 -
【计算+实验】Angew.:富氧空位TiO2@Pt簇高效酸性环境析氢
在所研究的催化剂中,Pt/TiO2-OV具有最优异的电催化性能,Pt/TiO2-OV在10 mA cm-2的电流密度下的过电位仅为18 mV,优于Pt/C(35 mV)和Pt/TiO2(39 mV),验证了载体对优化催化性能可以起到关键的作用。然而,Pt基纳米材料的稀缺严重阻碍了其大规模应用。此外,在50mV(142 mA cm-2)时,Pt/TiO2-OV表现出惊人的电流密度,远优于Pt/C(19 mA cm-2),Pt/TiO2(14 mA cm-2)和TiO2(0.03 mA cm-2)。原创 2023-11-25 09:00:00 · 959 阅读 · 0 评论 -
【计算】密度泛函研究硫族化锌上H2O2的高效解离和形成机制
如图1所示,在ZnX纤锌矿相(X表示O、S、Se和Te)的(110)和(100)表面中,ZnX(110)表面由具有六个原子层的p(2×2)晶胞构成,而ZnX(100)表面具有四个原子层(对于ZnO)的p(3×2)晶胞或p(4×2)(对于ZnS、ZnSe和ZnTe)晶胞。在ZnO(110)表面上,H2O2解离形成两个吸附的OH*,相应的活化能为0.60eV,这远小于生成一个O*原子和一个H2O*分子的活化能(1.39eV),表明H2O2更倾向于解离形成OH*,而不是形成O*和H2O*(图3)。原创 2023-11-25 08:00:00 · 836 阅读 · 0 评论 -
AFM:理论计算+机器学习,GDY&HGY负载单原子催化剂有效设计
理论计算结果表明,催化活性的提高来源于反应中间体与金属之间的相互作用,其中带有较小极化电荷的中心金属原子更容易诱导CO2分子的适度活化,从而产生较高的CO2RR催化活性。具体而言,研究人员共建立了60个SAC模型,其中有25个催化剂表现出较高的CO2活化能力和CO2RR选择性,可以作为高效的CO2RR催化剂。等将一系列过渡金属原子锚定在GDY和HGY上,并通过密度泛函理论(DFT)计算和机器学习,揭示了GDY和HGY负载的单原子催化剂(SACs)的CO2RR性能及其催化机理。原创 2023-11-24 11:00:00 · 751 阅读 · 1 评论 -
纯计算-Appl. Surf. Sci.:二维异质结构用于水分解高性能光催化
另一种是来自BiTeCl的CBM的电子和来自GeSe的VBM的空穴复合,这是S型路径(带双头箭头的紫红色虚线)。H+/H2电势低于GeSe的CBM,O2/H2O电势高于BiTeCl的VBM,因此氧化反应发生在BiTeCl中的VB处,还原反应发生在GeSe中的CB处,这可以大大提高分解水的氧化还原能力。对于2D/2D BiTeCl/GeSe vdW HS,GeSe ML侧的功函数为0.82 eV,这低于BiTeCl-ML的偶极矩,导致从GeSe到BiTeCl的偶极矩为6.87德拜。原创 2023-11-23 09:00:00 · 37 阅读 · 0 评论 -
纯计算-南航NanoLetters:层状材料中自插层调节机制
在1000 K和50 ps下的模拟表明,在2H堆叠的WS2中,原本单分散的ic-W原子不稳定,重新组装形成独立的三聚体,自由能较低,而2H堆叠的si-VS2的三聚相在模拟时间内逐渐演变成单分散相。在M-MX2相互作用强的峰的左侧,单色散相具有较低的活化能,因此,无论M原子和双层的堆叠形式如何,都是首选的。同时作者进一步构建了一个稳健的描述符,量化了强插层-宿主相互作用有利于嵌入原子的单色散相,可能表现出铁磁性,而弱相互作用导致磁性衰减或淬灭的三聚体相,随着插层密度的增加,进一步演变成四聚体和六方体相。原创 2023-11-23 08:00:00 · 41 阅读 · 0 评论 -
PCCP:三维联苯的相变行为和电化学腐蚀的新见解
通过bader电荷分析表明,BP-DLC 与铜基底之间不仅存在简单的范德华相互作用,还存在很强的键相互作用,使得 BP-DLC 与基底之间的结合力更强。联苯氢化产生的结构和电荷变化如图 3 所示. 结果表明,电荷主要聚集在与被吸收的 H 原子相连和相邻的碳原子周围,这表明由于 C 的电负性较高,电荷从 H 转移到了 C。同时,BP-DLC 膜的强结合效应增加了对电荷转移(0.64 eV)和腐蚀离子向基底扩散(Cl- 的扩散势垒为 -560.825eV/Å)的阻挡作用,表现出更强的耐腐蚀性。原创 2023-11-22 15:00:00 · 45 阅读 · 0 评论