光催化
文章平均质量分 75
MS_YangZhanZhang
这个作者很懒,什么都没留下…
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乔世璋教授,最新AEM综述
最近,广泛探索了锚定有各种原子级分散活性中心(ASACs)的光催化剂,如钌(Ru)、铁(Fe)、金(Au)、铂(Pt)、铜(Cu)、钼(Mo)和镧(La)等,在光催化N2至氨的转化中。图2:通过Fe/HxMoO3-y复合材料的合成路线和光电流测量,展示了该复合材料在光催化合成NH3中的活性和稳定性。图3:通过不同催化剂的光催化NH3产率对比,以及Fe-4/WO2.72-x的透射电子显微镜(TEM)和X射线吸收光谱(XANES)分析,揭示了Fe ASACs在WO2.72-x表面的作用和对光催化性能的影响。原创 2024-09-25 23:44:10 · 774 阅读 · 0 评论 -
鄢勇Angew:钙钛矿光催化CO2还原或光氧化还原有机转化?
相反,作者发现由于钙钛矿对活化乙酸乙酯/O2或CHCl3/H2O具有很强的光催化活性,CO生成速度异常快,CO生成速率高达约1000 μmol g-1 h-1。作者还初步使用了在可见光照射下直接从有机溶剂中原位快速生成的CO用于有用的有机合成,例如使用适当的有机溶剂作为CO替代物的药物相关光催化氨基羰基化。该结果很好地证实了报道,即全弧或可见光区域下的液相光催化不会导致从水中检测到O2,也不会检测到源自CO2还原的碳质产物。相反,检测到的产物,即CO,可能是由涉及溶剂的光氧化还原有机转化产生的。原创 2024-09-12 17:09:32 · 417 阅读 · 0 评论 -
武理Angew: 基于分子异质结的可见光无牺牲剂H₂O₂光合成技术
具体而言,缺电子的苯二噻吩-4, 8-二酮(BTD)与富电子的4, 4'-二溴联苯(B)反应,然后与富电子的对苯二乙腈(CN)共聚形成BTDB-CN异质结构,这不仅扩大了π共轭域,而且增加了分子偶极矩,在很大程度上促进了光生载流子的分离和转移。因此,在光照下,最佳的BTDBCN0.2的H2O2产率高达1920 μmol g-1 h-1,分别是BTDB和BTDCN的2.2倍和11.6倍。课题组通过连续C-H芳基化和聚合反应合成了共价键连接的分子异质结构,用于可见光和无牺牲剂的H2O2合成。原创 2024-09-12 21:30:00 · 379 阅读 · 0 评论 -
Angew: 氧空位触发S型异质结快速电荷传输,提高光催化性能
与In2S3杂化后,可能产生一种新的界面电子转移途径,界面上的内部电场可以促进电子的转移和迁移,WO3-Ov/In2S3界面上的快速电子捕获和快速电荷分离抑制了电空穴复合。此外,Ov的存在缩小了WO3-Ov的带隙,增强了光吸收,增加了参与反应的光生载流子的数量,进而显著促进了光催化反应性能。氧原子的缺失改变了异质界面的电子结构和配位的方式,且S原子锚定的Ov引起的电子密度增加影响了W 5d带,形成了紧密的界面连接,这反过来又作为界面光生电荷转移的通道。原创 2024-09-11 15:17:13 · 459 阅读 · 0 评论 -
他,北京大学「国家杰青」,最新Nature子刊
特别是,基于Er-RuOx的装置仅需要1.837 V就能达到3 A cm-2的电流密度,并在500 mA cm-2的条件下表现出长达100 h的长期稳定性,降解速率仅为37 μV h-1。精确调节氧化钌(RuOx)中的Ru-O共价性,以构建高效且稳定的酸性析氧反应(OER)电催化剂,可有效的增强质子交换膜水电解(PEMWE)的稳定性。本研究通过引入镧系元素精确调控Ru-O共价性,开发了具有高稳定性的Er-RuOx催化剂,显著提高了PEMWE中OER的电催化性能。原创 2024-08-29 18:45:00 · 455 阅读 · 0 评论 -
麦亦勇/冯新亮/汪圣尧,最新Angew
通过DFT计算得到了~284 nm的空穴转移长度,其大于SDD-COF-3中COF骨架的厚度,但远小于对照组COF-3的粒径,表明在SDD-COF-3的内部区域产生的大部分光激发空穴可到达COF骨架的表面,从而在它们湮灭之前参与随后的NO氧化过程。对于SDD-COF-S和COF-S,NO气体扩散到多孔模型中首先导致平均NO浓度显著增加,平均NO浓度定义为多孔模型内NO体积与模型和NO总体积的百分比,观察到NO浓度的增长率急剧下降,因为多孔模型中更多的区域开始吸附NO气体。接着,将PS270-原创 2024-08-15 22:30:00 · 790 阅读 · 0 评论 -
中科大/浙工大/东理工:制备多维氮掺杂碳纳米材料
a DMF 中的 N-CNS(葡萄酒色)和 CH2Cl2 中的前驱体 P1(蓝色)的紫外可见吸收光谱(点)和荧光光谱(线)。b 前体 P1(I)和 N-CNS (II)、前体 P1 在 CH2Cl2 溶液中(III)和 N-CNS 在 DMF 溶液中(IV)的固体粉末在 365 nm紫外线照射下的光谱。综上所述,作者报道了一种自下而上的简便合成方法,即通过钯介导的Suzuki–Miyaura偶联反应,再通过 Scholl 反应进行环脱氢,从而合成出具有黎曼表面的大尺寸高延伸氮掺杂碳纳米螺旋(N-CNS)。原创 2024-08-14 09:41:46 · 365 阅读 · 0 评论 -
余火根团队Nature子刊:调控电子结构,增强光催化H2O2合成
通过密度泛函理论计算和X射线光电子能谱分析,揭示了MoSx中介诱导形成电子不足的Auδ+位点,降低了Au-Oads的反键轨道占据,从而增强了O2的吸附。图示了Au表面的弱Au-Oads键、通过MoSx加入形成的电子不足的Auδ+位点,以及在MoSx-Au表面上的强Au-Oads键。通过引入MoSx中介,形成了电子不足的Auδ+位点,有效增强了O2的吸附能力,并实现了高达30.44 mmol g−1 h−1的H2O2产率,这一成果为人工光合作用中催化表面电子结构的理性设计提供了新的视角。原创 2024-08-10 13:42:39 · 434 阅读 · 0 评论 -
「诺奖得主」领衔,二维材料最新Nature Reviews Physics综述
其次,七层结构的设计不仅在化学成分上具有丰富的变化空间,还允许观察到多种晶体相转变,为探索新的量子现象和开发新型范德瓦尔斯异质结构提供了理论和实验基础。这种材料家族的潜在应用包括催化和光电子应用,特别是具有破坏外平面反转对称性的Janus结构材料,如MoSiGeN4,它们具有内置的偶极矩,对于特定的应用场景可能尤为有利。这一发现打破了传统认知,成为新的研究热点。因此,MoSi2N4的合成开创了一个全新的研究领域,展示了二维材料设计与合成的潜力和可能性,为未来材料科学的发展带来了重要启示和方向。原创 2024-07-09 18:10:00 · 797 阅读 · 0 评论 -
冯新亮院士联手中科大「国家杰青」孙永福,再发Nature子刊
计算出CO、CH4和C2H4的生成速率分别为0.19 µmol g-1 h-1、225.23 µmol g-1 h-1和6.95 µmol g-1 h-1,从13C和1H NMR来看,乙醇是CO2还原过程中唯一生成的液体产物,其产率为149.45 µmol g-1 h-1,电子选择性为48.75%,相应的CO2转化表观量子产率(AQY)计算为0.286%,实现的乙醇生成速率比目前最先进的光催化和光热催化性能高出近3倍。值得注意的是,CO2还原反应需要质子(H*)的参与,特别是在生成甲烷、乙烯和乙醇时。原创 2024-07-08 16:30:00 · 690 阅读 · 0 评论 -
福州大学王心晨/陈雄,最新Angew
本研究为优化H2O2生成的光催化活性和选择性提供了新的途径。COF-O由于其增强的亲水性和额外的活性位点,展现出了卓越的光催化性能。图2:COF-C和COF-O的氮气吸附-脱附等温线和水蒸气吸附能力,以及通过密度泛函理论(DFT)计算的水分子吸附位点,揭示了COF-O具有更好的亲水性。图5:DFT基于单层和 AA堆积结构,计算了COF-C和COF-O的O1和O3位点光催化ORR通路的自由能图。图4:COF-C和COF-O在可见光照射(420 nm,30 W LED)照射期间和照射后的EPR信号。原创 2024-07-05 12:55:55 · 263 阅读 · 0 评论 -
诺奖领衔,三个作者,成就一篇Nature顶级综述
因此,MoSi2N4的合成开创了一个全新的研究领域,展示了二维材料设计与合成的潜力和可能性,为未来材料科学的发展带来了重要启示和方向。其次,七层结构的设计不仅在化学成分上具有丰富的变化空间,还允许观察到多种晶体相转变,为探索新的量子现象和开发新型范德瓦尔斯异质结构提供了理论和实验基础。这种材料家族的潜在应用包括催化和光电子应用,特别是具有破坏外平面反转对称性的Janus结构材料,如MoSiGeN4,它们具有内置的偶极矩,对于特定的应用场景可能尤为有利。这一发现打破了传统认知,成为新的研究热点。原创 2024-06-20 02:43:15 · 524 阅读 · 0 评论 -
河北农业大学,唯一通讯单位,最新Nature系列顶级综述
本文综述了e-waste回收中的多种物理化学方法,指出了提高回收效率和降低环境影响的重要性。此外,自动化分类系统的开发和机器学习算法的应用将进一步推动e-waste回收的智能化和高效化。本论文综述了电子废物(e-waste)回收中的物理化学过程,这些过程涉及光化学、热化学、力化学、电化学和声化学等反应,这些反应原理的理解有助于开发更高效的回收方法。图1:e-waste的组成和回收流程,以及不同类别的e-waste产品示例及其主要成分。图5:力化学在e-waste回收中的应用,包括金属提取和脱卤。原创 2024-06-15 18:10:00 · 323 阅读 · 0 评论 -
2023新晋院士,最新JACS
特别是,由Pd纳米颗粒和单斜相WO3(Pd/WO3)组成的双功能催化剂具有最佳的O2活化动力学和中间氧化/脱附势垒,从而促进了甲酸的形成。实验结果表明,在室温下使用分子O2进行全光谱光照射,Pd/WO3催化剂实现了4.67 mmol gcat-1 h-1的甲酸产量和62%的高选择性,这些结果明显优于在相同条件下运行的现有光催化系统。实验结果显示,在全光谱光照射和室温条件下,Pd/WO3催化剂能够实现4.67 mmol gcat-1 h-1的甲酸产量和62%的选择性,明显优于现有技术。图2:光催化的表征。原创 2024-06-06 20:50:00 · 480 阅读 · 0 评论 -
中山大学,重磅Science
为了解决这个长期存在的问题,一些巧妙的研究使用了具有C(sp3)-H键的底物,具有不同的空间位阻或不同的电子性质,以产生区域选择性的C(sp3)-H功能化产物。然而,实现简单烷烃的选择性修饰,特别是非支链的末端功能化,是一个巨大的挑战(图1B)。与传统的金属催化方法不同,该方法证明了在C(sp2)-H和C(sp)-H键上选择性功能化C(sp3)-H键的能力,显示出广泛的官能团耐受性。然而,HAT试剂的高反应性,加上不同的C(sp3)-H键强度之间的微小差异,使直链烷烃的位点选择性转化成为一个巨大的挑战。原创 2024-06-03 17:44:19 · 651 阅读 · 0 评论 -
中科大两大杰青团队,合作重磅JACS
(4)*CO→CO。尽管Co-Br和Co-CN的CO选择性均高于Co-OAc,但低自旋态CoII位点的Co-Br的CO产率略有下降(1864.4 μmol·g-1·h-1),TOF为11.2 h-1,CO活性仅为57.3 μmol·g-1·h-1,TOF为0.4 h-1,不到Co-OAc的四十分之一(图3a)。相比之下,Co-OAc和Co-Br的HOMO(对应VBM)周围可以观察到明显的自旋极化电子(图4b),其中Co-OAc的自旋极化更高,自旋上电子更多,表明其具有较好的电荷分离性。原创 2024-06-03 22:20:00 · 1470 阅读 · 0 评论 -
厦门大学「国家杰青」王野团队,最新Nature子刊
本论文探讨了甲烷通过光催化偶联反应转化为乙烷和乙烯(C2化合物),研究团队发现,主要暴露{101}晶面的锐钛矿型二氧化钛纳米晶体,尽管通常被认为在光催化中活性较低,但其性能却出人意料地优于暴露高能{001}晶面的样品。学士,湖南大学,2004 - 2008。王野,东京工业大学博士(1996年)东北大学东京工业大学研究助理 (1996-2000年)广岛大学研究助理,研究副教授 (2000-2001年),厦门大学教授(2001-至今),获教育部新世纪优秀人才支持计划、国家杰出青年科学基金和中国催化青年奖。原创 2024-05-29 11:37:13 · 799 阅读 · 0 评论 -
调制内置电场微环境,高效光催化CO2还原
这种方法确保了异质结的形成,并且所得的材料具有小的厚度、大的表面积和高的结晶度。光催化CO2转化为高附加值的燃料是推动全球环境和能源可持续发展的重要途径。无金属氮化碳(CN)聚合物以其优异的热稳定性和化学稳定性、易于生产和适当的带隙等特点,已成为太阳能驱动转化反应的有前途的光催化剂。基于原位KPFM表征和计算的功函数,可以证实这种界面电场作为一种强大的驱动力,使得CN的CB处的光生电子与CQD的VB处的空穴的快速结合,导致在CQD中发生光电子的定向积累,通过界面电场进行微调,最终驱动有效的CO2还原过程。原创 2024-05-28 21:15:42 · 373 阅读 · 0 评论 -
标题仅五个单词,国家杰青,最新JACS
本研究开发了一种流体动力学控制的单粒子电催化系统,通过精确控制单个Pd NPs在微通道内的动态运动,显著提高了电催化活性和反应速率。该系统不仅提高了活性位点的数量,而且通过强制对流增强了质子的质量传输,从而在不需要高过电位的情况下实现了HER的高效催化。此外,该系统还能够观察到由于H2纳米气泡形成导致的独特的双极电流响应,为电催化过程中的纳米气泡动力学提供了新的见解。本论文提出了一种新型的电催化方法—流体动力学控制的单粒子电催化,该方法通过结合碰撞电化学和微流控技术来提高电催化系统的活性。原创 2024-05-26 23:21:23 · 312 阅读 · 0 评论 -
吴明铂/徐文刚/刘琼最新Nature子刊
催化剂的卓越性能归因于其丰富的碳空位和有序结构,超越了更昂贵的均相替代品,增强了大规模使用的可能性。图2:光催化剂的结构表征,包括CN-V的扫描电子显微镜(SEM)图像、透射电子显微镜(TEM)图像、高角环形暗场扫描透射电子显微镜(HAADF-STEM)图像。图4:克级规模合成吲哚衍生物的可行性测试,以及CN-V催化剂的可回收性测试和对其他类型反应的适用性。图1:硼氢化和吲哚脱芳,包括铜催化的吲哚氢化硼化、NHC-硼烷通过自由基过程的烯烃氢化硼化。图5:CN和CN-V的电子带隙结构和电荷分离行为。原创 2024-05-25 22:40:00 · 430 阅读 · 0 评论 -
酮协同蒽醌,促进碱性条件下H2O2光合成
最初,OH−(H2O)n团簇优先吸附在kf-AQ的酮式结构上,通过形成H-OH(H2O)n-1OH−团簇弱化末端H2O的H-O键,促进了水分子的脱氢反应。在可见光照射下,kf-AQ上的表面H3O+可被界面电子(e−)还原释放H*ads物种,其优先与AQ中的醌基团(-C=O)结合,氢化AQ生成蒽醌(H2AQ);因此,在高pH条件下,在kf-AQ上形成的OHads-Na+-(H2O)n和H3O+中间体有利于水的氧化和H2O分子的氢提取,从而实现高效的光催化H2O2生产。原创 2024-05-17 14:53:16 · 239 阅读 · 0 评论 -
上师大Nature子刊:电子垃圾中回收金,大规模应用
作者用王水法测定了CPU中各种元素的含量,包括Au (0.4 wt%)、Cu (83.0 wt%)、Sn (8.4 wt%)、Ni (6.2 wt%)、Fe (1.7 wt%)和Zn (0.2 wt%)。作者的方法无需任何预处理,使用含有少量NaOH、TiO2光催化剂和阳光的乙腈水溶液,可以将不同形式的电子垃圾(如中央处理器(CPU)和记忆棒)中的Au 100%溶解。通过控制MeCN-H2O体系的pH值,作者在复杂成分的电子垃圾中实现了100%的Au溶解和高达99.0%的Au选择性。原创 2024-05-06 12:52:34 · 739 阅读 · 0 评论 -
吴骊珠院士/刘刚/郑黎荣,最新ACS Catalysis
图6:PdSA-CdS (100)表面和PdSA-VP (001)表面的优化结构配置以及电荷密度差异,CdS和PdSA-CdS的总态密度(TDOS),PdSA-CdS的投影态密度(PDOS),VP和PdSA-VP的TDOS,以及CdS、PdSA-CdS、VP和PdSA-VP的ΔGH*值比较。图4:在黑暗和365 nm光照下CV-5的ISI-XPS光谱,CV-5在可见光照射下添加DMPO的电子顺磁共振(EPR)光谱,以及VP、CdS和CV-5样品在可见光照射180秒后的DMPO-•O2 − EPR信号。原创 2024-04-27 16:30:00 · 651 阅读 · 0 评论 -
调控分子对称性,增强内置电场,实现超分子光催化剂高效制氢
本研究通过非对称质子化策略成功构建了一系列高性能的超分子光催化剂,用于制氢。对称性破坏导致分子偶极显著增大,从而产生强内置电场,驱动电荷分离和迁移。此外,氢键化的N-H+和C=O在水吸附和质子交换中起着重要作用,加速了表面反应。研究中,SA-DADK-H+展现了卓越的光催化析氢速率(278.2 mmol g-1 h-1)和在450 nm处的显著表观量子效率(25.1%),在有机半导体光催化剂中处于领先地位。原创 2024-04-24 16:10:00 · 415 阅读 · 0 评论 -
NMP助力原位聚合设计准固态电解质,提升锂金属电池性能
此外,原位聚合方法促进了界面的全面接触,增强了界面稳定性并降低了界面电阻,从而使Li|QSE|Li对称电池在0.1 mA cm-2下稳定循环1100小时。然而,通过非原位方法制备的传统SPE面临着诸多挑战,本研究开发了一种通过原位聚合方法制备的准固态电解质(QSE),使用丙烯酸丁酯作为单体,并引入N-甲基吡咯烷酮(NMP)作为添加剂。NMP与LiTFSI形成的[Li(NMP)3][TFSI]复合物促进了锂盐的解离,提高了电解质中的Li+传输。图4:电解质的电化学性能和室温下对称Li电池的性能。原创 2024-04-21 18:20:00 · 494 阅读 · 0 评论 -
大连化物所王峰/罗能超,最新ACS Catalysis
本研究的亮点在于通过水介导的空穴转移机制,实现了DME的高效C-H键断裂,从而生产了柴油燃料添加剂和氢气。实验数据显示,与没有水相比,产品产量显著提高,柴油燃料添加剂的产率增加了8.7倍,氢气的产率增加了12.4倍。此外,通过调整半导体-溶液界面上的空穴转移动力学,本研究为C-H键断裂提供了一种新的策略。本研究通过建立从Pt/TiO2光催化剂到二甲醚(DME)的空穴转移通道,DME的C–H键断裂,提供由乙二醇二甲醚(GDE)和低聚物组成的H2和柴油添加剂。图5:水对光催化DME共生产促进机制的研究。原创 2024-04-18 15:01:06 · 356 阅读 · 0 评论 -
金属-有机单层上缺陷诱导形成全固态FLP,加速光催化CO2还原
Zr-MOL-D在无需任何牺牲剂或光敏剂的情况下,展现出高达49.4 μmol g−1 h−1的CO2转化为CO的转化率,这是纯金属-有机层(Zr-MOL-P)的大约12倍,并且即使放置半年后仍然极其稳定。图5: 通过CO2温度程序升温脱附(CO2-TPD)、NH3温度程序升温脱附(NH3-TPD)和原位红外光谱(in situ IR)分析了Zr-MOL-D的酸碱性质,并探讨了CO2还原过程中的中间体和反应机制。该工作预期将为通过缺陷工程策略开发高效的基于MOL的光催化剂在FLP化学中提供新的前景。原创 2024-04-17 22:55:00 · 411 阅读 · 0 评论 -
调控ZIS/MXene肖特基异质结中S空位,促进光催化析氢
优化后的ZnIn2S4/MXene(ZMX)在可见光照射下的析氢性能达到14.82 mmol g−1 h−1,超过了多种已报道的基于ZnIn2S4的光催化剂。尽管先前的研究已经探索了通过引入硫空位来增强ZIS的光催化氢产生效率,但是关于ZIS中硫空位的控制和调节的详细研究还相对缺乏。特别是,具有适度硫空位的ZIS(ZIS-M)展示了最高的析氢速率。通过将优化的ZIS-M与不同比例的MXene共催化剂结合,形成的ZMX-M催化剂展示了卓越的光催化析氢速率,远超先前报道的基于ZnIn2S4的光催化剂。原创 2024-04-17 16:35:15 · 237 阅读 · 0 评论 -
江海龙团队最新JACS:500倍效率提升
图2:展示了CdS、UiO、CdS/UiO及其相应CdS/UiO−Ni−X−Y的紫外-可见漫反射光谱,以及CdS/UiO−Ni−X−Y的Ni K-edge X射线吸收近边结构(XANES)和傅里叶变换扩展X射线吸收精细结构(FT-EXAFS)光谱,证实了Ni(II)位点的成功合成和配位环境。图3:展示了CdS/UiO−Ni−X−Y在可见光照射下8小时内的产氢量和光催化H2产生速率,以及CdS/UiO−Ni−S−CF3的循环光催化实验结果,证明了催化剂的稳定性和可回收性。原创 2024-04-14 16:52:44 · 722 阅读 · 0 评论 -
【DFT+实验】AFM:CuGaS2/Ga2S3助力光催化CO2还原为C2H4
CHO*CO生成的自由能为0.12 eV,低于其他偶联途径(*CHOH*CO为0.17 eV),但*CHOHCO的偶联能势垒值低于*CHOCO的偶联能势垒值,因此*CHOHCO的偶联加氢可以生成C2H4。作者总结了C2H4自由能图的演化过程,发现*CO到*CHO的形成被认为是后续C-C耦合过程的一个潜在决定步骤。S空位诱导Cu-Ga离子d-带中心上移,不仅增强了*CHOH*CO中间体的吸附能力,引发C-C耦合,而且积累电子驱动光催化CO2还原的动力学过程。原创 2024-03-22 13:25:00 · 287 阅读 · 0 评论