催化剂
文章平均质量分 76
MS_YangZhanZhang
这个作者很懒,什么都没留下…
展开
-
他,985「国家杰青」+国重副主任,发表第16篇Angew
在重量小时空速(WHSV)为60 h-1时,0.5PtHEA/SiO2催化剂的丙烯产率达到68.5 molC3H6 gPt-1 h-1,显著高于0.5Pt/SiO2催化剂(23.5 molC3H6 gPt-1 h-1)。多种先进表征证实,没有出现Pt-Pt键峰,表明没有发生Pt原子的烧结。随后,在合成过程中引入与Mn当量的Pt前驱体盐(Pt: Mn: Co: Cu: Zn=1:1 : 1: 1: 1),在500 ℃下煅烧得到PtHEO-500样品,其保留了MEO样品的尖晶石结构,但衍射峰移位角度更小。原创 2024-07-26 17:36:27 · 137 阅读 · 0 评论 -
2023年新晋院士,郑南峰团队发表最新Chem
与容易加氢4-硝基苯乙烯的C=C和-NO2基团的Pt/CNT相比,经NH3修饰的Pt&Fe2O3/CNT催化剂表现出更高的-NO2加氢活性和选择性。在电化学上,Pt作为氢氧反应的阳极,而Fe2O3作为阴极,选择性地还原-NO2。总之,通过将质子和电子转移到金属氧化物位点进行选择性还原,所形成的电化学路径增强了催化活性、选择性和抗中毒能力。在用氨或胺修饰的 Pt 上将 H2 分子活化为质子和电子对后,这些活性物种被有效地转移到 Fe2O3 纳米颗粒上,选择性地将 -NO2 还原为胺,而不影响其他官能团。原创 2024-07-26 16:38:23 · 197 阅读 · 0 评论 -
他,北京大学「长江学者」,发表最新Nature Sustainability
氧-电子结构的变化,特别是在完全衰减态下,有序的Ni-Te结构中出现了氧费米能级附近的局域O 2p态,防止了晶格氧失去电子的明显趋势。先进的表征和理论计算表明,碲的引入有助于设计微观结构的颗粒形态,以更好地适应晶格应变,并实现层内Te-Ni-Ni-Te有序的上层结构,从而有效地调节配体的能级结构并抑制晶格氧损失。利用密度泛函理论(DFT)计算,有序排列的Te阳离子比随机分布的模型表现出更低的总能量,表明Te-Ni-Ni-Te上层结构的形成在热力学上更有利。原创 2024-07-25 19:10:00 · 412 阅读 · 0 评论 -
唐军旺院士,最新Nature Sustainability
值得注意的是,在100 ℃条件下,HCHO的产率为198.0 μmol h-1,选择性为66.0%,CH3OOH的产率为39.0 μmol h-1,选择性为14.4%。在150 ℃条件下,热催化产生微量的HCHO。光催化和声子驱动的级联反应产生了大量的HCHO(401.5 μmol h-1),选择性高(>90%),HCHO产率提高了近30倍,选择性提高了近8倍。在光子和声子的协同作用下,在150 ℃条件下,Ru单原子(RuSA)-ZnO的HCHO生成率为401.5 μmol h-1,选择性为90.4%。原创 2024-07-25 18:10:00 · 313 阅读 · 0 评论 -
吴骊珠院士/刘刚/郑黎荣,最新ACS Catalysis
图6:PdSA-CdS (100)表面和PdSA-VP (001)表面的优化结构配置以及电荷密度差异,CdS和PdSA-CdS的总态密度(TDOS),PdSA-CdS的投影态密度(PDOS),VP和PdSA-VP的TDOS,以及CdS、PdSA-CdS、VP和PdSA-VP的ΔGH*值比较。图4:在黑暗和365 nm光照下CV-5的ISI-XPS光谱,CV-5在可见光照射下添加DMPO的电子顺磁共振(EPR)光谱,以及VP、CdS和CV-5样品在可见光照射180秒后的DMPO-•O2 − EPR信号。原创 2024-07-24 18:50:00 · 686 阅读 · 0 评论 -
乔世璋教授,最新AEM综述
最近,广泛探索了锚定有各种原子级分散活性中心(ASACs)的光催化剂,如钌(Ru)、铁(Fe)、金(Au)、铂(Pt)、铜(Cu)、钼(Mo)和镧(La)等,在光催化N2至氨的转化中。图2:通过Fe/HxMoO3-y复合材料的合成路线和光电流测量,展示了该复合材料在光催化合成NH3中的活性和稳定性。图3:通过不同催化剂的光催化NH3产率对比,以及Fe-4/WO2.72-x的透射电子显微镜(TEM)和X射线吸收光谱(XANES)分析,揭示了Fe ASACs在WO2.72-x表面的作用和对光催化性能的影响。原创 2024-07-24 10:25:35 · 412 阅读 · 0 评论 -
调制Cu单原子微环境结构-活性关系,有效促进1O2产生
以四环素为模型污染物,N3-Cu-O1@COF光催化剂在光照下80分钟内的光催化降解效率达到91.49%,光降解速率常数约为−0.03241 min1,分别是N1-Cu-O3@COF(0.01594 min1)、N2-Cu-O2@COF(0.01301 min1)和N4-Cu@COF(0.02367 min1)的2.0倍、2.5倍和1.4倍。等在网状超分子COF结构的基础上,成功地制备了具有不同配位环境的Nx-Cu-O4-x(x=1-4)催化剂,用于直接光催化O2生产1O2。原创 2024-07-22 12:00:39 · 378 阅读 · 0 评论 -
高敏锐,第12篇JACS
在实际的阴离子交换膜水电解槽(AEMWE)中,NDCO催化剂在阳极处提供的电流密度为1000 mA cm-2,电压为1.78 V,电效率为47.8 kW-hours/kg氢气。在10 mA cm-2时,NDCO需要240 mV的过电位,而CoN的过电位为329 mV,CoO的过电位为412 mV,IrO2的过电位为352 mV。在300 mV过电位下,NDCO催化析出O2的周转频率(TOF)为2634 h-1,而CoO为215 h-1,CoN为881 h-1。原创 2024-07-22 11:02:13 · 664 阅读 · 0 评论 -
韩布兴院士团队,重磅Nature Chemistry
这项研究报道了一种独特的层状自支撑沸石(LSP-Z100),其具有广泛的开放框架三配位铝位点(oFTAl),作为强路易斯酸位点,能够有效激活PE的惰性C–H键,并实现内部供应氢的高效活性。结果表明,在反应过程中,固体残留物中的C和H转移到了产物中,而且产物的H/C比率逐渐提高,证实了内部氢转移的机制。图2展示了LSP-Z100的结构特征和催化性能,图2中的a显示了LSP-Z100和HZSM-5的高分辨率透射电镜图像,表明LSP-Z100具有层状自支撑结构,并且具有间歇性的晶格条纹,提示其存在介孔结构。原创 2024-07-21 22:50:00 · 556 阅读 · 0 评论 -
山东大学邓伟侨/于铁Nature子刊:机器学习辅助设计
值得注意的是,非贵金属铼/镍在450°C、1大气压下实现了10.7 gH2 gcat–1 h–1的氢气产率,选择性为99.9%,甲烷转化率为7.75%。为了探索单原子合金催化,研究团队构建了一个包含10950个过渡金属单原子合金表面的数据库,并根据机器学习模型预测的C-H键解离能垒筛选候选材料。在这里,研究发现在450°C下,通过球磨制备的铼/镍单原子合金(Re/Ni)可以实现有效的甲烷裂解。并表明机械能显著提升甲烷转化率,并实现了超过持续240小时的甲烷裂解,显著超过了文献中的其他方法。原创 2024-07-18 18:40:00 · 316 阅读 · 0 评论 -
师承中科院外籍院士、马普所高分子研究所所长,发表最新JACS
江苏大学材料学院副教授,师从Klaus Muellen教授,专注于金属单原子、团簇催化剂的合成方法,原子结构-性能间构效关系,以及催化剂在电催化,有机催化等应用的研究。图3:其他SACs的合成和表征,包括Co、Cu、Ni、Mn、Pd、Ru和Mo的HAADF-STEM图像,以及Pd SAC和Ru SAC的傅里叶变换EXAFS光谱。单原子催化剂(SACs)为先进技术开辟了新的可能性,但在制备高密度单原子位点时,单个原子容易聚集成团簇,主要归因于原子在热解过程中扩散和稳定的微妙平衡。图5:SACs的催化性能。原创 2024-07-16 11:57:01 · 348 阅读 · 0 评论 -
最新,李亚栋院士,JACS
在以苯甲醇为氢源的条件下,N-苯基苄胺的产率为98%,而在H2气氛下则没有检测到N-苯基苄胺的产物。机理研究证实,与对称配位的Co1-N4相比,不对称Co1-N3P1表现出更高的Co位点d带能级,从而导致更稳定的反应中间体和更低的反应能垒,这也是Co1-N3P1具有高活性的原因。机理研究证实,与对称的Co1-N4相比,不对称Co1-N3P1的Co位点具有更高的d带能级,这可能是由于与Co中心配位的P原子的电负性较低,这一现象是催化剂具有高活性的原因,从而产生了更稳定的反应中间产物和更低的反应能垒。原创 2024-07-15 12:55:09 · 841 阅读 · 0 评论 -
突破世界级难题,「长江」/「万人」,最新Science
国务院政府特殊津贴专家(2020),第四届Yoshida Prize(吉田奖,2019),国家“万人计划”科技创新领军人才(2017),国家中青年科技创新领军人才(2015),英国皇家化学学会会士(2015),长江学者特聘教授(2014),国家杰出青年科学基金(2010)。因为其具备绿色、安全和低能耗的特性,合成电化学新技术将有望发展成为新质生产力,用于解决当前基于化石能源驱动的现行生产力产生的环境污染、安全生产风险和高能耗问题。此外,通过在不同波形应用下观察催化剂的动态变化,为反应机理提供了见解。原创 2024-07-13 21:30:00 · 158 阅读 · 0 评论 -
强,Nature Water后仅隔1天,俞汉青院士,再发Nature子刊
这种方法利用MMT作为原位层叠模板的作用,实现了碳、氮和氟前体的可控分解,从而产生了具有增强结构适应性、活性位点可接近性和“传质”能力的催化剂。这项工作不仅强调了在催化剂设计中精确的电子和结构调控的潜力,而且推动了有效和可持续的水净化解决方案的发展。先进的理论模拟揭示了协同的氟-氮相互作用调节电子分布和极化,创造了不对称的表面电子构型和电子缺乏的氮空位。在本研究中,我们提出了一种无金属的氮/氟双活性位点催化剂,增强了单线态氧(1O2)的选择性和利用效率,用于水的净化。图3:NFC/M的电子和原子结构。原创 2024-07-13 13:21:26 · 301 阅读 · 0 评论 -
电催化CO2还原,最新Nature Catalysis
研究中发现,CoPc/CNT混合催化剂在甲醇生成上的选择性是CoPc聚集体的八倍,且在-0.95V的电位下,甲醇的法拉第效率可达42%,部分电流密度为12 mA cm−2。这项工作不仅为设计高效的分子电催化剂提供了新的视角,也为理解电催化CO2还原反应的机制提供了深入的见解。图2:利用原子力显微镜红外光谱(AFM-IR)技术对CoPc在不同催化剂上的分布进行了纳米级化学分析,包括CoPc-NH2聚集体、CoPc-NH2/CNT混合催化剂和CoPc-NH2/CNT混合物的AFM形貌扫描和相应的红外信号图。原创 2024-07-10 20:30:00 · 463 阅读 · 0 评论 -
济南大学周伟家/赵莉莉&北京大学马丁,最新Nature子刊
显然,与最近报道的热催化和光催化的实验条件相比,激光催化DRM具有更高的能量效率(0.98 mmol kJ-1)和更高的成本效益(46.8 mmol kW-1 h-1),表明其实际应用潜力。值得注意的是,在没有外部热源的情况下,脉冲激光催化DRM获得了14300.8 mmol h-1 g-1(H2产率)和14949.9 mmol h-1 g-1的超高CO产率(图2d),比热催化高约486倍(H2)和153倍(CO),比氙灯驱动的光热催化高约56975倍(H2)和18143倍(CO)。原创 2024-07-05 17:20:00 · 609 阅读 · 0 评论 -
2023新晋院士,最新JACS
特别是,由Pd纳米颗粒和单斜相WO3(Pd/WO3)组成的双功能催化剂具有最佳的O2活化动力学和中间氧化/脱附势垒,从而促进了甲酸的形成。实验结果表明,在室温下使用分子O2进行全光谱光照射,Pd/WO3催化剂实现了4.67 mmol gcat-1 h-1的甲酸产量和62%的高选择性,这些结果明显优于在相同条件下运行的现有光催化系统。实验结果显示,在全光谱光照射和室温条件下,Pd/WO3催化剂能够实现4.67 mmol gcat-1 h-1的甲酸产量和62%的选择性,明显优于现有技术。图2:光催化的表征。原创 2024-07-04 16:40:00 · 739 阅读 · 0 评论 -
电池大牛,他,刚入职加州大学伯克利分校,新发Nature Materials
通过将新的3nm SnO2水解催化剂与不对称pH进料结合,我们展示了在电渗析条件下驱动水解反应的BPM,其在1.0 A cm−2下的ηwd约为0.16 V,比常见商业BPM低40倍。双极膜(BPM)在阳离子交换层(CEL)和阴离子交换层(AEL)界面处进行水解反应,但几乎所有BPM的测量都是在H型电池中进行的,电池的两侧为酸、碱或盐支持电解质,并且在BPM外部放置了两个参考电极,以测量极化时的名义跨膜电压变化。双极膜(BPM)技术在能量设备中的商业化面临的主要障碍是高电流密度下水解反应的电压损失。原创 2024-07-04 14:40:00 · 468 阅读 · 0 评论 -
顶级名校博士,师从段镶锋/黄昱,一作发表最新Nature Catalysis
在MEA测试中,CoOx@Pt/C催化剂实现了高的质量活性、额定功率密度和Pt利用率,以及在经过30,000次方波AST后的高耐久性,这些性能均优于现有的最先进的催化剂和美国能源部(DOE)的相关目标。预计CoOx@Pt/C催化剂能够支持燃料电池长达15,000小时的使用寿命,这为降低燃料电池系统的终身成本提供了重大突破,并为提高质子交换膜燃料电池(PEMFCs)的商业可行性,特别是对于重型应用,提供了重要潜力。图3:CoOx@Pt/C、c-PtCo/C和c-Pt/C催化剂的MEA性能对比。原创 2024-07-03 11:15:56 · 432 阅读 · 0 评论 -
强强联手,北航两大「国家杰青」团队,时隔2月,再发JACS
在过电位为0.3 V时,a-CuCo的质量活度为3404.7 A g-1,分别是a-Co和IrO2的3.1倍和16.5倍,这是最先进的OER催化剂中最高值的之一。最后,将所得到p-CuCo加载到三电极系统的工作电极上,在光照和外加电位的共同作用下,Cu原子均匀地掺杂到氧化的非晶态CoOxHy中,得到非晶态催化剂(a-CuCo)。Co价态在1.30 V处明显下降,归因于Vo的产生,Cu在a-CuCo中的价态从0到1.20 V略有增加,而在1.30 V处则显著增加,表明Cu(III)的形成。原创 2024-07-02 11:33:24 · 379 阅读 · 0 评论 -
中国科学技术大学「国家杰青」「长江学者」团队,新发Angew
La1.5Sr0.5Ni0.5Fe0.5O4在使用1 M HNO3作为电解质和反应物的H-型电池中,在-0.55 V时达到1.4 A cm-2的电流密度,超过了La1.5Sr0.5NiO4、La1.5Sr0.5FeO4和LaNi0.5Fe0.5O3的性能。重要的是,La1.5Sr0.5Ni0.5Fe0.5O4的FEammonia在-1.0到-0.1 V范围内保持在80%以上,表明即使在强酸性条件下其也对NOx-RR具有很高的选择性。作者还进行了较大规模生产,实验室一次性产量约为116 g,证明了其实用性。原创 2024-07-01 19:10:00 · 594 阅读 · 0 评论 -
实验+计算,揭示CO电还原过程中CuAg材料结构演变
从机理上讲,CO是CO2R反应过程中转化为有价值的多碳(C2+)产物的关键反应中间体。性能测试结果显示,在典型的CO2R条件下,Cu3Ag7催化剂上的主要产物为CO,在200 mA cm−2电流密度下的产率为9.67×10-7 moles s−1,而C2+产物的产率则为1.62×10-8 moles s−1;此外,通过分析共喂料电解过程中甲酸盐的产率,证实CO2转化为甲酸盐的速率与C2+形成的速率相当,并且Ag的引入诱导产生欠配位Cu,有效地抑制了多碳产物生产的甲酸盐竞争途径。原创 2024-06-30 21:48:26 · 374 阅读 · 0 评论 -
最新Science:新催化剂揭示水在绿色氢气生产中的隐藏力量
Arquer 教授的研究涵盖光电和能源应用纳米结构材料的设计和实现,在传感和光发射、光伏以及水和二氧化碳电解领域取得了重要进展,热衷于培养下一代对绿色技术产生影响的科学家。我们发现,将水和水碎片纳入催化剂结构中可以进行定制,以在这些具有挑战性的条件下保护催化剂,从而实现与工业应用相关的高电流密度下的稳定运行”,ICFO 教授 García de Arquer 解释说。虽然这些研究很有见地,但大多数研究都是在基础的、不可扩展的反应堆中进行的,而且在较软的条件下运行,远离最终应用,尤其是在电流密度方面。原创 2024-06-30 21:41:42 · 259 阅读 · 0 评论 -
北航两大杰青团队,合作再发重磅JACS
通过增强催化剂对CO2的吸附和活化,实现了基于*CO2而不是传统的*CO的C-N耦合途径。结果表明,与氧化石墨烯上的非晶BiOx纳米片(a-Bi NS/rGO)和氧化石墨烯上的非晶SnOx纳米片(a-Sn NS/rGO)相比,a-SnBi NS/rGO具有更好的CO2化学吸附性能,具有多个额外的吸附峰,吸附容量更大。因此,在a-SnBi NS/rGO催化的尿素合成反应中,在*CO2NO2加氢成*CO2NOOH的过程中,Bi可能为*CO2NO2提供电子,而Sn提供空轨道有利于负电荷NO3-的吸附(图4f)。原创 2024-06-30 16:30:00 · 375 阅读 · 0 评论 -
范红金/李越,最新Chem
通过调节Au-Cu异质结构的界面,可以切换特定产品的法拉第效率,例如可以将液体产品中72 %的甲醇(二聚体)、78%的乙醇(Janus)和气体产品中63%的乙烯(橡子状Janus)转换为107、230和226mA cm-2的局部电流密度。此外,通过原位SERS和DFT理论计算,研究了反应机制。图1:异质结构生长模式的分析和可调性,包括Volmer-Weber(VW)、Frank-van der Merwe(FM)和半亲和生长模式的示意图,以及基于界面应变和接触角的连续调节界面的示意图。原创 2024-06-29 12:28:02 · 329 阅读 · 0 评论 -
他,厦门大学「国家杰青」,最新Nature Nanotechnology
图3j的小波变换分析表明,r-Pt/Pd20Sb7 HPs的峰值强度为8.67 Å-1,低于u-Pt/Pd20Sb7 HPs的峰值强度(9.25 Å-1)和Pt箔的峰值强度(12.1 Å-1),进一步表明r-Pt/Pd20Sb7 HPs中的Pt-Pt/Sb键具有更大的拉伸应变。此外,与u-Pt/Pd20Sb7 HPs/C和Pt/C相比,r-Pt/Pd20Sb7 HPs/C的CO氧化起始电位和峰值电位发生了负移(图6d),表明r-Pt/Pd20Sb7 HPs/C在低电位下对CO的吸附较弱,CO更容易被去除。原创 2024-06-27 20:10:00 · 731 阅读 · 0 评论 -
化学所Nature子刊: 构建多孔通道,提高大电流下酸性CO2RR活性
实验结果表明,在−900 mA cm−2条件下,La-Cu HS催化剂的C2+产物法拉第效率(FE)为86.2%,部分电流密度为−775.8 mA cm−2,C2+产物的CO2单程转化效率可达52.8%。模拟和实验证实,La-Cu HS的孔道结构有效地富集了催化剂表面的K+,并且在催化剂表面附近和孔道内容易在电解质中形成一个高碱性的微环境,这可以抑制HER,促进C-C偶联过程。稳定性试验后,La-Cu HS的形态和结构得到了很好的保持,证实其在酸性体系中将CO2转化为C2+产物方面具有广阔的应用前景。原创 2024-06-27 17:20:00 · 376 阅读 · 0 评论 -
厦大黄小青联手苏大邵琪,最新Nature Nanotechnology
本论文针对异质结构中区域选择性结构的构建难题,提出了“一锅法”动力学控制的合成骨架,成功实现了金属异质结构中区域选择性结构的构建。研究团队考虑了金属前驱体的还原速率和异质界面的晶格匹配关系,实现了从Pd20Sb7六角纳米片到Pd8Sb3六角纳米片的相调控,以及从Pd20Sb7六角纳米片到Pd20Sb7菱形体和Pd20Sb7纳米粒子的形态调控。此外,该催化剂还展现出了良好的稳定性。特别是,区域选择性外延生长在Pd20Sb7六角纳米片上的Pt对乙醇氧化反应表现出了极高的活性,其活性是商用Pt/C的57倍。原创 2024-06-26 10:41:36 · 285 阅读 · 0 评论 -
天津大学巩金龙团队,最新AFM
原位光谱研究和密度泛函理论(DFT)计算表明,增强的*CO吸附促进了C-C耦合过程。通过原位ATR-SEIRAS光谱和DFT计算,研究揭示了CO气氛诱导的CuxZny表面Cu位点的形成,这些位点增强了*CO的结合,促进了C-C耦合过程,同时Zn与低配位Cu位点的协同作用破坏了*HCCOH的选择性中间体,促进了C-O键的加氢,生成C2H5OH。特别是,在CO气氛中处理的CuxZny合金催化剂(CO-CuxZny)富含低配位Cu位点,有利于*CO中间体的吸附,从而促进C2H5OH的产生。原创 2024-06-26 09:56:16 · 344 阅读 · 0 评论 -
物构所王要兵JACS: 构建功能性COF,实现高效CO2光还原
此外,碱处理后(EPCo-COF-AT),COF暴露出羧酸阴离子(COO−)和羟基(OH),从而增强了EA的给电子能力。结合系统的表征和理论计算,揭示了EPCo-COF-AT和EPCo-COF中潜在的光催化过程:最初,EPCo-COF-AT催化剂在光激发下,电子从EA快速转移到Co金属活性中心,增强了吸附的CO2的活化;实验结果表明,制备的EPCo-COF具有Co金属活性中心,在光催化CO2还原反应(CO2RR)中表现出优异的CO生成速率(14.1 mmol g-1 h-1)和选择性(85.1%)。原创 2024-06-25 17:55:00 · 416 阅读 · 0 评论 -
清华大学王铁峰团队,最新Nature Synthesis
实验结果表明,Pt1@UiO-66–Br在苯乙烯和硝基苯的加氢反应中表现出最高的活性,且在高达300 °C的H2氛围下显示出卓越的热稳定性,没有发生金属聚集。通过机理研究揭示了Pt中心的电子态变化以及中间体在Pt位点上的吸附行为,发现Pt1@UiO-66-Br具有最高的活性和出色的热稳定性,在高达300 °C的H2氛围下没有金属聚集现象。图1:Pt1@UiO-66-X的合成和可视化,和EDS元素面扫图展示了Pt1@UiO-66的结构和Pt的分布。图5:Pt1@UiO-66–X的电子性质。原创 2024-06-23 16:30:00 · 539 阅读 · 0 评论 -
他,师从诺贝尔化学奖得主,国重主任,新发Nature子刊
如图3b所示,与现有的最先进的ε-Fe2C体系相比,ε-Fe2C-Mn催化剂表现出了优越的性能。由于N(或C)占据了ε-Fe2N(或C)的八面体位置,且N的原子半径比C小,因此N原子的存在减轻了八面体占位引起的晶格应力,从而增强了ε-Fe2C的热力学稳定性。本文研制的ε-Fe2C-xMn催化剂的优异性能,特别是在减少CO2生成方面,很大程度上归功于分散的MnO团簇和ε-Fe2C的界面,这在很大程度上限制了CO向CO2的转化,从而在提高碳效率和烯烃生产过程的经济可行性时,仍保持高催化活性。原创 2024-06-18 11:27:39 · 417 阅读 · 0 评论 -
「国家杰青」「国家优青」「国家青拔」于一身,一年内,4篇PNAS
成果介绍光催化CO2还原为CH4的转化涉及多个连续的质子-电子耦合转移过程。由于低效率的质子和电子传递路径导致缓慢的质子-电子转移动力学,实现高CH4选择性和令人满意的转化效率仍然具有挑战性。电子科技大学董帆教授团队通过制造原子相邻的阴离子-阳离子空位作为成对的氧化还原活性位点,可以最大限度地提高质子和电子的捐献效率,同时增强氧化和还原半反应,实现更高的光催化CO2还原活性和CH4选择性。以TiO2为光催化剂原型,通过顺磁共振电子谱、准原位X射线光电子能谱测量和高角度环形暗场扫描透射电镜图像分析证明,TiO原创 2024-06-17 17:25:00 · 1278 阅读 · 0 评论 -
n-Si上构建Ni-Cu位点,通过N-O耦合途径选择性生成NOx−
作为对比,NiO/Ni/n-Si光阳极上NiIV=O物种是AOR的关键中间体,通过NH3对NiIV=O物种的亲核攻击而形成的N-O键。结果表明,在AM 1.5 G光照下,NiCuOx/Ni/n-Si光阳极在1.38 VRHE下的NOx−法拉第效率(FE)为99%,以及NOx−的部分光电流密度约为12 mA cm−2,优于之前报道的所有AOR光阳极。此外,NiIV=O物种的快速消耗阻碍了O-O键的形成,从而在NiCuOx/Ni/n-Si光阳极上对NOx−保持了更高的选择性。原创 2024-06-15 10:47:21 · 369 阅读 · 0 评论 -
继Nature Materials后,华科李箐再发Nature Catalysis
所制备的Pd基纳米线ORR电催化剂,特别是Pd85Pt8Ni7H41纳米线,在0.9 V的碱性条件下展示了卓越的质量活性,是迄今为止性能最佳的ORR电催化剂之一。本论文提出了一种气体平衡吸附策略(GBAS),用于制备超薄的钯(Pd)、铂(Pt)和金(Au)基纳米线(NWs),这些纳米线的直径小于2 nm。其中,含有间隙氢的三元Pd85Pt8Ni7H41纳米线在0.9 V的碱性条件下对氧还原反应(ORR)表现出优异的质量活性(11.1 A mg-1PGM)和比活性(13.9 mA cm-2)。原创 2024-06-14 16:10:00 · 1395 阅读 · 0 评论 -
TiO2上侧面效应和共催化效应,促进CH4光催化偶联
结果表明,在光催化过程中,曝露面可以控制液相中•OH自由基的浓度,锐钛矿型TiO2的{101}面的液相•OH自由基浓度明显高于相应的{001}面和{100}面。因此,研究人员提出液相•OH自由基是吸附在TiO2表面的•OH自由基与表面附近H2O分子之间的H转移形成的。液相中•OH自由基与TiO2表面上的•OH自由基的比例较高,导致更高的C2选择性,表明液相中的•OH自由基激活CH4向C2化合物的选择性转化,而吸附在TiO2表面上的•OH自由基可能有助于CO2的形成。原创 2024-06-14 15:10:00 · 383 阅读 · 0 评论 -
陆奇/徐冰君/程涛,最新Nature Catalysis
部分文章发表在Science, Nat. Catal., Nat. Chem. Proc. Natl. Acad. Sci. USA、J. Am. Chem. Soc.、J. Phys. Chem. Lett.、Science等。通过电化学、原位光谱和计算研究,提出了CO与NH3在Pt上的氧化耦合通过两个质子-电子转移(PCET)步骤形成(异)氰酸,随后通过中和反应形成氰酸盐,再与电解液中的NH4+反应生成尿素。这种方法为尿素生产提供了一条实用的高电子效率途径,通过Pt催化的CO与NH3之间的反应实现。原创 2024-06-14 13:10:00 · 449 阅读 · 0 评论 -
调控单核Ru(II)配合物三重态,增强光催化性能
在各种报道的人工光合作用系统中,由光敏剂(PS)和催化剂(Cat)组成的均相分子光催化体系具有明确和可调的分子结构的优点。然而,在多组分体系中,电荷转移过程中的能量损失和潜在的双光子分解导致了催化剂活性和产物选择性的控制困难。基于对催化剂光谱表征,研究人员提出了以下机制:对于含有RuP-4的体系,其催化过程涉及到在可见光照射下将RuP-4光激发到单线态(1RuP*-An),随后它经过系间交叉(ISC)过程生成三重态(3RuP*-An),这种转变进一步导致了有效电荷分离态的产生(RuP•−-An•−)。原创 2024-06-14 08:36:04 · 301 阅读 · 0 评论 -
石墨烯-多孔材料,高效CO2捕获,最新Nature Energy
本论文探讨了基于多孔2D选择层的膜技术,以提高CO2捕获的性能,从而改善能源效率并降低碳捕获的成本。研究发现,通过在室温下将氨暴露于氧化单层石墨烯,可以在孔边缘引入吡啶氮,实现对CO2的高度竞争但可逆的结合。此外,对于稀薄的(约1 wt.%)CO2气流,分离因子达到1000以上,显示出膜材料有望从不同的点排放源中捕获碳的潜力。本研究开发了一种具有2D孔隙的石墨烯膜,通过在孔边缘引入吡啶氮原子,显著提高了对CO2的吸附能力和选择性。图3:在吡啶-N-取代的石墨烯上,定量可逆的CO2吸附。原创 2024-06-13 18:30:00 · 293 阅读 · 0 评论 -
联手导师共同通讯,上海有机所,最新Nature Synthesis
研究团队建立了动力学分辨率(KR)和动态动力学不对称转化(DYKAT)的协议,以在反应物中的C(sp3)-C(sp3)键位置构建新的C-C键。研究表明,即使在未受约束的C-C键中也能实现不对称官能化,且烷基C-C键可以作为离去基团,而非稳定的产品,在不对称烯丙基取代反应中发挥作用。本研究成功开发了一种新颖的催化不对称官能化方法,用于未受约束的 C(sp3)-C(sp3)键,为合成含有手性中心的有机分子提供了新的途径。现有的C-C键催化官能化方法通常涉及应变结构中的C-C键。原创 2024-06-12 15:40:00 · 293 阅读 · 0 评论