催化剂
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MS_YangZhanZhang
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四川大学「国家优青」,最新Nature子刊
本研究通过肽模拟膦盐催化剂实现了亚磺酰胺的催化不对称骨架重构,为合成具有S-立体中心的磺酰胺提供了一种高效的方法。这种方法不仅避免了昂贵的过渡金属催化剂和高反应温度,而且通过一锅法操作和级联过程,实现了广泛的官能团耐受性,以及在高收率和优异对映体选择性下合成一系列手性环状磺酰胺。此外,该方法还成功应用于复杂骨架的后期功能化,并展示了手性磺酰胺的多种合成转化,显示了其在药物发现和开发中的潜力,同时为合成丰富的手性磺酰胺开辟了新途径。图1:PPS催化亚磺酰胺对映选择性转化为磺酰胺的机制和设计。原创 2024-05-28 21:22:06 · 116 阅读 · 0 评论 -
清华大学王定胜教授,最新Angew
本研究开发了一种经济高效的三乙烯二胺(TEDA,记为2N)单分子催化剂,其在产生氯气(Cl2)和次氯酸钠(NaClO)的COP中展现出了优越的性能,仅需92 mV即可达到1000mA cm-2的电流密度,且成本仅为0.002美元/克。此外,作者还提出了一种基于非共价相互作用的新机制,为设计高效的COP阳极提供了新的思路。本研究的亮点在于开发了新型的无金属有机分子催化剂2N,其在氯离子氧化过程中,展现了与DSA相当的催化效率和选择性,同时在NaClO生产中表现出更高的选择性,显著降低了后续分离过程的成本。原创 2024-05-27 09:23:16 · 222 阅读 · 0 评论 -
调节电子离域态,调控键裂解顺序,将CO2还原转化为乙醇
相应的一阶导数归一化曲线(图2c)显示,Cu=N催化剂的峰值位置位于Cu(8979.0 eV)、Cu-N(8979.1 eV)和Cu3N(8980.8 eV)之间,表明Cu在Cu=N催化剂中的平均氧化态在0~+1之间。Cu表面和随后的O-C键或Cu-O键的断裂被认为是乙烯或乙醇的分叉点。对于硝基烯功能化的Cu=N催化剂,与未修饰的Cu相比,离N原子最近的三个Cu原子的平均Bader电荷差(即ΔBader电荷)的电子损失为-0.55,而N、S和O原子的电子分别增加了0.71、0.05和0.33(图4c)。原创 2024-05-26 23:35:22 · 311 阅读 · 0 评论 -
中大AFM: 金属-载体相互作用立大功,助力Pt纳米粒子高效析氢
此外,Pt/OMCSH在酸性条件下也显示良好的HER活性,其仅需12.5 mV的过电位就能产生10 mA cm−2的电流密度,并能够在该电流密度下连续稳定运行24小时,显示出优异的实际应用潜力。理论计算表明,碳载体中S杂原子的存在不仅优化了Pt的电子结构以提高其效能,而且还通过强烈的金属-载体相互作用阻止了超细Pt纳米粒子的分离和聚集,增强了材料的稳定性。因此,在碱性条件下,制备的Pt/OMCSH催化剂在10 mA cm−2电流密度下的HER过电位仅为15.4 mV,优于商业Pt/C催化剂。原创 2024-05-24 17:25:00 · 271 阅读 · 0 评论 -
青岛科技大学王磊,最新AM
本文通过高温冲击策略成功在TiN载体上负载了亚-2 nm的Ru NCs,形成了具有特殊Ru-Ti界面周长的HTS-Ru-NCs/TiN。图5:Ru38/TiN界面上水分子解离的AIMD模拟能量变化、初始状态(IS)和最终状态(FS)构型的快照、Ti-O、Ru-O、Ti-H和Ru-H的径向分布函数(RDFs)。图4:HTS-Ru-NCs/TiN、HTS-Ru-NCs/TiO2、Pt/C和TiN在玻璃碳电极上的HER线性扫描伏安曲线、Tafel图、CV循环前后的极化曲线。通讯单位:青岛科技大学。原创 2024-05-22 20:35:00 · 348 阅读 · 0 评论 -
3万次循环,几乎无衰减,北化工庄仲滨/李晖最新Nature子刊
理论计算表明,这种高HOR活性归因于独特的Mo2C基底,不仅优化了Ir位点的氢(H)结合能力,还提供了增强的羟基(OH)结合位点。使用低载量(0.05 mgIr cm-2)的IrSA-Mo2C/C作为负极,所制备的氢氧化物交换膜燃料电池(HEMF)能提供高达1.64 W cm-2的峰值功率密度。本研究开发了一种原子分散的Ir催化剂,通过在Mo2C基底上精确调控Ir位点,实现了优化的氢结合和增强的羟基结合,从而显著提高了碱性HOR的性能。图3:IrSA-Mo2C/C的HOR性能。原创 2024-05-22 14:59:45 · 403 阅读 · 0 评论 -
洪堡学者、高层次青年人才,南京理工最新Nature子刊
此外,作者构建了一个独立的原型设备,用于从大气中高效生产H2O2,实现了320 mA cm-2下的FE高达87.8%,超过了现有催化剂的性能,接近直接空气电解的理论极限(~345.8 mA cm-2)。该模型系统在50~300 mA cm−2的电流密度下,对H2O2产率(25.89~24.99 mol gcat-1 h-1)和法拉第效率FE(92.5%~89.3%)的影响微小,即使在21%的O2水平下,也明显违反了宏观Le Chatelier反应动力学。图2:ER-ZnO催化剂的结构表征。原创 2024-05-20 22:55:00 · 342 阅读 · 0 评论 -
可控界面工程提升乙烷催化氧化活性,实现高达1000 h稳定性
通过化学还原合成方法,利用Mn与O的强亲和力,在氧化丰富的环境中形成MnO2域,构建了MnO2和MnxCo3-xO4之间的界面。实验和理论计算结果表明,乙烷在MnO2-MnxCo3-xO4界面上的吸附/活化和晶格氧的迁移性显著增强,这是催化剂在乙烷氧化中表现出色的主要原因。多组分氧化物是多相催化领域的研究热点,各组分之间的界面在氧化过程中起着重要作用。本研究开发了一种新型的MnCoOx催化剂,其在乙烷氧化中表现出了超越所有已知非贵金属催化剂的特定反应速率,并且在潮湿条件下具有长达1000 h的长期稳定性。原创 2024-05-20 16:28:40 · 326 阅读 · 0 评论 -
香港中文大学余济美教授,最新AM综述:酸性CO2RR电催化剂
图10:PcNi-im, PcNi-pz和PcNi-tfpn的分子结构,以及不同电流密度下PcNi-im, PcNi-pz和PcNi-tfpn在pH 1电解液中的FECO。4、还指出了当前面临的挑战和未来的发展方向,比如提高催化剂的内在活性和稳定性,研究催化剂在酸性CO2RR中的动态重构,以及深入理解酸性条件下的CO2RR机制。图3:j-BiNSs催化剂的HRTEM图像和HAADF-STEM图像,以及不同Bi晶面的HER和CO2RR的DFT计算自由能。原创 2024-05-20 15:13:12 · 452 阅读 · 0 评论 -
原子埃米级靶向定位合成催化剂助力CO2加氢制甲醇反应性能突破
近年来,由于单原子催化剂中活性位点(“类均相催化剂”)的高度均一性和可调性,相比纳米粒子催化剂,对产物选择性控制具有显著优势,由此引起了各国科学家的极大兴趣。采用这种光诱导靶向邻近沉积策略,在ln2O3上精确合成双原子Ir1Pd1位点用于CO2加氢制甲醇,双原子位点之间的协同催化作用显著提高了CO2转化率(10.5%)和甲醇选择性(97%),实现了破纪录的甲醇时空产率(187.1 gMeOH·gmetal-1·h-1),且活性位点与ln2O3载体之间存在合金效应,导致该催化剂具有良好的催化稳定性。原创 2024-05-19 18:53:08 · 429 阅读 · 0 评论 -
节能且高效,多功能分子催化剂助力乙烯一步电化学转化为乙二醇
在众多化学品中,乙二醇(EG)是一种需求量很大的重要商品化工产品,传统的EG生产方法是通过热催化氧化制取,这种方法消耗大量的化石燃料并排放CO2,且反应中间体环氧乙烷的处理和纯化成本很高。一步电化学C2H4-EG转化法提供了一个可持续的路线,但是其存在依赖于贵金属催化剂、活性低和选择性不理想等缺点,严重限制了该方法的工业应用。值得注意的是,先前报道的通过氧转移过程的C2H4-EO转化中,使用H2O2在TS-1上实现C2H4-EO转化的转化,并且在另一种酸溶液或在另一种固体酸上完成EO向EG的转化;原创 2024-05-18 13:20:00 · 377 阅读 · 0 评论 -
优化催化剂表面电荷性质改变局部微环境,提升酸性CO2RR稳定性
最后,催化剂的表面电荷性质决定了微环境中K+和CO2RR中间体的吸附能力,从而解释了催化剂在酸性CO2RR中的不同选择性。在此基础上,研究人员开发了一种脉冲CA策略来重新活化Bi基催化剂的原始相,使酸性CO2RR的稳定性在100 h内提高了2个数量级(该过程中HCOOH的法拉第效率保持在90%以上),高于大多数酸性CO2RR电催化剂。综上,该项工作揭示了酸性CO2RR中催化剂的降解机理,并从催化剂再活化的角度提出了提高催化剂稳定性的新策略。原创 2024-05-18 13:20:00 · 266 阅读 · 0 评论 -
高熵和自组装策略增强OER/ORR活性,实现创纪录电化学性能
本文中,作者报道了一种新型复合物材料,即高熵Ce0.2Ba0.2Sr0.2La0.2Ca0.2CoO3-δ(CBSLCC),其可以自发自组装成由缺陷Ce0.2-yBa0.2Sr0.2-xLa0.2-xCa0.2CoO3-δ(CD-CBSLCC)、CeO2和La0.5Sr0.5CoO3-δ(LSC)组成的三相电催化剂。所开发的电极在燃料电池和电解池的双重模式下展现出创纪录的电化学性能,在600 °C时峰值功率密度达到1.66 W cm-2,在1.3 V和600 °C时电流密度达到-1.76 A cm-2。原创 2024-05-16 21:30:00 · 285 阅读 · 0 评论 -
IF=46.2,田新龙/邓培林,最新Chemical Society Reviews综述
未来的研究需要进一步解决氧化态稳定化策略在实际应用中的挑战,如与工业条件下的兼容性,以及在恶劣条件下的长期稳定性等,从而为实现CO2的可持续转化和清洁能源技术的发展提供有力的科学支撑。最后,作者讨论了与氧化态保护研究相关的当前和未来挑战,确定了机制理解、技术升级和工业平台的创新机会,以实现CO2RR的商业化。在文中,作者对CO2RR中氧化态稳定性的研究进展进行了全面总结,从基本概念出发,强调了氧化态稳定性的重要性,同时揭示了动态的氧化态在产品分布中的相关性。期刊:Chem. Soc. Rev.原创 2024-05-14 21:10:00 · 209 阅读 · 0 评论 -
MOF大牛周宏才,重磅JACS
本研究成功合成了一种名为PCN-300的单晶吡吡唑金属-有机框架(MOF),该材料具有层状结构,包含两种不同的铜中心和一个在堆叠时形成的一维(1D)开放通道。本研究中的PCN-300因其在水溶液中pH值1至14的宽范围内的卓越稳定性,以及在交叉脱氢偶联反应中的高效催化活性(产率高达96%),展现了其作为多相催化剂的巨大潜力。这些发现不仅证实了稳定的吡吡唑基MOFs在催化具有挑战性的有机转化中的功效,也展示了MOF框架与活性位点之间的协同效应对于高效催化的重要性。(c) 不同催化剂的催化性能。原创 2024-05-13 15:20:00 · 300 阅读 · 0 评论 -
邱介山/于畅,最新ACS Catalysis
本研究报道了一种具有独特的亲CO2和疏水界面的Bi-DC催化剂,其通过特殊的sp2/sp3杂化碳提供了碳导向的空间限域效应和卓越的分子筛选能力,实现了高活性和稳定的电化学还原CO2为甲酸盐。在文中,作者报道了一种金属-碳界面调制策略,合成了具有稳定的空间结构、独特亲CO2和疏水界面的交联和缺陷碳修饰的Bi纳米粒子(Bi-DC)催化剂。此外,还在25 cm2活性面积的电解池中实现了5 A的电流下的稳定运行,验证了Bi-DC催化剂电化学还原CO2为甲酸盐的大规模应用潜力。图5:流动池中Bi-DC的性能。原创 2024-05-12 22:47:32 · 383 阅读 · 0 评论 -
大连化物所汪国雄,最新AM
密度泛函理论(DFT)计算进一步表明,KIr4O8中Ir (d)和O (p)带中心的增强接近性可以加强Ir-O的共价性,促进吸附物与活性位点之间的电子转移,并降低OER过程中从OH*到O*的速率决定步骤的能垒。KIr4O8中Ir (d)和O (p)带中心的接近性增强,加强了Ir-O的共价性,促进了吸附物与活性位点之间的电子转移,并降低了OER过程中的能垒,从而实现了优异的催化性能。图3:KIr4O8和IrO2在0.5 M H2SO4溶液中OER的LSV曲线,KIr4O8和IrO2样品的双层电容(Cdl)。原创 2024-05-12 21:58:04 · 314 阅读 · 0 评论 -
南京大学朱嘉/王晓君,最新Joule
该策略使得BCEs在50-300 mA cm-2的电流密度下实现了超过96.2%的法拉第效率(FE),并显著降低了整体能耗,与常规BCEs和CO2气体供料电解器相比,能耗分别降低了36.0%和35.3%。这归功于单原子分散的CoPc@CNT催化剂和电解液交叉流动的协同作用,它们共同增强了与CO2的结合能互动,并促进了CO2的质量传输,确保了足够的活化CO2用于电化学还原。基于创记录的FE,层级设计的BCEs在集成的CO2捕获和转换系统中提供了显著的优势,包括降低能耗。通讯作者:王晓君,朱嘉。原创 2024-05-12 20:20:27 · 387 阅读 · 0 评论 -
中科院大连化物所汪国雄,最新AM
密度泛函理论(DFT)计算进一步表明,KIr4O8中Ir (d)和O (p)带中心的增强接近性可以加强Ir-O的共价性,促进吸附物与活性位点之间的电子转移,并降低OER过程中从OH*到O*的速率决定步骤的能垒。KIr4O8中Ir (d)和O (p)带中心的接近性增强,加强了Ir-O的共价性,促进了吸附物与活性位点之间的电子转移,并降低了OER过程中的能垒,从而实现了优异的催化性能。图3:KIr4O8和IrO2在0.5 M H2SO4溶液中OER的LSV曲线,KIr4O8和IrO2样品的双层电容(Cdl)。原创 2024-05-11 15:16:58 · 361 阅读 · 0 评论 -
Rh单原子与反应物配位,抑制氢甲酰化反应中金属浸出和烧结
实验结果表明,在反应过程中,通过CO和/或H2将Rh(III)还原成Rh(I)物种,将打破Rh单原子与silalite-1载体之间的Rh-O-Si键,导致挥发性Rh(CO)2物种容易聚集并迁移出S-1的微孔;相反,在高浓度烯烃存在下,由于乙烯快速消耗氢化物,不仅抑制了流动Rh(CO)2物种的形成,而且阻止了CO/H2对Rh-O-Si键的切割,因此Rh单原子仍然紧紧地锚定在载体上,Rh的烧结和浸出可以被抑制。因此,研究人员提出了一种通过调节Rh单原子与高浓度烯烃的配位来稳定Rh单原子抗烧结和聚集的策略。原创 2024-05-08 12:50:02 · 327 阅读 · 0 评论 -
平面配位对称诱导高密度Pt单原子,助力催化碱性HOR
因此,开发一种简单有效的方法来增强催化剂的表面缺陷,实现高密度单原子催化剂的合成具有实际意义。并且,在随后的碳化过程中,随着Zn原子的蒸发,氮掺杂碳载体(NC载体)的结构经历了从五元环到六元环的转变,以保持二维结构。碳化后,二维NC(2d-NC)载体主要包含六元环内的吡啶N,而3d-NC载体在五元环内含有较高比例的吡咯N,以及不能用于配位的石墨N。实验结果表明,2d-Pt SAC的Pt负载量为0.49±0.03 μg cm-2,高于3d-Pt SAC的Pt负载(0.37±0.04 μg cm-2)。原创 2024-05-08 11:59:02 · 355 阅读 · 0 评论 -
RuCo合金中光电效应耦合光热效应,促进CO2光还原为CH4
因此,通过加速反应路径上的速率控制步骤,可以提高对特定反应的催化效率。根据原位光谱表征和理论计算,研究人员提出了RuxCo1-x/TiO2催化剂上的CO2甲烷化反应机理:最初,CO2分子与催化剂表面上的羟基物种相互作用形成*HCO3,然后在RuxCo1-x/TiO2界面处转化为*CO2吸附态。实验结果表明,RuxCo1-x/TiO2催化剂相对于单金属催化剂的催化活性的提高可归因于Ru和Co在RuCo合金中的协同作用,这种协同作用有效地降低了速率控制步骤的能垒,加速了CH4的形成。原创 2024-05-08 16:40:00 · 350 阅读 · 0 评论 -
通过表面配体改性,提升CO电还原选择性
通过DFT计算,研究者们发现硫的孤对电子与CO(ads)的空轨道之间的亲核相互作用能够促进C原子从sp向sp2杂化的转变,这一转变对于降低能垒和提高乙酸盐生成的动力学至关重要。通过硬X射线吸收谱(Hard XAS)测量,研究了铜的K边,以获取关于铜氧化态的信息。展示了表面配体如何影响产物选择性,以及硫与CO*在铜表面的相互作用,导致C原子的杂化从sp向sp2转变,从而促进其转化为CHO。此外,DFT还被用于预测拉曼光谱的位移,与实验观测到的拉曼光谱结果相吻合,进一步证实了硫醇配体与CO*之间的相互作用。原创 2024-05-08 15:10:00 · 860 阅读 · 0 评论 -
Nature Catalysis: 乙炔高效半加氢
本研究展示了一种定义明确的Pd1-Au1二聚体,锚定在金属-有机框架(MOF)的壁上,能够在模拟工业前端反应条件下,选择性地将乙炔半加氢为乙烯,转化率≥99.99%(乙炔≤1 ppm)且选择性>90%。图1:展示了Pd1-Au1二聚体在MOF中形成的过程,以及通过X射线晶体结构测定得到的Pd1Au1@1的结构细节。3. 通过结合实验和计算研究,揭示了Pd1-Au1二聚体与MOF之间协同作用的机制,为工业反应提供了新的催化策略。在本论文中,作者进行了详细的计算化学研究,以支持和解释实验观察到的催化行为。原创 2024-05-07 18:30:00 · 396 阅读 · 0 评论 -
调控气泡-水/催化剂界面微环境,优化半疏水•OH以促进光催化反应
最近的研究表明,动力学缓慢的OER过程可以在高温下经历大幅度增加,在沸腾水溶液中的OER反应速率明显高于室温下的液-水/催化剂界面。基于计算结果,研究人员发现了温度对OER性能的独特的界面环境效应:•OH自由基作为光催化OER的关键中间体,具有相对疏水性,因此在•OH自由基的形成过程中需要消耗额外的能量来推开水网络。然而,也有报道称,即使随着温度的升高,在常压下的汽-水相环境中几乎没有光催化活性,这可能是由于大/微气泡环境中的汽相密度明显低于液相,靠近活性位点的分子数量和反应几率较低。原创 2024-05-06 17:20:00 · 233 阅读 · 0 评论 -
Nature Catalysis后,他再发第31篇Angew,Cd修饰,选择性达99.99%
根据结构表征,图4a给出了Cu(200)/Cd(100)异质结构和Cu(200)组成的典型结构模型,分别模拟Cu-Cd/Zr(OH)4和Cu/Zr(OH)4催化剂。显然,CH2CH*在Cu(200)/Cd(100)(1.72 eV)上的偶联能垒远高于Cu(200)(0.96 eV)上的偶联能垒,表明其偶联副反应被明显抑制。图4c比较了化学吸附的H2O在Cu(200)/Cd(100)和Cu(200)上的COHP,考察了HO-H键的成键和反键,揭示了化学吸附的H2O和Cu活性位点之间的相互作用。原创 2024-05-05 16:20:00 · 424 阅读 · 0 评论 -
非共价相互作用对极化催化剂-电解质界面水氧化动力学影响的研究
状态能量的定量分析表明,尽管*O中间体在碱性电解质中结合得比最佳状态更强,但随着覆盖度的增加,它们之间的更大排斥相互作用导致*O结合显著减弱,导致在OER相关电位下酸性和碱性中活性状态的能量相似。通过使用互补的光谱技术直接探测电化学界面,我们的工作超越了传统的OER活性计算描述符,解释了实验观察到的酸性和碱性电解质中IrOx的OER动力学。通过使用互补的光谱技术直接探测电化学界面,我们的研究不仅超越了传统的计算描述符,还解释了实验上观察到的酸性和碱性电解质中IrOx的OER动力学。原创 2024-05-04 21:25:00 · 258 阅读 · 0 评论 -
催化转化CO2的镍新型材料-探索结构与活性的奥秘
着眼于最活跃的 Ni4 体系,瞬态吸收光谱和 DFT 计算都支持 [Ru(bpy)3]2+/TEOA 光化学体系对催化剂的还原通过还原猝灭途径进行,从而激发三重态 MLCT 态 PS 的 PS 被 TEOA 猝灭,生成单电子还原的 [Ru(bpy)3]+ 物质,其充当 Ni4 催化剂的还原剂。虽然没有观察到 Ni 离子数量或与这些 Ni 离子结合的空 POM 的性质和数量的影响的明显趋势,但这项研究强调了抗衡离子的性质对 POM 催化活性的影响, Ni4 的 TBA 盐比碱性盐活性高得多。原创 2024-05-04 14:50:00 · 467 阅读 · 0 评论 -
PdSn纳米线上层状Pd氧化物促进直接H2O2合成
对于一步法制备的PdSn纳米线和PdSn纳米颗粒催化剂,催化剂表面在流动的H2/O2中容易被还原,表现出较低的H2O2反应性。此外,层状Pd氧化物减少了对氧/氢的吸附、抑制了O-O和H-H键的断裂以及减少了对产生的过氧化物的吸附,从而完全抑制了H2O2加氢和分解。在Pd L/PdSn-NW催化剂上优异的H2O2产量归因于PdSn纳米线上存在Pd氧化物层,Pd氧化物层在流动的H2/O2中是稳定的,而其他PdSn纳米颗粒和PdSn纳米线催化剂在H2/O2的存在下会经历还原反应。原创 2024-05-03 20:20:00 · 199 阅读 · 0 评论 -
催化,最新Science
在CO2/H2比为1:3的情况下,将温度从300提高到500℃,观察到在2111和2177 cm-1处出现峰值,可以诊断气体为CO,以及在1400~1600 cm-1范围内的峰的强度的增加,这可能对应于反应中间体的出现(图4B)。在后者中,解离的H参与了含碳中间体的形成,如甲酸盐(HCOO*)或羧酸盐(COOH*)。此外,该反应的吸热性质需要相对较高的工作温度(400至600℃)和较高的H2/CO2比率,以获得足够的单通转化,这往往导致催化剂的烧结和团聚,特别是在多成分铜基和贵金属基催化剂的情况下。原创 2024-05-03 19:20:00 · 825 阅读 · 0 评论 -
Nature子刊:氧化石墨烯新进展
但是,在333K和348K下氧化的GO胶体的吸收光谱中,可见区域的宽肩强度随着氧化时间的增加而增加,导致由于GO的深色而出现直到600nm的宽吸收尾巴。在c和d部分展示了磁化强度和磁化率随时间的变化趋势,表明iGO的值随着氧化时间的增加而降低,而mGO的值达到最大值,tGO的值逐渐下降。结果显示,在低温度下(298K),GO的峰位基本保持不变,而在较高温度下(308K、333K和348K),随着氧化时间的增加,峰位出现不同程度的变化。在图1a中,展示了在不同温度和持续时间下氧化的GO胶体的照片。原创 2024-05-02 13:51:42 · 6 阅读 · 0 评论 -
热催化合成氨,最新Science
成果介绍氨是现代工农业生产最为重要的化工原料之一,对人类的生产、生活等方面有着至关重要的作用。近年来,由于其容易液化,以及液态下的高能量密度特征所带来的储存和运输便利性,氨也被视为良好的氢载体。然而传统Habor-Bosch装置制氢和合成氨过程的严苛的反应条件使其成为能耗和二氧化碳排放极为密集的工业过程。如何将电解水生产的绿氢直接与合成氨过程耦合,以实现绿氨在相对温和条件下分布式生产是实现全社会向清洁低碳的氢基能源转换的重要一环。开发新一代可在相对温和条件下(150℃-300℃,50bar)运行的合成氨催化原创 2024-05-01 15:24:08 · 675 阅读 · 0 评论 -
哈工大/北大,最新Nature子刊,单原子+高熵合金
此外,亲氧Mo单原子的暴露和修饰可以有效地调节其相邻位点的d带中心,从而在反应物的有效解离和中间体的适当结合之间实现良好的平衡,从而提高MOR选择性和加速反应动力学。考虑到其他可还原元素(如Fe、Co、Mn)可以在200℃的OAm体系中在还原剂存在的情况下与Pt合金化,本文的单原子Mo定制HEA NSs的合成方法具有拉伸应变,允许扩展HEA的组成空间,例如六元Mo1-PdPtCoNiCuZn SAHEA NSs(图3a)和七元Mo1-PdPtFeCoNiCuZn SAHEA NSs(图3b)等。原创 2024-05-01 15:02:04 · 3 阅读 · 0 评论 -
界面电子相互作用立大功,促进富磷PtP2/CoP异质结构催化海水电解
此外,利用PtP2/CoP分别作为阳极和阴极的水电解槽仅需1.63 V的电池电压就能达到100 mA cm−2的电流密度,并且其能够进行20小时的稳定高效水电解,表现出良好的耐久性。近年来,人们致力于提高Pt的利用率和减少Pt在催化剂中的含量,例如在Pt中掺入其他元素构建Pt化合物以及Pt基组分在载体上的分散可以提高利用效率并促进这些材料的广泛使用。等通过简单的水热处理和低温磷化工艺制备了具有结晶CoP微花和高分散PtP2颗粒的异质结构电催化剂(PtP2/CoP),其表现出优异的水分解活性。原创 2024-04-30 20:30:00 · 403 阅读 · 0 评论 -
揭示复合结构真实活动位点和动态功能机制
等通过基于Kirkendall效应的B/O离子的连续扩散过程,开发了一个具有明确均匀界面的Co3O4同质结作为模型结构,并利用涉及多步反应中间体(* OH、*O、* OOH)的明确的脱附/脱附过程的析氧反应(OER)作为探针反应以直接鉴定界面处的“真正”活性来源。此外,密度泛函理论(DFT)计算进一步证实了界面处强烈的电子相互作用通过在整个吸附过程中动态调整各种吸附构型来促进高度活化的*O/*OOH中间体的动态吸附/解离,这是加速OER动力学的关键。相应地,界面效应的尺寸依赖范围是什么?原创 2024-04-30 13:18:39 · 185 阅读 · 0 评论 -
福大王心晨,最新PNAS
SEM图像表明,与原始的WO-25纳米片相比,还原的WO-N纳米片保留了相似的形貌和晶粒尺寸。XRD图谱表明,WO-25、WO-300和WO-400样品呈现单斜晶型γ-WO3晶体结构,而衍射峰展宽的WO-550样品呈现明显的单斜晶型WO2.9,并伴有宏观颜色变化。具有表面有序线缺陷的WO-550纳米片的导带最小值(CBM)具有最大的负电位,高于CO2/CH4的还原反应电位,表明WO-550纳米片具有合适的能带边缘位置和增强的还原驱动力,可实现光还原CO2和水氧化。原创 2024-04-29 10:28:50 · 328 阅读 · 0 评论 -
乔世璋院士,最新AEM综述
最近,广泛探索了锚定有各种原子级分散活性中心(ASACs)的光催化剂,如钌(Ru)、铁(Fe)、金(Au)、铂(Pt)、铜(Cu)、钼(Mo)和镧(La)等,在光催化N2至氨的转化中。图2:通过Fe/HxMoO3-y复合材料的合成路线和光电流测量,展示了该复合材料在光催化合成NH3中的活性和稳定性。图3:通过不同催化剂的光催化NH3产率对比,以及Fe-4/WO2.72-x的透射电子显微镜(TEM)和X射线吸收光谱(XANES)分析,揭示了Fe ASACs在WO2.72-x表面的作用和对光催化性能的影响。原创 2024-04-28 14:45:44 · 411 阅读 · 0 评论 -
不对称催化位点驱动锂氧电池LiOH化学
RuSA-MnCo2O4正极的优异催化活性可归因于以下几点:首先,Ru的引入打破了MnCo2O4晶格的对称性,形成了不对称的Ru−O−Co高活性中心,这有助于RuSA-MnCo2O4的电催化活性。图3:MnCo2O4逆尖晶石在调制过程中的模拟结构,不同样品中Mn含量的ICP-OES结果,Ru替代Co位点和Mn位点的形成能,以及MnCo2O4和RuSA-MnCo2O4模型的总态密度(TDOS)和分波态密度(PDOS)。然而,在开发基于LiOH的Li–O2电池和促进LiOH的有效生成/分解方面仍然存在挑战。原创 2024-04-28 11:48:38 · 721 阅读 · 0 评论 -
催化剂组装MOF膜,CO2浓度增加27倍,促进电化学CO2RR
图8:在电化学CO2还原条件下,Bi-foil、Bi-UiO-66和Bi-UiO-66-CN的ATR-IRRAS光谱,以及Bi-UiO-66-CN在不同应用电位下的-CN伸缩振动的ATR-IRRAS光谱。图5:Bi-GDE-UiO-66-CN气体扩散电极(GDE)的结构示意图,以及Bi-GDE、Bi-GDE-UiO-66和Bi-GDE-UiO-66-CN在HCOOH产生法拉第效率和部分电流密度方面的变化。因此,本研究提出的策略为增强多相电化学CO2还原反应提供了新的分子手段,使其更接近实际应用的要求。原创 2024-04-23 18:57:02 · 428 阅读 · 0 评论 -
催化剂上组装MOF膜,作为CO2储层促进电化学CO2RR
图5:Bi-GDE-UiO-66-CN气体扩散电极(GDE)的结构示意图,以及Bi-GDE、Bi-GDE-UiO-66和Bi-GDE-UiO-66-CN在HCOOH产生法拉第效率和部分电流密度方面的变化。图8:在电化学CO2还原条件下,Bi-foil、Bi-UiO-66和Bi-UiO-66-CN的ATR-IRRAS光谱,以及Bi-UiO-66-CN在不同应用电位下的-CN伸缩振动的ATR-IRRAS光谱。因此,本研究提出的策略为增强多相电化学CO2还原反应提供了新的分子手段,使其更接近实际应用的要求。原创 2024-04-23 18:49:01 · 529 阅读 · 0 评论