电催化
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MS_YangZhanZhang
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超快合成富空位MXene,可作为单原子有效载体促进催化反应
同时,Ti2CClx-PtSA在费米能级附近具有更高的占据态,导致高电导率和良好的电催化活性。除了可调的组成和结构之外,MXenes还具有原子层厚度,甚至在选择性刻蚀之后产生有序的空位,表现出可调的电性能、亲水/疏水表面和优异的机械强度。此外,该项工作所提出的MXene快速生产方法可以提供许多可能性,通过利用选定的气体和蒸汽,合成具有可调节的成分、丰富的表面化学和定制的电学性质的多样化MXene,有利于它们随后在电子学、电磁干扰屏蔽、微波吸收、能量存储和转换等方面的功能化。原创 2024-05-06 20:30:00 · 309 阅读 · 0 评论 -
构筑超润湿三相界面,实现高效电催化氧化
当含有5 M KOH的水相形成简单的有机-水边界(无电极)时,有机相(8 M BA环己烷)中的K+浓度迅速增加,在最初的1.5小时内,K+的传质速率为2.29 mmol cm-2 h-1。对于系统2(Sys2)和系统3(Sys3),通过引入平行的SiO2纳米层来模拟受限制的有机水边界,作为由碳和Ni(OH)2组成的多孔电极的结构近似,层间间距分别设置为5和3 nm(图4C)。值得注意的是,在已报道的BA电氧化系统中,开发的OSW系统显示出最高的苯甲醛偏电流密度和法拉第效率(图3C)。原创 2024-05-01 20:50:00 · 6 阅读 · 0 评论 -
过渡金属基电催化剂OER各种机制
文章首先介绍了水氧化反应的背景和重要性,随后详细讨论了不同过渡金属(包括锰、铁、钴、镍和铜)基催化剂的催化机制,并强调了监测关键中间体以探索反应路径的重要性。最后,文章提出了未来研究的方向,包括开发新的催化剂以独立改变不同中间体的反应性,打破HO*和HOO*之间的比例关系,以及利用均相催化水氧化的机制来理解多相催化机制。图 16 提出了Co–Fe/WP、Fe–Co/WP、Co/WP、Fe/WP、Co–Fe–N–C和Fe–Co–N–C电催化剂的OER反应机制。原创 2024-04-24 18:10:00 · 658 阅读 · 0 评论 -
中科大Nano Letters:原位观察+计算模拟,表面扩散诱导非晶化促进酸性OER
DFT计算表明,无定形Pt簇的存在削弱了*O与无定形Pt/RuO2的结合,并通过促进*OOH的形成来确保更好的OER性能。在PEM-WE电解池中,a-Pt/RuO2作为阳极催化剂,在1.0 A cm-2下提供1.70 V的低电压,并在200 mA cm-2下维持80 h。综上所述,作者通过原位STEM在原子尺度上实时观察了Pt在Pt/a-RuO2异质结构中的扩散行为,其中移动的Pt原子在加热过程中转移到RuO2表面并被捕获。图5:a-Pt/RuO2在PEM-WE电解槽中的性能。通讯作者:郑晓,杨晴,洪勋。原创 2024-04-23 18:55:14 · 323 阅读 · 0 评论 -
王舜/吕晶晶/袁一斐AM:双形态Ag催化剂,提升电催化CO2还原性能
图1:展示了单个AgNP@Ag/K-MnO2纳米线的TEM、STEM-HAADF和ESD元素面扫,确认了MnO2晶格中Ag和K的存在,并展示了Ag纳米粒子在MnO2表面的分布和形貌。图2:通过XRD分析了K-MnO2到Ag/K-MnO2以及AgNP@Ag/K-MnO2的结构演变,并使用XPS研究了AgNP@Ag/K-MnO2的表面组成和Ag元素的价态。本研究的亮点在于成功设计了一种新型的双形态Ag催化剂,该催化剂通过在MnO2的隧道结构中植入原子Ag,显著提高了电催化CO2还原的性能。原创 2024-04-20 19:40:00 · 377 阅读 · 0 评论 -
翟华金/范修军ACS Nano:轴向修饰的方锥形CoN4-F1位点实现高性能锌空电池
近年来,具有金属-氮配位(M- N4)的金属-氮-碳(M-N-C, M= Fe和Co等)催化剂因其最大的原子利用率、独特的电子和可调节的配位结构,在先进材料领域具有巨大的潜力。其中,Co-N-C具有天然丰度高、ORR活性高、Fenton反应惰性等优点,是目前ZABs中最有希望取代Pt催化剂的候选材料遗憾的是,由于ORR中间体在CoN4位点的吸附能较弱,Co-N-C的电催化性能较差,导致电池效率较低。a) Co-FNC的原位拉曼光谱,b) Co-FNC的原位ATR-SEIRAS光谱。插图为三种模型的η值。原创 2024-04-19 22:50:00 · 419 阅读 · 0 评论 -
晶体工程使钴基金属有机骨架成为制备H2O2的高性能电催化剂
为了进一步评估催化剂的2e- ORR性能,本文还测试了催化剂的H2O2产率。在电流密度为70 mA cm-2时,ZnCo-ZIF-C3的H2O2生成速率最高,为3.8 mol gcat-1 h-1,优于ZIF-8(0.94 mol gcat-1 h-1)、ZnCo-ZIF-C2(3.12 mol gcat-1 h-1)、ZnCo-ZIF-C1(1.49 mol gcat-1 h-1)、ZnCo-ZIF-R3(0.74 mol gcat-1 h-1)和ZIF-67(0.04 mol gcat-1 h-1)。原创 2024-04-08 18:30:00 · 430 阅读 · 0 评论 -
第二配位球效应促进光系统II激发的NiFe基电催化剂高效水氧化
TA2−和KIEs从-COO−到-COOH的电催化转变证实了反应中间体中质子转移途径的改变,可以平衡反应中间体的吸附/解离电位,克服OER缓慢的动力学。在质子转移过程中,O−H键的激活和O−O键的形成阻碍了OER的电催化效率。具体而言,研究人员以NiFe LDH作为催化剂平台并模拟光系统II(PSII),将TA2−部分插入SCS(NF LDH/TA2−)中(双金属活性中心(FeO6和NiO6)和对苯二甲酸阴离子(TA2−)分别位于第一和第二配位球上),大大提高了其催化活性和快速反应动力学。原创 2024-04-08 17:30:00 · 345 阅读 · 0 评论 -
相变和电子自旋调控对三元氮化物电催化性能的协同作用
本文用X射线吸收光谱(XAS)证实了(Co0.17Fe0.83)3N@NPC中Fe与Co的电子协同效应,主要是由Co掺杂到氮化铁中的晶格畸变引起的。结合DFT计算得出,氮化物中Fe的Co取代调控了Fe位点的自旋电子构型,通过增加ORR中*OH的解吸,降低OER中从*O2到*OOH的能垒,优化了O中间体的化学吸附性能。其中(Co0.17Fe0.83)3N@NPC的Co含量最佳,电子构型中eg电子填充适中(t2g5eg1),平衡了*O2的吸附和*OH的加氢,提高了ORR/OER双功能催化性能。原创 2024-04-05 16:30:00 · 131 阅读 · 0 评论 -
用于促进电催化氧还原的有效电荷捕获
为了进一步探索ORR活性的起源,作者建立了具有不同缺陷密度和富电子材料的模型(E-NC-V、NC-V和L-NC-V),并通过DFT计算研究了4e- ORR路径。分波态密度图(PDOS)表明,和L-NC-V和NC-V相比,E-NC-V中有更多的电子从C位点转移到O2分子上,具有较强的成键强度,从而充分激活O2。本文进一步研究了ORR的自由能图,E-NC-V、NC-V和L-NC-V的极限电位分别为1.13、1.24和1.4 V,这表明缺陷密度和吡啶氮含量提高了ORR活性。原创 2024-04-05 10:53:24 · 170 阅读 · 0 评论 -
Nature子刊:NiMoN/NiFe LDH在大电流密度下高效OER
M-O键共价性的增强促进了NiMoN/NiFe-LDH中电子的离域,为OER过程中晶格氧的参与提供了前提。NiMoN/NiFe-LDH在费米能级附近的Ni 3d带占据的反键态越高,表明金属d带和O 2p带之间的杂化越强。金属-氧键强度通过高达费米能级的COHP积分来量化,并且NiMoN/NiFe-LDH的Ni-O键的ICOHP(-1.14)的较大绝对值揭示了增强的共价性。合理设计高效的过渡金属基析氧反应(OER)电催化剂是实现水分解的关键,但工业碱性水电解需要低过电位的大电流密度,总是受到本征活性的限制。原创 2024-03-28 18:04:08 · 314 阅读 · 0 评论 -
【DFT+实验】AEM:CuO-C60电催化CO2还原成C2+产物
对于CuO-C60,即使将频谱采集时间延长到5 h,也可以观察到Cu+的信号,实验证实了C60的电子缓冲效应和Cu+在CuO-C60上CO2ER过程中形成Cu0-Cu+双活性位的稳定性。对比单Cu和CuOx中的Cu0和Cu+位点,Cu-C60模型中C60附近Cu位点的电荷密度体现了Cu+特征,验证了Cu0-Cu+双活性位点是通过缓冲作用形成。此外,Cu0和C60的电荷密度差和平面平均电子密度差表明,所获得的Cu+位点是由电子通过C60和Cu的界面从Cu转移到C60引起的。原创 2024-03-28 23:25:00 · 246 阅读 · 0 评论 -
通过Co@Co3O4电荷供给优化d轨道电子结构以提高氧电催化性能
基于上述理论计算和实验结果,15Co@Co3O4具有以下优点:1.Co核向Co3O4壳层的电子供给降低了Co3O4的d带中心,同时降低了Co3O4的自旋态,从而使含氧中间体在Co3O4壳层上的吸附强度得到了很好的优化;理论模拟首先证明,由于Co@Co3O4中的Co核作为电荷供体,Co3O4壳层带有负电荷,这导致降低了Co3O4中的d带中心,削弱Co位点的自旋态。在这种情况下,对含氧中间体的吸附强度得到了很好的优化,并且显著降低了ORR和OER中速率决定步骤(RDS)的能量障碍,从而促进了氧电催化的进行。原创 2024-03-24 22:29:49 · 364 阅读 · 0 评论 -
【DFT+实验】Angew.:Cu-Ni串联催化剂用于硝酸盐高效合成氨
在脉冲条件下,原始Cu-Ni合金转化为活性Cu/Cu2O-Ni/Ni(OH)2配合物,其中Cu/Cu2O结构优先催化NO3−还原为NO2−,Ni/Ni(OH)2为Had的进一步加氢提供了结合位点。过氧化后形成大量CuO跃迁,在后续还原过程中实现Cu/Cu2O结构的自我修复,其中Cu/Cu2O使NO3−快速转化为NO2−,其中脉冲NO3RR的高反应性高度依赖于原位生成的Cu/Cu2O界面。NO3−到NO2−的反应动力学比NO2−到NH3的反应动力学要快,导致大量的NO2−积累。原创 2024-03-22 09:11:52 · 249 阅读 · 0 评论 -
富勒烯C60表面单原子Pt加速碱性析氢
电催化析氢反应(HER)是目前研究最多、最有前途的氢燃料生产工艺之一。单原子催化剂已显示出超高的HER催化活性,但苛刻的制备条件和低的单原子负载量阻碍了它们的实际应用。此外,促进析氢反应动力学,特别是在碱性电解质中,仍然是一个重要的挑战。图5 Pt/C60-2和商用Pt/C的HER性能。Pt/C60-2表现出高HER催化性能,图7 不同Pt位电子结构和能量图的理论计算。,从而有利于析氢的快速反应动力学。图1 Pt/C60催化剂的合成方案。图3 Pt/C60-2的形貌特征。图6 活性位点研究的对照实验。原创 2024-03-21 11:44:28 · 413 阅读 · 0 评论 -
重庆大学魏子栋教授团队综述:锂硫电池中的硫正极电催化认识
针对多硫化物的存在形式,锂硫电池中的化学吸附可以分为两类:一是掺杂电负性高的非金属元素X (N、O、P、S、B等),这类元素易与多硫化物中的Li原子发生电荷转移,形成“Li–X”,从而产生对多硫化物的强化学吸附作用力;本综述中作者另劈蹊径,从电化学角度出发根据多硫化物不同的反应机理、转化路径进行梳理分类,并对目前评价催化性能方法进行了总结,其中团队创造性的提出了成核转化因子(NTR),使锂硫电池正极的研究从定性或笼统描述转入有具体因子的定量评价。锂硫电池中正极进行的是多步骤、多电子、多相的复杂电化学反应。原创 2024-03-18 10:09:17 · 927 阅读 · 0 评论 -
宋钫ACS:引入氧空位,促进NiFeLDH电子迁移以增强催化析氧反应
在水分解的半反应中,析氧反应(OER)动力学缓慢,设计和开发高效、耐用和低成本的OER电催化剂对于提高OER的动力学是必不可少的。原位紫外-可见光谱分析和DFT计算表明,表面Ov工程施加的子带的建立是催化剂电荷加速输运的原因,Ov可以作为电子供体向导电带注入额外的离域电子,从而增加电荷载流子密度和迁移率。在滴铸电极上它可以提高超过一个数量级的电导率。综上,该项工作强调了电子传递在(氧)氢氧化物基电催化剂中的重要作用,还强调了在评价半导体/绝缘催化剂的电催化性能或将其作为实用电极时考虑电子输运的重要意义。原创 2024-03-13 11:32:44 · 356 阅读 · 0 评论 -
MD+实验-Nature子刊:一种高达5V酯类溶剂电解液系统
这些发现与先前获得的结果紧密一致,证明了计算方法的可靠性。这表明,与传统的基于EC的商业电解质相比,基于DMDOHD的系统中形成的CEI可能包含更高比例的无机和含氟化合物,从而促进更致密、更均匀和稳健的CEI的发展,这能够有效抑制电解液分解,保持正极/电解液界面的稳定性,从而有利于正极材料的长期循环。具有1M-LPF-DMDOHD电解质的电池表现出最稳定和可逆的锂沉积,在超过1400小时的测试中,电池的剥离行为明显下降,而使用1M-LPF-DMC或1M-LPF-EC/DMC的电池的性能却迅速下降。原创 2024-01-21 19:00:00 · 990 阅读 · 0 评论 -
DFT+实验-Adv. Mater :预锂化催化剂提升锂硫电池
循环稳定性测试(图3.c, d)中,1T’相电极展现多方位优势,1C首圈容量达到1324.76mAh g-1,500圈后保持916.73mAh g-1,3C可循环达1000圈,圈均容量损失仅0.019%,且在1000圈后仍保持99.7%的库伦效率,该优异性能得益于Lich和Lisurf对电子结构的调节和电荷再分配作用,该作用不仅促进SRR动力学过程,还抑制了穿梭效应,保证库伦效率稳定。此外,硫化物还原反应的自由能也在1T’相上表现更低(图1.e),该结果表明在1T’相表面可存在更快的SRR动力学过程。原创 2024-01-21 18:00:00 · 761 阅读 · 0 评论 -
VASP-Adv. Sci.:表面配位诱导有效长余辉放大
相较于最先进的非贵金属ORR催化剂(Co,Fe,Mn等)和基于Ag的ORR催化剂,LN-Ag表现出了优异的ORR性能。计算结果还表明,随着配位数(CN)的减少和拉伸应变(TS)的增加,催化剂的第一步自由能逐渐降低,从1.152 eV(CN=9,TS=0%)转变为0.626 eV(CN=5,TS=10%)。值得注意的是,随着CN的降低和TS的增加,相邻Ag原子之间的电子密度降低,这使得催化剂的d带中心从-3.798 eV(CN=9,TS=0%)上升到-3.352 eV(CN=5,TS=10%)。原创 2024-01-21 15:35:00 · 805 阅读 · 0 评论 -
DFT+实验-乔世璋Nature子刊:水系大规模储能可能
图1b比较了NMF//NTP全电池在1°C三种不同条件下的循环性能,在中性和碱性电解质中,没有Ni/C涂层的电池在200次循环后表现出快速的容量衰减,容量保持率为<60%,而带有Ni/C涂层的碱性电池表现出更大的保留率,约为100%。经过1次、5次th 和20次th循环后,带有Ni/C涂层的NMF正极的STEM能量色散光谱(STEM-EDS)映射(补充表6和补充图21)证明,NMF颗粒中Ni的含量在第一次循环后是稳定的,证实了将Ni引入NMF正极在第一次循环中达到平衡,从而为电池提供了长期稳定性。原创 2024-01-20 12:37:15 · 925 阅读 · 0 评论 -
DFT+实验-ACS Energy Letters:银纳米颗粒密集堆垛层错促氧还原
相较于最先进的非贵金属ORR催化剂(Co,Fe,Mn等)和基于Ag的ORR催化剂,LN-Ag表现出了优异的ORR性能。计算结果还表明,随着配位数(CN)的减少和拉伸应变(TS)的增加,催化剂的第一步自由能逐渐降低,从1.152 eV(CN=9,TS=0%)转变为0.626 eV(CN=5,TS=10%)。值得注意的是,随着CN的降低和TS的增加,相邻Ag原子之间的电子密度降低,这使得催化剂的d带中心从-3.798 eV(CN=9,TS=0%)上升到-3.352 eV(CN=5,TS=10%)。原创 2024-01-20 22:00:00 · 309 阅读 · 0 评论 -
DFT+实验-杨秀荣:空位工程加速偏磷酸钴全pH下析氢反应动力学
然而高效的电催化剂需要克服阴极析氢反应(HER)和阳极析氧反应(OER)中存在的能量势垒,同时加速缓慢的反应动力学。中国分析测试协会科学技术一等奖(2005),吉林省高级专家(2005、2008),中国化学会梁树权分析化学基础研究奖(2003),政府特殊津贴(2002)等。本文通过杂原子掺杂策略设计了一种富氧空位的偏磷酸钴材料(CRPO),通过钌掺杂和空位效应的双重作用来调控催化剂表面的电子结构和配位环境,并通过实验和理论计算结果证明空位可以明显降低水裂解能垒,优化的d带结构对氢中间体具有最优的吸附能。原创 2024-01-20 11:09:48 · 926 阅读 · 0 评论 -
纯计算Nature子刊:金属表面碳模拟与生长—机器学习模型应用
该研究的计算结果表明,在成核位点较少的情况下,如吸附的Cu原子和Cu台阶等,碳链的形成在能量上更为有利。模拟还揭示了石墨烯在Cu(111)表面生长的热力学和动力学分析需要考虑到吸附的Cu原子的参与,例如C-Cu桥,Cu原子对石墨烯边缘的保护以及边缘碳链。通过对图2d中入射能量为10 eV时观察到的石墨烯岛屿形成的原子尺度分析,该研究进一步了解了这一抑制现象,包括六角形碳环的演变和碳原子在Cu(111)表面上的杂化。此外,如果进一步的生长过程或基于碳的薄膜的模拟感兴趣,可以相应增加预定的碳原子数量。原创 2024-01-19 20:00:00 · 357 阅读 · 0 评论 -
DFT+实验:Pd纳米晶体上高分散Ru位点对OH调控,高选择性乙醇氧化
(c-e)合成不同Ru含量的Rux@Pd纳米晶的透射电子显微镜(TEM)图像:(c)Ru0.008@Pd OCT,(d)Ru0.040@Pd CUB和(e)Ru0.013@Pd TOC。在这项工作中,我们发展了一种晶种介导生长法,合成了在三种不同Pd纳米晶(八面体(OCT)、立方体(CUB)、截角八面体(TOC))表面的高度分散Ru位点,从而获得了一系列Rux@Pd OCT、Rux@Pd CUB、Rux@Pd TOC(其中x表示Ru/Pd原子比)二元表面合金单原子催化剂。,北京化工大学化学学院副教授。原创 2024-01-19 18:00:00 · 359 阅读 · 0 评论 -
纯计算-JACS:基于光谱描述符由AI生成催化结构
传统的化学描述符通常是离散或不连续的,这限制了催化过程中不同状态结构的批量设计,只能实现一些特殊状态的设计。为了解决这个问题,原创 2024-01-19 17:30:00 · 399 阅读 · 0 评论 -
DFT+实验-JACS:Cr-MoNi4助力阴离子交换膜燃料电池
在10000次循环后,Cr-MoNi4催化剂在1 mA cm-2和2 ppm NH3下分别需要9和9.5 mV的过电位,而Pt/C催化剂在没有NH3的情况下,在1 mA cm-2下,经过10000次循环后,需要过电位为10.8 mV,在2 ppm的NH3存在下过电位进一步增加到14 mV,表明其具有优异的长期耐用性,无论是否有NH3污染。带中心,从而减弱了NH3的吸附,表现出显著的NH3电阻率。随着NH3浓度的增加,Cr-MoNi4催化剂受到的影响较小,而在相同的测试条件下,Pt/C催化剂受到的毒害较大。原创 2024-01-19 15:00:00 · 355 阅读 · 0 评论 -
平均3天1篇 海外优青教父Sargent发顶刊三大法宝
这种策略在85°C的高温和50%相对湿度条件下保持了电池的稳定运行,超过1560小时.这项工作不仅为提高钙钛矿电池的热稳定性提供了有效的策略,而且对于将来太阳能电池的实际应用和商业化具有重要意义,特别是在高温和高湿度环境下的应用。研究者采用铷/铯混合阳离子无机钙钛矿作为顶部子电池的吸收层,制造了全钙钛矿三结太阳能电池,并取得了24.3%的效率(23.29%的准稳态效率),这是目前报道中首次实现的钙钛矿基三结太阳能电池的认证效率。此外,研究人员还制备了全钙钛矿串联太阳能电池,其效率达到了28.1%。原创 2024-01-19 09:22:48 · 349 阅读 · 0 评论 -
李映伟Angew.:调控反应构型助光催化还原低浓度CO2
氧空位的注入大大加速了CO2分子的吸附和随后的加氢,需注意,Vo-Co3O4的*CO2吸附能和*COOH生成自由能明显高于原始Co3O4。结果表明,CO2分子在Vo-HCo3O4/OMNC上的吸附和活化可能是低浓度CO2还原过程的关键步骤,需要通过精细的分子动力学研究来验证。低浓度CO2的光催化转化是一种同时缓解环境和能源问题的有前途的方法,但由于CO2分子的化学惰性和形成脆弱的金属-C/O键,较弱的CO2吸附和较强的CO2活化过程严重影响了CO的产生。原创 2024-01-18 20:00:00 · 325 阅读 · 0 评论 -
MOF缺陷工程,李映伟再发Angew
(a) EPR谱,(b) 高分辨率Ni 2p谱,(c) 高分辨率Fe 2p谱,(d) XANES的Ni k边谱,(e) k3χ(k)振荡曲线的Ni k边谱,(f) Fourier变换EXAFS谱的Ni k边谱,(g-j) NiFc’和NiFc’Fc的WT等高线图。(b1, c1) 低倍SEM图像,(b2, c2) 高倍SEM图像,(b3, c3) TEM图像,(b4, c4) HAADF-STEM图像和 (b) NiFc’/NF和(c) NiFc’ fc /NF的元素映射图像。原创 2024-01-18 18:00:00 · 868 阅读 · 0 评论 -
数据挖掘-李昊:电池固态电解质数据库的构建及应用
所有固态电池的研究中,Li基固态电池的研究数量远多于其它金属固态电解质,其材料的log10(σ)(σ为离子电导率)大都集中-4至-2 log10(S/cm)。(d,h,l)基于(d)单价,(h)二价和(l)所有数据的数据计算出特征的SHAP值(即对模型输出的影响)最后,作者对这个数据库中的数据进行分组(一价阳离子组、二价阳离子组、所有材料),然后分别用机器学习去描述材料的离子电导率,并使用SHapley Additive exPlanations (SHAP)模块对特征进行了定量分析,结果如图4所示。原创 2024-01-18 18:00:00 · 1855 阅读 · 0 评论 -
JEC:dft+机器学习-某种单原子掺杂催化剂析氢活性
因此,S空位不能提升2D GaPS4的HER催化活性,但在VBM处出现了一个新的P(3p)峰,它为结合掺杂的金属原子提供了合适的轨道。为了定量分析H和TM原子之间的键强度,本文计算了布居数(ICOHP)值,发现ICOHP随原子序数的增加有一定的规律性变化,发现随着d电子从左到右填充的增加,d带中心逐渐减小。其中,TM掺杂显著增强了H原子的良好吸附,降低了TM@VS1-GaPS4(TM=Fe、Ni、Ru、Pt)和TM@VS2-GaPS4(TM=Os,Ni,Au,V)的。H*最相关的特征,约为18%。原创 2024-01-18 15:00:00 · 822 阅读 · 0 评论 -
DFT+实验-JACS:Cr-MoNi4助力阴离子交换膜燃料电池
在10000次循环后,Cr-MoNi4催化剂在1 mA cm-2和2 ppm NH3下分别需要9和9.5 mV的过电位,而Pt/C催化剂在没有NH3的情况下,在1 mA cm-2下,经过10000次循环后,需要过电位为10.8 mV,在2 ppm的NH3存在下过电位进一步增加到14 mV,表明其具有优异的长期耐用性,无论是否有NH3污染。带中心,从而减弱了NH3的吸附,表现出显著的NH3电阻率。随着NH3浓度的增加,Cr-MoNi4催化剂受到的影响较小,而在相同的测试条件下,Pt/C催化剂受到的毒害较大。原创 2024-01-18 09:18:06 · 341 阅读 · 0 评论 -
机器学习:香港城市大学团队用砂纸扰乱 X 射线束加速化学成像
他们收集了两种类型的成像数据:一个电荷耦合器件探测器从穿过它的 X 射线中捕获样品结构的二维图像,另一个探测器测量样品的荧光——被光束激发的原子发出的二手 X 射线。结构化 X 射线方法是研究人员如何应用计算来创建更好的成像的一个例子,而无需显著改变生成 X 射线的庞大且昂贵的底层基础设施。砂纸插入 X 射线束的路径,扰乱其在所研究的材料上投射的照明图案。X 射线穿过样品后,机器学习模型使用砂纸扰乱的图案和生成的图像来重建样品的化学结构。砂纸的砂粒将 X 射线束变成星云状的 X 射线涂片。原创 2024-01-17 20:00:00 · 773 阅读 · 0 评论 -
DFT+实验-纳米纤维负载催化剂高效转化甲烷为C1含氧化合物
1964年3月出生,黑龙江省尚志市人,国家级人才,沈阳师范大学特聘教授、中国石油大学(北京)教授、博士生导师;化学工程与技术一级学科负责人;近年来赵震教授研究团队始终围绕“能源与环境催化”领域的国家战略需求,积极开展有组织的科研攻关工作,努力解决大气PM2.5污染超标和低碳烷烃低温直接转化效率低的难题和关键技术,在燃油发动机尾气催化净化和甲烷、乙烷和丙烷等低碳烷烃的活化与选择转化方面连续取得新进展,相继获得科技部重点研发计划项目、国家自然基金重大研究计划培育、重点和集成项目等国家重大重点项目,又先后在。原创 2024-01-17 20:00:00 · 719 阅读 · 0 评论 -
助力碳纳米材料开发主动学习框架
这种方法可以正确捕获 Cu(111)上碳生长的关键过程,如亚表面碳单体和表面二聚体的形成和迁移,一维碳纳米微晶的出现,石墨烯成核涉及 Cu 原子和碳链的边缘钝化,以及析出生长过程。研究人员对不同金属表面的初始成核,特别是 Cu(111)、Cr(110)、Ti(001) 和 O 污染的 Cu(111) 上的碳沉积的模拟,与实验观察和 DFT 计算表现出一致性。总之,该研究代表了 MLP 和 MD/tfMC 集成方面的开创性进展,为设计金属或合金基材以获得所需的碳纳米结构提供了可转移且有效的策略。原创 2024-01-17 18:00:00 · 824 阅读 · 0 评论 -
DFT+实验-AM:石榴石电解质的固体界面
背景介绍固态电解质(SSEs)由于在开发具有高能量密度和突出安全性的二次电池方面的优势而引起了广泛的兴趣。石榴石型SSE具有高离子电导率和在现有SSE中最低的还原电势,是实现高性能固态锂电池(SSLB)的最有前途的候选者之一。然而,石榴石电解质的弹性模量导致界面接触恶化,并且负极/石榴石界面或晶界处的电子传导增加导致锂枝晶生长。成果简介近日,复旦大学夏永姚团队提出了界面疏水性双边缘的新观点,总结了界面的合理设计以及石榴石基SSLB的有效堆叠方法。此外,还讨论了石榴石电解质在SSLBs工业中的实际应用。这项工原创 2024-01-17 15:00:00 · 845 阅读 · 0 评论 -
纯计算-JACS:多级量子力学/分子动力学模拟水溶液中Mg和CapH依赖
首先,作者对比了在2-M OH–浓度下Mg2+和Ca2+系统的PES(图2a),其中Mg2+在四、五和六配位几何结构中表现出最小值,而Ca2+仅在六和七配位几何结构中具有最小值。随着pH值的降低,四配位几何结构变得越来越少,作者将注意力集中在五配位和六配位几何结构之间的PES区域,如图2b的插图所示,在1-M和0-M OH–浓度下,这两种几何结构的自由能差ΔF(5–6)分别从0.10 eV显著增加到0.19和0.26 eV。此外,作者从七配位的Ca2+开始模拟,然后转换为八配位结构,随后转为六配位结构。原创 2024-01-17 09:48:44 · 339 阅读 · 0 评论 -
袁彩雷AM:MoS2层间约束NiFe双原子实现高效全水解
值得注意的是,当电流密度为10 mA cm-2时,层间约束的NiFe@MoS2具有较小的过电位201 mV,对应的Tafel斜率为48.3 mV dec-1,表现出优越的OER性能,这强调了约束效应在改善催化剂OER性能方面发挥的显著作用。同时,在67 mV的过电位下,层间约束的NiFe@MoS2的转换频率(TOF)优于平面NiFe@MoS2,这揭示了层间约束的NiFe@MoS2的本征活性高于非层间约束的NiFe@MoS2,这也凸显了层间约束结构在提高催化剂HER性能方面具有重要作用。原创 2024-01-16 10:10:58 · 321 阅读 · 0 评论 -
EES:多尺度模拟揭示CO2RR催化剂中电化学作用
具体而言,研究人员报道了一个独特的、全面的多尺度模拟实验串联研究,证明了金属聚合物阴极表面极性的结构诱导结晶,改变了CO2RR界面过程和CO2/阳离子分布,并且通过改变吸附过程的同时影响物质和电子传递。这种结合能的增加和表面电荷的减少强化了CO2的还原过程,改变了CO2RR途径,最终使CH4的平均产量提高了10%。总的来说,该项工作通过定量分析,证明了聚合物粘合剂(如聚四氟乙烯)能够影响阴极表面反应过程,揭示了与聚合物粘合剂相关的表面反应动力学对催化剂性能的作用,为未来CO2RR阴极材料的设计提供了思路。原创 2024-01-16 20:00:00 · 410 阅读 · 0 评论