机器学习
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MS_YangZhanZhang
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最新Nature子刊:计算化学+机器学习,确定最佳催化剂结构
本研究利用基于化学信息学的机器学习(ML)方法,优化了合成化学中的反应条件,包括催化剂结构。研究团队构建了一个三芳基硼烷的计算机模拟库,并应用ML辅助方法,确定了最佳的硼烷催化剂B(2,3,5,6-Cl4-C6H)(2,6-F2-3,5-(CF3)2-C6H)2 ,该催化剂在4-甲基四氢吡喃存在下对苯胺衍生的氨基酸和肽与醛和氢气催化还原烷基化,表现出显著的官能团兼容性,并且仅生成水作为副产品。图1:本研究的概念和策略,包括三芳基硼烷在催化还原烷基化中的作用,以及通过计算机模拟库辅助识别最优硼烷的过程。原创 2024-05-13 12:02:09 · 309 阅读 · 0 评论 -
数据科学和机器学习,催化研究的未来利剑
图5:展示了催化中先进的AI框架,包括从文献中提取合成程序和催化属性的语言模型(a),主动学习用于探索特定催化剂的化学空间(b),使用GANs和VAEs等深度学习模型进行假想合金和配体的虚拟生成(c),以及深度强化学习用于优化催化表面或反应网络(d)。文章展望了一个未来,其中数字工具无缝集成到催化研究中,加速实验设计、数据分析和新知识的创造,促进数据驱动的决策制定,助力解决催化研究中的一些重大挑战。图7:展示了数据驱动催化的生命周期,包括描述性、预测性、因果性和规范性分析在实验催化工作流程中的应用。原创 2024-04-25 16:05:00 · 643 阅读 · 0 评论 -
DFT+MD+机器学习,研究氧化物衍生铜电催化剂中氧的稳定性与寿命
模拟包括等温等压(NPT)和等温等容(NVT)集合,以研究OD-Cu的氧含量和分布,以及氧原子的扩散行为。通过这些高级的计算方法,研究团队能够揭示OD-Cu催化剂在不同条件下的稳定性、氧分布和动态变化,为设计更高效、更稳定的电化学催化剂提供了重要的理论指导。这些计算模拟方法的组合不仅提供了对OD-Cu在CO₂还原反应中行为的深入理解,也展示了机器学习和高性能计算在理解和设计新型催化剂中的潜力。2. 通过大规模分子动力学模拟,首次详细分析了氧在OD-Cu中的扩散动力学,为理解催化剂的结构动态提供了新的视角。原创 2024-04-13 14:50:00 · 792 阅读 · 0 评论 -
准确率达100%,机器学习驱动有机反应精确原子映射研究
标签和训练:接下来,手动标记采样的 k 个反应的 AAM,并使用这些反应来训练所提出的基于图的模型 LocalMapper,其结构类似于逆合成模型 LocalRetro 和反应结果预测模型 LocalTransform。近年来,越来越多的机器学习模型用于逆合成和反应结果预测,这些模型的质量高度依赖于反应数据集中 AAM 的质量。此外,尽管现有的基于 ML 的无监督方法比基于规则的方法要快得多,并且适用于更广泛的反应,但在不知道正确的 AAM 的情况下训练模型可能会导致意外错误,即使对于简单的反应也是如此。原创 2024-04-08 10:54:43 · 554 阅读 · 0 评论 -
锂固体电解质电导率:机器学习的数据库
来自英国利物浦大学化学系的Cameron J. Hargreaves等人,构建了一个用于机器学习模型的锂固态电解质数据集,实现了基于成分的锂离子电导率预测。条目包含化学成分、专家指定的结构标签和特定温度下的离子电导率,其中403个化学成分具有接近室温的离子电导率。在不同的交叉验证机制下,作者用标准的统计指标对回归和分类模型进行了评估,特别是模型在预测新材料离子电导率方面的性能。然而,采用固态电解质的最大障碍是寻找具备特殊性能的固态材料,包括足够高离子电导率、对锂金属和氧化阴极材料稳定性以及适配的机械性能。原创 2024-03-27 14:54:21 · 899 阅读 · 0 评论 -
ACS Omega:基于机器学习的NiCoFe氧化物催化剂析氧活性预测
本论文的数据集由496个条目组成,输入变量主要由不同元素比例的(Ni-Fe-Co)Ox材料组成,输出变量由饱和1.0M NaOH(aq)中的10 mA/cm2的过电位(OP)的数值组成。随着Ni、Co和Fe的组成增加,OP呈现先降低后增加的总体趋势。图4显示了在训练和测试期间,基于转换和选择的数据集,RFR模型预测的OP和真实的过电位(OP)的对角散点图。在训练的RFR模型的基础上,图5中根据10个物理特征的重要性对其进行了排序,从模型精度的角度来看,δFIE比δDE显示出很大的重要性。原创 2024-03-27 18:10:00 · 648 阅读 · 0 评论 -
DFT+实验-湖大马建民AngewCEI构建实现Li||LiCoO2电池
dQ/dV曲线能够反映正极的极化程度和结构变化,结果表明:在空白电解液中,随着循环次数的增加,Li||LiCoO2电池的氧化峰发生了明显的正位移,强度逐渐减小(图2e),表明LiCoO2正极发生了严重的结构降解,而在含TTFPB的电解液中,即使在循环200次后,氧化峰仍然是尖锐的,并且只有轻微的位移(图2f)。此外,F-H对的径向分布函数(g(r))(图6)表明,TTFPB参与了PF6阴离子的溶剂化结构,并具有强相互作用,PF6与溶剂和TTFPB的结合能(图6e)证实了这一点。原创 2024-01-07 15:00:00 · 892 阅读 · 0 评论 -
DFT+实验-局部几何畸变增强Zn-Nx催化活性主导作用
优化的催化剂(S-Zn-N-C-950)具有高活性的Zn-N-C位点、大的比表面积和丰富的孔隙结构,具有优异的碱性ORR活性(半波电位E1 /2 = 0.89 V)和优异的锌-空气电池性能(峰值功率密度为229.2 mW cm-2)。(c) S-Zn-N-C-6和S-Zn-N-C-950的EPR谱。(d)拉曼光谱,(e)高分辨率XPS N1s光谱,(f) S-Zn-N-C-850、S-Zn-N-C-900、S-Zn-N-C-950和S-Zn-N-C-1000样品的总氮含量,(g)不同类型氮含量。原创 2024-01-07 10:27:28 · 847 阅读 · 0 评论 -
DFT+实验-EES:原位聚合助力高离子迁移固态电解质
引言固态电池(SSB)比液态锂离子电池具有更好的安全性和更高的能量密度,作为下一代储能设备而备受推崇。在各种固态电解质(SSE)中,固体聚合物电解质(SPE)由于其高柔性和良好的界面接触等优点被认为是能够大规模工业化的材料。然而,SPE受到其慢离子动力学和低选择性Li+传输的限制,导致电池的整体性能不理想。此外,SPE在高电压下的不稳定性严重阻碍了其实际应用。为了满足未来储能的 要求,开发新型材料、改进架构、优化传统 SPE和了解Li+传输机制的需求不断增加。构建主客体识别SPE 是克服S原创 2024-01-06 19:00:00 · 933 阅读 · 0 评论 -
DFT+实验-邵国胜、张鹏: 抑制锂枝晶功能凝胶聚合物电解质制备
由图3(a)可知,在25 ℃时,Celgard、PVDF-HFP GPE和HFP-GN GPE的离子电导率分别为0.83×10-3 S cm-1、1×10--3 S cm-1、1.27×10-3 S cm-1。图3 Celgard、PVDF-HFP和HFP-GN的电化学性能:(a) EIS曲线,(b) Arrhenius图,(c) LSV曲线,(d-f)使用Celgard、PVDF-HFP GPE和HFP-GN GPE组装的Li//Li电池的电流-时间曲线(插图为极化前后的EIS图)。原创 2024-01-06 18:00:00 · 759 阅读 · 0 评论 -
Nature子刊 | 视频去噪扩散模型进行非线性机械超材料逆向设计
与视频生成不同,在视频生成中,单词作为条件并不直接对应于特定的图像帧,这里可以通过(可学习的)线性层将每个压力值转换为高维 token 嵌入,并通过相应应变步骤的空间注意模块中的交叉注意将其与像素表示融合,从而在模型架构中利用这种联系。近日,苏黎世联邦理工学院(ETH Zurich)的研究人员为了定制非线性响应,证明了在周期性随机 cellular 结构的全场数据上训练的视频扩散生成模型,可以成功地预测和调整它们在大应变状态下的非线性变形和应力响应,包括屈曲和接触。第四,考虑具有显著软化的响应。原创 2024-01-06 17:15:00 · 1227 阅读 · 0 评论 -
实现量子化学精度,深度学习分子性质有效预测
LACL是基于 BGRL 框架开发的。主要目标是弥合源域和目标域之间的差距,使模型能够概括其从源域学到的知识,以便在目标域中做出准确的预测,尽管域发生了变化。即使考虑到测试分子的数量较少,结果也与之前 1,706 个测试分子观察到的趋势非常吻合,总体而言,LACL 显示出卓越的预测性能。然而,在这种情况下,ML 模型会遭受域偏移,因为它偏离了通过 DFT 计算的先前学习的训练数据的分布。结果表明,局部原子环境不太依赖于原子的原子序数,并且具有相似结构特征的原子形成簇,而不是根据分子本身的属性进行分组。原创 2024-01-06 12:56:25 · 873 阅读 · 0 评论 -
AdvancedScience:Cu调制无铅双钙钛矿,光催化还原CO2
与传统的双钙钛矿相比,这些钙钛矿使用不同氧化态的金属元素(如Sb3+和Bi3+)取代Pb2+并在整个晶格中产生有序空位来补偿电荷差,从而形成层状钙钛矿结构,并且提高了整体稳定性,同时降低了毒性。此外,研究人员还揭示了Cs4Mn0.7Cu0.3Sb2Cl12的光催化反应机制:1.CO2在催化剂上与光生电子结合生成•CO,其中一部分•CO在催化剂上解吸生成CO,另一部分•CO继续转化为其他过渡态,并最终生成CH4;其中,卤化铅钙钛矿由于其优异的光电性能,在太阳能电池、发光二极管和光电探测器等领域备受关注。原创 2024-01-05 18:00:00 · 337 阅读 · 0 评论 -
年终总结:崔屹院士团队2023年十大科研进展
领衔,发明了SP2(Salt-PhilicSolvent-Phobic)高分子界面,改善金属锂负极的性能,工作在Nature Energy上发表;4)由博士生Sang Cheol Kim领衔,用大数据和AI的帮助,发现性能更加优质的电解液,用于锂金属电池,工作发在PNAS上;领衔,发现了LiH在电池里的形成机理,并解析了它与金属锂的结构关系,工作发在Science Advances上;领衔,发明了建筑物节能涂料,能有各种颜色,给建筑物节能10-30%,工作发在PNAS上;原创 2024-01-05 18:00:00 · 384 阅读 · 0 评论 -
ACSCatalysis: 构建双相异质结,有效促进光催化CO2还原
实验结果表明,在光照下,最优的BWO-CN-100(BWO-CN)的CO和CH4产率分别为25.54和7.69 μmol h-1 g-1,远高于纯的BWO(4.82和0.8 μmol h-1 g-1)和CN(1.43和0.2 μmol h-1 g-1);同时,II型异质结中合适的带隙位置产生了合适的电荷转移方向(电子从亲水性CN转移到疏水性BWO,空穴从BWO转移到CN),因此,疏水性的BWO增强了对CO2的吸附并接受光生电子进行CO2还原,而亲水性的CN自发地吸附H2O并产生空穴进行H2O氧化。原创 2024-01-05 17:00:00 · 401 阅读 · 0 评论 -
吸附能计算:AdsorbML实现效率飞跃
我们的算法提供了精度和效率之间的权衡范围,其中一种选择能够在87.36%的时间内找到能量最低的构型,同时在计算上实现约2000倍的加速。在作者之前的工作中,使用机器学习模型加速寻找低能吸附质–表面构型的过程曾一度依赖于针对特定吸附质/催化剂组合的定制模型,这限制了更加广泛的应用。传统上,低能吸附质–表面构型的确定依赖于启发式方法和研究者的直觉。通过这种方法,可以在精度和效率之间取得适当的权衡,其中一种选择能够在87.36%的时间内找到能量最低的构型,同时在计算上实现约2000倍的加速。原创 2024-01-05 15:00:00 · 387 阅读 · 0 评论 -
纯计算-郭三栋PRB-Letter:电势差反铁磁概念
文中举了四个例子说明此提议(图5,图6,图7,图8):交互磁性,电势差反铁磁,4d电子能量高于3d电子能量导致自旋劈裂和Jahn-Teller扭曲程度不一样导致自旋劈裂。对二维交互磁性,假设磁性原子具有相反的层自旋极化(A型反铁磁序)。在具有面外中心对称的典型二维材料中,磁性原子如果具有相反的层自旋极化,即A型反铁磁序,能带结构是自旋简并的[图1(a)和1(b)]。在具有A型反铁磁序的二维Janus材料中,由于面外中心对称的破缺而产生的内建面外电场Eb,破坏了能带结构中的自旋简并[图1(c)和1(d)]。原创 2024-01-05 10:04:39 · 364 阅读 · 0 评论 -
三大杰青团队,强强联手发表JACS
在EXAFS光谱(图2f)中可以看出,Pt/CeO2(110)中的Pt-Pt键比Pt/CeO2(100)和Pt箔中的Pt-Pt键要短得多,这是由于Pt-CeO2之间的键合作用更强。在Pt/CeO2(110)催化剂上,H2O的反应级数为0.26(图5c),低于Pt/CeO2(100)的反应级数0.66,说明在Pt/CeO2(100)催化剂上,水解离对反应速率的影响不显著。然而,在Pt/CeO2(110)和Pt/CeO2(100)的非界面氧空位处,H2O的解离更加困难。原创 2024-01-04 20:00:00 · 903 阅读 · 0 评论 -
DFT+实验-锂阳极上天然SEI形成&多硫化物稳定SEI
原位DRIFTS分析提供的证据表明,从TMS,TTE,和LiTFSI分解的物种沉积在Li箔上,PS添加剂的加入可以抑制分解。【内容简介】本研究深入探讨了使用LiTFSI/TMS(环丁砜)-TTE(氢氟醚-458)电解液(LiTT)时Li金属阳极表面自发形成的天然SEI的形成,系统地研究了Li金属阳极与LiTFSI/TMS-TTE电解液的相互作用,同时分析了添加和不添加PS添加剂对天然SEI形成的影响。与TTE-PS中的Li-C相比,浸泡在TTE中的Li-C的相对高的百分比揭示了相同的结论。原创 2024-01-04 18:00:00 · 869 阅读 · 0 评论 -
MaterialsTodayPhysics:忆阻器应用可控模拟-数字双极电阻
在这项研究工作中,研究者制备了一个具有Ag/δ-MnO2/Ti结构的忆阻器,并演示了电压调节下的模拟-数字电阻开关的切换行为。随着应用电压的增加,它被发现Ag/δ-MnO2/Ti忆阻器具有良好的数字电阻开关性能,可用于1.3伏以上电压窗口的数据存储和内存计算。特别地,具有可控模拟–数字切换功能的电阻开关行为的忆阻器具有实现更高性能神经形态计算的潜在应用。总结而言,数字型忆阻器特性出现的主要原因是Ag离子在更大的电压驱动下可以进入δ-MnO2层,并继续聚集形成导电细丝。》(影响因子11.5)上发表题为“原创 2024-01-04 15:20:00 · 340 阅读 · 0 评论 -
TDDFT计算-ECD光谱指认绝对构型的计算规范
手性性质的量子力学计算已迅速成为归属有机化合物(包括天然产物)绝对构型(absolute configuration, AC)的最流行方法。现在非专业人员很容易以黑盒模式使用含时密度泛函理论(TDDFT)计算电子圆二色性 (ECD)光谱。然而,不加批判的态度很容易给出错误的答案。本文介绍了在进行TDDFT计算ECD图谱时良好计算规范的讨论,通过最近文献中的几个例子来说明几个最重要的关键点。计算能力的迅速发展[1],彻底改变了化学家和其他科学家归属/指认新分子绝对构型(AC)的基本方式[2]。原创 2024-01-04 10:59:25 · 950 阅读 · 0 评论 -
清华何向明课Joule:电毛细效应加速电池浸润
首先,作者深入分析了锂离子电池多孔电极润湿的基本原理,影响因素,表征方法和促进手段。在实际锂离子电池中,尤其是高能量密度的锂离子电池,多孔电极具有高压实密度、孔径不均匀、孔径曲折度高、孔分布随机性大、极片厚等特点,此外,活性材料、粘结剂、导电剂、集流体的彼此间的表面能差异显著,作者深入解析了这些复杂特征影响电池浸润行为的内在机理。然而,这些以能量密度为导向的电极制备技术在提升电池能量密度的同时,也给电池制造过程的电解液注入(注液)和电极浸润带来新的挑战,不仅限制了电池的生产效率还影响了电池性能的发挥。原创 2024-01-04 10:06:42 · 874 阅读 · 0 评论 -
DFT+实验靳治良:S型异质结界面高效产氢
构建的IEF的方向是由CeO2到Cu2O。Cu2O分子在CeO2表面的引入构建了有序的电子流路径,从而增强了生成的载流子在CeO2-Cu2O中的分离。发表研究论文 450 余篇,其中第一作者/通讯作者 发表 SCI 论文 360 余篇,影响因子大于10的 46 篇,ESI 高被引论文 50 余篇,热点论文 9 篇,参编学术专著 2 部,副主编教材 2 部,授权发明专利 14 件。氧化亚铜不是简单地复合在CeO2表面,而是直接生长在CeO2表面的边缘并锚定在CeO2表面,从而建立稳定的2D/3D界面。原创 2024-01-03 20:00:00 · 412 阅读 · 0 评论 -
DFT+实验陈俊松EMA:优异储钠性能的NiS2/FeS纳米花状异质结材料
如图4所示,NiS2/FeS展现出远远高于非异质结的NiS2和FeS的超高电化学性能:优异的倍率性能(50 A g-1时,比容量为156 mAh g-1)和稳定的长循环性能(5 A g-1时,循环1000圈后,比容量仍能保持在606 mAh g-1)。NiS2/FeS表现出优异的储钠性能,在50 A g-1下的超高倍率下,可逆容量达156 mAh g-1,在5 A g-1的电流密度下,循环1000圈以后,比容量仍能保持为606 mAh g-1,远高于其他过渡金属硫化物。原创 2024-01-03 18:00:00 · 1673 阅读 · 0 评论 -
DFT+实验梁正PNAS:电子云协同隔膜锂离子界面助锂金属电池
循环后的锂负极的SEM图像显示,PP隔膜对应的锂箔呈现出多孔和松散的结构,并形成了大量的锂枝晶和棒状死锂。因此,一种独特的N1–N2协同作用,即PIA对锂离子的推拉效应,将不可避免地影响Li+锂负极表面的行为,从而影响随后的锂成核/沉积。此外,LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2(NCM811)||Li金属全电池的长期循环比较也强调了PIA隔膜对锂沉积的有效调控,在150次循环后,PIA基电池的容量保留率得到明显提高(84%)。由于特殊的N功能设计,PIA隔膜中的N1和N2位点的ECD分布存在差异。原创 2024-01-03 18:00:00 · 757 阅读 · 0 评论 -
DFT+实验熊海峰:羟基和Rh单原子距离决定Rh₁/CeO₂催化剂活性
高分辨率电子显微镜、原位红外光谱和XPS等表征方法证实,在0.5Rh1/r-CeO2催化剂中,Rh单原子(Rh1)主要分布在CeO2(111)晶面上,而在0.5Rh1/c-CeO2催化剂上,Rh1主要分布在CeO2(100)晶面上。研究发现,金属单原子的局部环境和配位结构往往决定其催化性能。图1 0.5Rh1/r-CeO2和0.5Rh1/c-CeO2催化剂的代表性AC-HADDF-STEM图像,显示了0.5Rh1/r-CeO2和0.5Rh1/c-CeO2催化剂上的形态、尺寸、暴露的晶面和单原子Rh的分布。原创 2024-01-03 15:00:00 · 885 阅读 · 0 评论 -
计算+实验:ACS Catalysis、EES、AM、Angew等顶刊
1. 大连化物所/丹麦技术大学Angew:无过渡金属氢化钡介导固氮和氨合成过渡金属介导的固氮作用已被深入研究。由于新的二氮反应化学,最近在这一重要反应中使用主族元素引起了人们的兴趣。中科院大连化物所郭建平、丹麦技术大学Heine Anton Hansen和Tejs Vegge等报告了通过无过渡金属氢化钡(BaH2)介导的化学循环过程合成氨。实验和计算研究表明,氢空位的引入对于为N2活化创建多个配位不饱和Ba位点至关重要。然后相邻的晶格氢化氢 (H–)经历还原消除和还原质子化以将 N2转化为NHx。氨的产率通原创 2023-12-26 20:00:00 · 492 阅读 · 0 评论 -
MS计算-DMol3研究Pt基中熵合金催化机理等
在稳定的PtCu(111)模型中,部分Pt原子被客体Sn原子取代,形成原子精确的PtCuSn(Pt:Cu:Sn¼ 11:4:1)中熵合金,所得结果如图2(a)所示。首先计算PtCuSn和PtCuW中熵合金的内聚能,其中,PtCuSn-Snseg的内聚能为5.21 eV,而PtCuW-WSeg为5.52 eV,与纯Pt(5.46 eV)非常相似,表明Sn或W容易与Pt形成固态溶液合金,并且两者的体系形成能也是最低的,具有良好的热力学稳定性。合金化还可以改变铂原子的d带中心和表面的功函数,影响催化活性。原创 2023-12-19 10:43:03 · 849 阅读 · 0 评论 -
MS-JMCA:硼烯/MoS2异质结不同堆积条件析氢反应催化
这一现象在硼烯@S2/MoS2的能带图中尤为明显,这也是硼烯@S2/MoS2的催化析氢反应性能优于其他两个异质结的主要原因。图3为剩余三种模型的电子性质,原始的硼烯具有金属性质。硼烯@S2/MoS2异质结中的氢吸附位点被包裹在一个电子耗尽区,随后是电子的积累,S参与了整个动态反应过程,证实这个结构具备优异HER催化剂的潜力。然而,这三种异质结的光学活性在红外区域较弱,对于硼烯@S2/MoS2结构,紫外区(30 ~100 nm)的光吸收系数大于其他两种异质结,表明硼烯@S2/MoS2可以吸收更多的光子。原创 2023-12-19 10:28:00 · 861 阅读 · 0 评论 -
复旦刘智攀:异相催化原子模拟
异相催化是化学的核心问题之一。她不仅为整个人类社会带来了巨大收益(如合成氨制氮肥),还因自身的复杂性持续推动着化学前沿的发展。越来越多的证据表明,在催化过程中,真正的活性位点往往是原位形成的,而限于当今实验表征手段难以应对催化中的高温高压条件,使得基于密度泛函(DFT)的理论计算与模拟成为了解原子级别催化过程的有力手段。当前,随着人工智能浪潮对传统化学的冲击,基于机器学习势函数的方法在计算速度上远超DFT,这促使新时代背景下异相催化原子模拟研究的更新换代。Fig. 1 Automated search of原创 2023-12-18 14:50:34 · 926 阅读 · 0 评论 -
AEM:多尺度模拟解析高能锂硫电池的低孔率硫电极
此外,多尺度模型表明,对于低孔隙率电极,增加电极中的二次颗粒尺寸对于提高电极润湿性和电池性能至关重要。模拟表明,与小颗粒正极(SPC)相比,大颗粒正极(LPC)在其孔隙内容纳的电解液多出74%,这提供了更大的表面积和更多的可利用硫。与传统的一维模型相比,新提出的多尺度模型同时考虑了正极形态和初始电解液渗透,以用于电池性能预测,这与传统模型不直接可行。等为了解和减轻与使用低孔隙电极有关的障碍,通过明确考虑电极润湿性影响和电极形态,进行了多尺度建模,以预测电极润湿、电解液扩散及其对Li-S电池中硫反应的影响。原创 2023-12-18 20:00:00 · 337 阅读 · 0 评论 -
杨培东院士,最新Nano Letters
根据钙钛矿晶格周围的配体间隔剂的介电常数,在能量漏斗中的每个连续转移事件中,光激发能量的一小部分会损失,从而推动了能量转移、配体壳化学的进一步研究,以及改进能量漏斗的替代方法的发展。在n=2和n=3相间没有一个独特的面外结构界面,证实了n=2和n=3相是一致附着的,它们之间几乎没有晶格应变。随着纳米结构中n=3的存在增加,n=2激子的辐射τ1和非辐射τ2被显著猝灭,光激发能量正从n=2相漏斗状流向n=3相。在40% n=3 CsPbBr3的PL衰减图中,看到两个不同的区域,对应于存在n=3相时的n=2相。原创 2023-12-15 15:00:00 · 845 阅读 · 0 评论 -
ACS ANM:DFT计算吸附结构、吸附能、电荷转移、能带和态密度等
在HCHO吸附之后(图6a),Ag的4d峰和O的2p峰在-1.25 eV和-3.50 eV附近有重叠,这是因为这一能量附近有明显的电子轨道变化,从而引起TDOS曲线的变化。对于其他三种吸附构型的变化参数(气体分子与基底之间的距离,吸附能和电荷分布)如表1所示,可以发现,气体分子与基底之间的距离越短,电子云重叠越多,相互作用也就越强,表现吸附能越负。采用5×5×1的K点网格对布里渊区进行采样,相应的能量,力场和位移的收敛标准分别设置为1×10-5 Ha,2×10-3Ha/Å和5×10-3Å。原创 2023-12-15 10:45:00 · 1438 阅读 · 0 评论 -
PCCP:DFT计算吸附能、电子转移、态密度等,研究掺杂缺陷
化石燃料燃烧释放的CO与CO2是主要的污染气体,能够导致全球变暖,危害人体的神经和心脑血管体统。实时监测这些有害气体变的尤为重要。基于纳米材料的传感器设计有望成为一种可能。本工作系统地研究纯的与Al掺杂的C3B纳米片的吸附特性。计算基于广义梯度近似(GGA)下的PEB泛函计算电子交换相关性,采用平面波超软赝势法描述电子-离子交互作用。通过PBE-D3来处理分子与二维材料间的弱的相互作用。原创 2023-12-15 10:00:00 · 1381 阅读 · 0 评论 -
MolecularCatalysis:DFT计算吸附与自由能,最佳催化活性位点
而ΔG*O需要分为两种类型:普通*O(ΔG*O’)和协同*O(△G*O”),ΔG*O’可以表示为ΔG*O’=1.39ΔG*OH+2.34,R2为0.99,而ΔG*O”可以表示为ΔG*O”=1.05ΔG*OH+1.56,R2=0.99。对于O-Gra-1和Face-Gra-1,由于O2在催化剂上的强吸附,优化后端边吸附模式转化为侧边吸附,并且由于空间限制,桥边的吸附强度总是小于相应的侧边吸附模式,所有这些都表明O2在催化剂上的主要模式是侧边吸附。因此,O-Gra-1的活性本质上决定了整个系统的性能。原创 2023-12-15 09:00:00 · 1408 阅读 · 0 评论 -
石墨烯再登Nature 纳米技术的重大飞跃
(2)收缩率越高,超缩时间越长,峰值直径越小;综上所述,考虑到级联压缩模型的灵活性和纳米多孔石墨烯所展示的有潜力的结果,作者预计级联压缩是通用的,可以适用于许多其他零维纳米结构(0DNs)系统,包括纳米孔和纳米颗粒。纳米孔的形成被分成许多小步骤,在每个小步骤中,所有现有纳米孔的尺寸分布都被收缩和膨胀的组合压缩,在膨胀的同时,产生一批新的纳米孔,导致每个循环增加纳米孔密度。因此,在石墨烯中获得高密度和窄尺寸分布的纳米孔是至关重要的,但现有的纳米孔制造方法仍然具有挑战性,这些方法通常会产生长尾的对数正态分布。原创 2023-12-15 07:00:00 · 840 阅读 · 0 评论 -
最新AM:高熵合金氧化物
此外对比了不同的组合位点(如Ru-Fe、Ru-Ni和Ru-Co)桥位吸附含氧中间体的能垒,结果表明Ru-Fe位点的能垒最低,表明OER更倾向于发生在催化剂表面的Ru-Fe桥位,同时Ru和Fe作为催化剂中原子比例最高的元素,为OER的AEM途径提供了大量的催化活性位点,这与ZnFeNiCuCoRu-O HEO催化剂的优异催化性能相对应。3. DFT计算和电子结构表征的结果表明,ZnFeNiCuCoRu-O HEO催化剂表面高含量的吸附氧,增强了含氧中间体的吸附能力,促进了OER吸附质的演化。原创 2023-12-15 08:00:00 · 922 阅读 · 0 评论 -
Electrochimica Acta:DFT不同硼烯结构HER活性H浓度对析氢影响
对比了不同氢覆盖率时硼烯Pmmn结构的填充情况,发现θ=2/32氢覆盖率结构的填充面积最大,反应时电子贡献度最好,HER活性提高。Pmmn结构的硼烯催化剂在三个位点上的析氢自由能分别为0.26、0.29和0.31eV,相较于另外两种结构的析氢性能,Pmmn结构的催化剂HER活性显著。发现硼烯Pmmn结构具有更高的催化析氢活性,当含氢覆盖率约为θ=2/ 32时,Pmmn结构的催化析氢效果是最优的。本研究为硼烯的析氢催化活性提供了新的认识,为设计具有优良的析氢催化活性的二维硼烯的应用开辟新的途径。原创 2023-12-14 18:00:00 · 895 阅读 · 0 评论 -
Vacuum:DFT声子色散谱/DOS/电荷密度分布/介电常数/折射率等
当光子能量为0时,纯Al36N36的反射率为0.03,Al35N36、Al35HiN36、Al35CN36、Al36CN35、Al35ON36、Al35ON35、Al36SiN36和Al36SiN35的反射率值分别为0.09、0.07、0.04、0.04、0.06、0.16、0.42、0.04,即杂质在不同程度上增强了Al36N36的反射率。图7(b)显示,与纯Al36N36相比,所有含杂质系统的消光系数都移到了较低的能量区域,并且所有含杂质的系统在0–5 eV范围内都有一个新的峰值。原创 2023-12-14 12:00:00 · 1025 阅读 · 0 评论 -
ACS AMI:DFT计算和微动力学模拟,亚表面掺杂如何催化影响性能
从动力学上讲,六种催化剂上的C2H4脱附比氢化更容易发生,其中包括Pd-H1.0(80.7 vs 122.5 kJ mol–1)、Pd-B0.5(57.2 vs 144.6 kJ mol-1)、Pd-C0.5(73.0 vs 166.3 kJ mol-1)、Pd-N(95.0 vs 147.0 kJ mol–1),Pd-P(81.0 vs 105.4 kJ mol-1)和Pd-S(93.7 vs 149.2 kJ mol-1)催化剂。其次,作者还考虑了1/16和1/2ML的B覆盖率下的掺杂。原创 2023-12-14 09:00:00 · 874 阅读 · 0 评论