计算材料学
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MS_YangZhanZhang
这个作者很懒,什么都没留下…
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Nat Chem:基于金属卡宾实现吲哚多样性分子编辑
基于此,毕锡和教授团队以氟烷基-N-邻三氟甲基苯磺酰腙原位生产氟烷基卡宾中间体为工具,通过反应条件的精细控制,实现了对吲哚分子核心骨架和外围碳氢键的精准分子编辑,包括:吲哚骨架的“一碳”插入反应,2,3-位环丙烷化反应,3位C–H键偕二氟烯基化反应以及串联的环丙烷化/N–H键偕二氟烯基化反应,高效高选择性地制备了具有潜在药物用途的含氮杂环化合物,为构建含氟片段的复杂分子铺平了道路(图1)。-保护吲哚而言,除了3位的协二氟烯基化反应,同样可以实现2,3-位的去芳构化环丙烷化反应。如图3a所示,无论是对于。原创 2024-03-10 12:18:35 · 766 阅读 · 0 评论 -
北大潘锋团队2023年在电池领域的代表性研究成果
潘锋教授,北京大学讲席教授,博士生导师,北京大学深圳研究生院副院长和新材料学院创院院长。潘锋教授于1985年毕业于北京大学化学系,1988年在中科院福建物构所获得硕士学位,1994年在英国Strathclyde大学获得博士学位,并获得最佳博士论文奖,同年在瑞士ETH从事博士后研究。他长期致力于结构化学和材料基因的探索、电池和催化材料结构与性能及应用研究,发表了包括Nature,Nature Energy、Nature Nanotech、Joule、JACS 等内的SCI代表性论文300余篇。2020年任《结原创 2024-03-10 18:00:00 · 876 阅读 · 0 评论 -
AI4Science基石:几何图神经网络
根据实际问题中的求解目标对于对称性的要求,本文将几何图神经网络分为三类:不变(invariant)模型、等变(equivariant)模型、以及受 Transformer 架构启发的 Geometric Graph Transformer,其中等变模型又细分为标量化方法模型(Scalarization-Based Model)与基于球面调和的高阶可操控模型(High-Degree Steerable Model)。科学数据的获取是昂贵且耗时的,而仅仅在独立数据集上评估的模型不能直接反应来自现实世界的反馈。原创 2024-03-09 19:00:00 · 925 阅读 · 0 评论 -
JACS:金属掺杂α-Ni(OH)2催化H2O氧化辅助的胺电催化氧化
密度泛函理论(DFT)计算阐明胺和水氧化的反应机理和途径。报道一种在温和条件下将胺选择性氧化为腈的简便、绿色、安全的电催化途径,该过程在金属掺杂的α-Ni(OH)2(一种典型的析氧反应催化剂)上进行,并且需要阳极H2O氧化的辅助。通过控制胺分子的共吸附与催化剂表面羟基之间的平衡,证明Mn的掺杂显著促进胺的后续化学氧化,在≥99%的转化率下,腈的法拉第效率为96%。因此,表面上胺分子的存在抑制OER过程,有利于胺氧化,而NiOOH中的Mn掺杂是该过程的理想催化剂,通过促进胺氧化同时抑制OER活性。原创 2023-12-23 20:00:00 · 353 阅读 · 0 评论 -
山东大学程世博:有机配体介导的多尺度超原子结构演化
该工作不仅证明了配体对团簇电子性质的调控能力,并且阐明了配体在形成具有特定性质与功能的超原子分子和团簇组装纳米材料中的特殊桥接作用。作为团簇科学中的一个新范畴,超原子不仅可以用来模拟单个元素的物理化学性质,创建新的三维元素周期表,还可以取代原子,成为新材料,新器件的“building block”。通过DFT计算,研究了CNC6H4NC配体对含有不同价电子数(39, 40和41e)的铝基超原子的结构和电子性能的影响,以及CNC6H4NC连接铝基超原子组装的超原子分子和团簇纳米线的独特性能。原创 2023-12-18 18:00:00 · 848 阅读 · 0 评论 -
DFT+实验AM:堆垛层错诱导 Li2MnO3 中的氧阴离子活性
最近的研究进一步证实了这一点,该研究发现,通过采用全面的统计方法,Li2MnO3可以以Li2MnO3的形式存在,而不是在Mn-LLO中以类似Li2MnO3的晶畴形式存在。通过结合计算分析和光谱研究,定量地揭示了更多的堆垛层错可以在局部富锂环境中触发更小的Li-O-Li键角和更大的Li-O键距,随后激活氧氧化还原反应,进而增强Mn在以下还原过程中的反应性。此外,局部O环境周围的缺陷,如过渡金属空位和反位-阳离子-空位点缺陷对,可以产生不稳定和自由的O 2p电子,这些电子可以被提取用于充电补偿。原创 2023-12-18 11:00:17 · 818 阅读 · 0 评论 -
清华ACSCatal.: 原位光谱甲苯催化氧化中氧空位作用活性
虽然氧空位被认为是这些新型催化剂去除挥发性有机化合物(VOC,如甲苯)的活性中心,但由于其在反应过程中的动态变化仍不清楚,这影响了对其实际功能和活性的理解。同时,在甲苯催化氧化过程中,氧空位的活性不足,而钴的掺杂可以促进其活性并加速除芳香环开口外的关键速率控制步骤。同时,在未来的研究中,如提高d带中心、减小带隙、诱导自旋不对称等,带结构的调控值得更多的关注。根据氧空位和氧物种变化的直接证据,除了表面再生外,氧空位还有助于活性氧物种在催化剂表面储存和扩散,这种机制可以在需要时提供额外的氧物种作为暂时的补充。原创 2023-12-18 09:52:44 · 331 阅读 · 0 评论 -
计算:正交和六方硼烯储氢材料的析氢催化
对比了不同氢覆盖率时硼烯Pmmn结构的填充情况,发现θ=2/32氢覆盖率结构的填充面积最大,反应时电子贡献度最好,HER活性提高。Pmmn结构的硼烯催化剂在三个位点上的析氢自由能分别为0.26、0.29和0.31eV,相较于另外两种结构的析氢性能,Pmmn结构的催化剂HER活性显著。发现硼烯Pmmn结构具有更高的催化析氢活性,当含氢覆盖率约为θ=2/ 32时,Pmmn结构的催化析氢效果是最优的。本研究为硼烯的析氢催化活性提供了新的认识,为设计具有优良的析氢催化活性的二维硼烯的应用开辟新的途径。原创 2023-12-17 18:05:00 · 885 阅读 · 0 评论 -
计算+实验MS CASTEP模块,一篇Advanced Materials
图 4. a) Cu-CAT、Pt (111)、Cu和Co位点在CuCo-CAT中的HER的DFT计算的ΔGH*,以及 b) Cu-CAT和CuCo-CAT表面上H2O的吸附能,c) Cu-CAT和CuCo-CAT的部分态密度(PDOS)。图 1. a) CuCo-CAT的结构,b) CuCo-CAT/CC、Cu-CAT/CC和模拟Cu-CAT的XRD图,c) Cu-CAT/CC和CuCo-CAT/CC的Cu 2p XPS谱图, d) Co(OH)x/CC和CuCo-CAT/CC的Co 2p XPS谱图。原创 2023-12-17 17:00:00 · 980 阅读 · 0 评论 -
计算实验ACSCatalysis:单原子催化剂CO还原NOx优异SO2耐受性
将单原子Pt分别负载在CoAl2O4(311)表面、CuO(111)表面、具有一个氧空位的CuO/CoAlO表面上,分别模拟Pt/CoAlO、Pt-CuO、Pt-CuO/CoAlO催化剂。值得注意的是,Pt-CuO/CoAlO催化剂的能垒最低,约为1.17 eV,远低于Pt-CuO(∼4.40 eV)和Pt/AlCoO(∼5.22 eV)催化剂,表明其具有最高的催化活性。与带正电的Pt相比(报道了一种用于CO-SCR的新型Pt催化剂,该催化剂具有嵌入在CoAlO纳米片负载的CuO上的带负电荷的单原子Pt。原创 2023-12-17 15:00:00 · 319 阅读 · 0 评论 -
纯计算J. Alloys Compd:富勒烯封装双金属合金助氧还原/析氧反应
因此,所有M1xM24−x@C40的催化活性都受到*OH极强的结合作用的影响,对于OER,M1xM24−x@C40表面的ΔE*都比RuO2(110)表面的吸附能小得多,说明M1xM24−x@C40的OER催化活性可能较差。因此,建立了M1xM24−x@Cn上ΔG*OOH和ΔG*O与ΔG*OH的比例关系,如图4所示。大多数M1xM24−x@C50上的ΔE*物种值大于M1xM24−x@C40上的相应值,因此将双金属合金封装在更大尺寸的富勒烯中,可以通过调节中间体的结合,使催化体系具有更好的ORR和OER活性。原创 2023-12-17 12:00:00 · 866 阅读 · 0 评论 -
DFT+实验Angew.:第二配位球效应激发电催化剂高效水氧化
TA2−和KIEs从-COO−到-COOH的电催化转变证实了反应中间体中质子转移途径的改变,可以平衡反应中间体的吸附/解离电位,克服OER缓慢的动力学。在质子转移过程中,O−H键的激活和O−O键的形成阻碍了OER的电催化效率。具体而言,研究人员以NiFe LDH作为催化剂平台并模拟光系统II(PSII),将TA2−部分插入SCS(NF LDH/TA2−)中(双金属活性中心(FeO6和NiO6)和对苯二甲酸阴离子(TA2−)分别位于第一和第二配位球上),大大提高了其催化活性和快速反应动力学。原创 2023-12-13 15:00:00 · 351 阅读 · 0 评论 -
DFT+实验JACS:层间电荷转移调节二维异质结单原子催化活性
同时,Fe-Gr-Y2C、Co-Gr-Ca2N、Co-Gr-Y2C和Rh-Gr-Ca2N具有较低的过电势(分别为0.52、0.34、0.44和0.45 V),可作为ORR电催化剂。由于该电子化物/石墨烯二维异质结具有良好的稳定性和选择性,可以通过嵌入不同的电子化物和过渡金属来有效地调节HER和ORR的吉布斯自由能。特别是Cr-Gr-Ca2N、Ni-Gr-Ca2N、Ti-Gr-Y2C和Mn-Gr-Y2C是具有较低Δ。单原子催化剂具有结构和活性可调的特点,在能源和环境领域的应用引起了人们的广泛关注。原创 2023-12-13 10:45:49 · 384 阅读 · 0 评论 -
DFT+实验JACS:单原子合金In-Pd催化剂,高效选择性合成NH3
对于该催化剂,p区金属可以诱导从面心立方(fcc)Pd到金属间体心立方(bcc)Pd-In (Pm3̅m)的相变,用于在In-Pdene分离Pd原子。实验结果和理论计算表明,与fcc Pdene相比,ISAA In-Pdene具有与In原子配位的二维分离的Pd,证明了Pd-d态下移导致能带大幅度缩小,在费米能级周围的In-p和Pd-d态之间通过缩小的p-d杂交显着增加了电子密度,因此它能更强烈地吸附NO3−,并降低形成关键反应中间体*NHO(决速步骤)的能垒,增强了NO3RR的动力学。原创 2023-12-12 18:00:00 · 354 阅读 · 0 评论 -
DFT+实验梁正AFM:功能性串联隔膜助长循环稳定高倍率锂电池
变速CV的拟合曲线表明,Z5P/PE/SBF的电池显示出最显著的斜率,因此最有利的Li+扩散动力学,这与Z5P/PE/SBF隔膜增强的离子电导率一致。同时,Z5P/PE/SBF基电池的快速Li+导电性,允许更多的活性锂在SEI中来回穿梭,从而导致Li+的快速可逆插入/提取。对称电池循环性能表,Z5P/PE/SBF基电池在初始阶段产生的极化电压(95 mV vs Li+/Li)远低于Z5P/PE和PE(分别为320 mV和358 mV),Z5P/PE/SBF对应的电池寿命比PE和Z5P/PE有效延长。原创 2023-12-12 18:00:00 · 865 阅读 · 0 评论 -
DFT+实验-北航王华Angew:−40°C可充电钾离子全电池
相比之下,在−40°C下,石墨和软碳的容量要低得多,曲线更陡峭。除此之外,长期循环性能测量表明,在电流密度为0.5 C和−40°C下进行400次循环后,HC的容量保留率为73%,可逆容量为128 mAhg-1(图3e),表明HC在优化后的电解质中具有良好的低温容量稳定性。同样,在−40°C下,不同电流密度的充放电曲线也表现出相似的形状,在0.2 C时的稳定容量为171 mAh g-1,即使在2C时也有可逆容量为45 mAh g-1(图3c和d),表明在低温条件下具有良好的离子存储性能。原创 2023-12-12 15:30:00 · 873 阅读 · 0 评论 -
跨晶体结构深度迁移学习:快速预测钙钛矿氧化物
首先,利用5329个尖晶石氧化物结构的计算形成能,开发了基于包含结构信息的“中心–环境”(CE)特征的深度神经网络(DNN)源域模型,然后通过学习855个钙钛矿氧化物结构的小数据集对DNN模型参数进行微调,获得具有良好可迁移性的针对目标域钙钛矿氧化物的迁移学习模型。该研究将基于结构信息的机器学习特征和迁移学习方法结合,利用丰富的已知结构数据,花费较低的额外计算成本即可预测新结构,为昂贵的高通量计算筛选材料设计,提供了新的有效的加速策略。106 (2023)。原创 2023-12-12 11:06:04 · 756 阅读 · 0 评论 -
DFT+实验EESCatalysis:细菌纤维素调Pd-Cu双金属催化剂电合成尿素
此外,随着时间增加,拉曼光谱中N-C-N的伸缩振动峰强度明显增加,说明CO2与NO3–的偶联反应是随着时间的增加而逐渐发生的。作者探究了PdCu/CBC在不同氛围下的线性扫描伏安曲线,发现电流密度随着CO2的引入明显降低,这意味着NO3–还原反应(NO3RR)和/或析氢反应(HER)得到有效抑制,从而促进了尿素合成的C-N偶联反应。同时,d波段中心值增加,这意味着PdCu纳米合金可以比单金属Pd或Cu提供更多的d波段,有利于CO2和NO3–的强吸附和活化,生成相应的活性中间体,促进C-N偶联反应。原创 2023-12-12 10:06:06 · 885 阅读 · 0 评论 -
DFT+实验-局部几何畸变增强Zn-Nx催化活性主导作用
优化的催化剂(S-Zn-N-C-950)具有高活性的Zn-N-C位点、大的比表面积和丰富的孔隙结构,具有优异的碱性ORR活性(半波电位E1 /2 = 0.89 V)和优异的锌-空气电池性能(峰值功率密度为229.2 mW cm-2)。(c) S-Zn-N-C-6和S-Zn-N-C-950的EPR谱。(d)拉曼光谱,(e)高分辨率XPS N1s光谱,(f) S-Zn-N-C-850、S-Zn-N-C-900、S-Zn-N-C-950和S-Zn-N-C-1000样品的总氮含量,(g)不同类型氮含量。原创 2023-12-11 18:00:00 · 847 阅读 · 0 评论 -
DFT+实验-吴凡团队Nature子刊:新型硫化物固态电解质材料
研究背景及内容简介全固态电池由于更好的安全性和比商用锂离子电池更高的能量密度,已被广泛认为是下一代最有希望的储能技术。将易燃易挥发的有机液体电解质(OLEs)替换为热稳定的固体电解质,可提高电池安全性;进一步匹配锂金属负极,可突破能量密度瓶颈。在目前研究的所有固态电解质材料中,硫化物具有最高的离子电导率()和良好的机械性能,通过简单的冷压即可与正极活性物质紧密接触,且无需加入额外的液体或聚合物电解质。自1981年以来,已报道了各种类型的具有超高离子导电率(10 mS cm-1)的硫化物固态电解质,包括玻璃陶原创 2023-12-11 18:00:00 · 940 阅读 · 0 评论 -
纯计算-李昊:双原子催化剂为何难以实现碳–碳偶联?
此外,在金属间桥位存在一个CO的情况下,形成*CO+*COH或*CO+*CHO的热力学能量相对于形成*CO+*CO更高,因此从理论上来说,桥位-金属位点之间的C-C耦联也是不可行的。过去的设想认为DACs可以通过其两个金属位点的反应进行C–C耦合,但通过计算其surface Pourbaix diagrams发现,在CO2还原电位下,DACs金属之间的桥位易被CO毒化,从而阻碍了金属-金属位点之间C-C耦联的发生。原创 2023-12-11 14:55:00 · 351 阅读 · 0 评论 -
四校联合NatureEnergy:原位操控“界面水分子”
在Me-N1C2存在的情况下,一旦在650 fs左右由H2Oad(H-down)解离生成氢氧化物,与Me-N1C2(图4c中左侧球形水分子)结合的H2O(H-down)2nd在氢氧化物吸附到表面之前立即将质子转移到氢氧化物上,从而补充了H2O(H-down)1st(图4c中右侧球形水分子),这体现在它们之间的氢键缩短(图4f中的“b”)。根据描述,可以推断,在Volmer步骤中,H2O(H-down)2nd可以像H2O(H-down)2nd与Me-N1C2成键一样,将它的H给H2O(H-down)1st。原创 2023-12-11 10:14:06 · 885 阅读 · 0 评论 -
AIMD+实验-AM:优化固态电解质锂传输,助固态锂电池循环跃升
由于电解质层的锂离子导电率的提升、晶界之间空隙的消除、晶粒间的具有快离子导电性的晶界的形成以及固态电解质对于锂枝晶抑制能力的增强,我们设计了一种具有长循环寿命的富镍NCM83正极全固态锂金属电池,展示出卓越的电化学性能和循环寿命(0.5C下2000个循环后的容量保持率为93.7%), 实现了全固态锂金属电池循环稳定性的提升。因此,通过选择合适的固态电解质,并精确调控多尺度的锂离子传导(包括晶粒内和晶粒间的传输),消除空隙和裂纹,并形成高导电性的晶界,是抑制锂枝晶生长、提升电池循环性能的关键。原创 2023-12-11 09:57:38 · 1002 阅读 · 0 评论 -
浙大DeepSorption:晶态多孔材料吸附性能深度学习框架
近日,浙江大学杭州国际科创中心生物与分子智造研究院邢华斌教授团队和陈华钧教授团队瞄准多孔吸附剂材料的精准智造,开发出专家知识共学习的晶态多孔材料吸附性能端对端深度学习框架 DeepSorption,有效提升多孔材料吸附性能的预测精度与速度,并实现了原子尺度的可解释性。DeepSorption 深度学习框架不仅实现晶态多孔材料吸附性能的端对端准确预测,并在原子尺度揭示了决定晶体多孔材料表达功能的内在化学性质,并有望成为预测其他晶体材料(如钙钛矿和晶态催化剂)的各种物理化学和表面性质的一种基准算法工具。原创 2023-12-10 15:00:00 · 836 阅读 · 0 评论 -
DFT+实验:一种高性能新型固态电解质的综合研究
用Li6+2x[B10S18]Sx(x≈1)颗粒制造的对称Li-Li电池循环至1 mA cm-2的电流密度,并在0.3 mA cm-2下表现出超过140小时的良好长期循环稳定性。(b)LiMSD沿晶格向量定义的方向(a,b,c)和平面(ab,bc,ac)表明Li在c方向和相关位置(ac,bc)扩散。与由于有机溶剂的挥发性和易燃性而存在安全风险的传统液态电解质基LMB相比,全固态电池(ASSB)因安全性的潜在改进以及更高的能量密度和更宽的工作温度范围而受到学术界和工业界的极大关注。(b)LBS颗粒的阻抗谱。原创 2023-12-10 11:00:00 · 909 阅读 · 0 评论 -
DFT+实验-AFM:利用V提高CuCoNiFeMn高熵合金全解水性能
研究发现,对比催化剂Control-HEA的HER活性最低,其在50 mA cm-2的电流密度下的过电位(η50)为422 mV,而V0.5-HEA的η50则降低至344 mV,比Control-HEA低约80 mV。此外,对于Control-HEA,其氢吸附自由能(ΔGH*)为-0.477 eV,而V0.5-HEA和V1.0-HEA的ΔGH*则分别为-0.393和-0.128 eV,这表明HEA表面的氢吸附过程显著增强,这也说明了V1.0-HEA的HER活性的提高是通过促进氢吸附/脱附步骤实现的。原创 2023-12-10 10:00:00 · 845 阅读 · 0 评论 -
DFT+实验-上硅所AEM:钠电快充新进展
Bi0.67NbS2阳极在电流密度为0.5、1、2、5、5、10、20、40、60、80和100 C时可逆容量分别为305、324、310、295、279、260、248和231mAh g-1,表明与Bi和NbS2阳极相比,具有更高的容量和优越的倍率能力(图4b)。相比之下,Bi的电阻率曲线显示了一种半导体特性(图2g)。Bi0.67NbS2(2−10)平面的XRD峰逐渐向高角度移动,并恢复到原有位置,同时,Bi0.67NbS2(004)和(2−12)平面的XRD峰出现并增强,表明了Bi−S键的可逆重建。原创 2023-12-10 09:00:00 · 892 阅读 · 0 评论 -
纯计算-Surf. Interfaces:镍与过渡金属氮氧化氢电氧化界面结构
在这个过程中,分子H2在Ni/TMNs上Ni间位点的拉伸振动使两个H原子相互分离,并分别转移到两个相邻的N间位点.如图6b所示,Ni/TMNs的自由能垒仅为0.12 ~ 0.33 eV,略高于Ni(0.06 eV),但明显低于TMNs的自由能垒(0.43 ~ 0.78 eV)。水分子可以通过H*和OH*的重组而形成。为了了解H*和OH*吸附与HOR活性之间的关系,作者绘制了RDS(即H*+OH*反应生成H2O)的自由能垒(Ea)分别作为H*吸附自由能(ΔGH*)和OH*吸附自由能(ΔGOH*)的函数。原创 2023-12-10 08:00:00 · 787 阅读 · 0 评论 -
DFT-清华Int. J. Hydrogen Energy:计算与筛选高效电催化剂
图2d总结了满足稳定性标准的M2/PC6 BAC的NORR极限电位值,从中筛选出Cr2/PC6,Mn2/PC6,Fe2/PC6,Co2/PC6,Ru2/PC6,Pd2/PC6,Re2/PC6和Os2/PC6 BACs可以作为NORR催化剂。对于Cr2/PC6、Mn2/PC6、Fe2/PC6、Co2/PC6和Re2/PC6 BAC,NO-N2O转化的极限电位为−0.46 V,−0.18 V,−0.35 V,−0.17 V和−0.44 V,并且都为同一反应过程(*OH转化为*H2O)。原创 2023-12-09 11:45:00 · 880 阅读 · 0 评论