![](https://img-blog.csdnimg.cn/20201014180756724.png?x-oss-process=image/resize,m_fixed,h_64,w_64)
DFT计算
文章平均质量分 82
MS_YangZhanZhang
这个作者很懒,什么都没留下…
展开
-
基于序列可控聚阳离子和均聚阴离子混合物多层结构高耐盐性粘合剂
对聚电解质粘合剂构效关系的进行理论和模拟分析,可以在微/介观尺度上阐明短链HPA诱导PEMs结构的形成机理,并为高耐盐性粘合剂的分子设计提供理论指导。本工作忽略了与DOPA基团相关的氢键等更强的物理相互作用,未来将进一步考虑此类强相互作用,从而更准确地研究序列可控聚电解质水下粘合剂的性质,为高耐盐性水下粘合剂的分子设计提供更实际的指导。具体而言,在体系A中, SDPC链与表面之间的静电吸引力较弱,以及聚合物浓度较低,PEMs结构最为松散,因此诱导出最弱的粘附相互作用。图1. 聚电解质多层结构的形成。原创 2024-03-11 09:08:51 · 808 阅读 · 0 评论 -
北大潘锋团队2023年在电池领域的代表性研究成果
潘锋教授,北京大学讲席教授,博士生导师,北京大学深圳研究生院副院长和新材料学院创院院长。潘锋教授于1985年毕业于北京大学化学系,1988年在中科院福建物构所获得硕士学位,1994年在英国Strathclyde大学获得博士学位,并获得最佳博士论文奖,同年在瑞士ETH从事博士后研究。他长期致力于结构化学和材料基因的探索、电池和催化材料结构与性能及应用研究,发表了包括Nature,Nature Energy、Nature Nanotech、Joule、JACS 等内的SCI代表性论文300余篇。2020年任《结原创 2024-03-10 18:00:00 · 908 阅读 · 0 评论 -
非厄米玻色哈伯德模型的严格求解取得进展
在量子反散射方法的框架下,他们成功构建并严格求解了单向跳跃的玻色哈伯德模型,并利用该模型的解析结果深入研究了可积非厄米玻色哈伯德模型中的超流-莫特相变和多体非厄米趋肤效应。近年来,非厄米系统受到广泛关注。在非厄米体系中发现的一些新效应,如非厄米趋肤效应和标度不变的非厄米局域,展现了与厄米体系不同的新奇性质,激发了对非厄米系统研究的热情。现有的研究大多是通过对现有可积多体模型的参数或边界条件进行复数延拓来完成的,这种做法属与对已知量子可积模型进行复数化的推广,而并未给出新的可积模型。原创 2024-03-10 16:00:00 · 849 阅读 · 0 评论 -
包信和/汪国雄/宋月锋,最新Angew.
A位点有序双钙钛矿Pr-O面高浓度的氧空位和降低的M-O键强度提供了快速的氧扩散通道,从而导致氧迁移速率优于A位点无序单钙钛矿。在不同电压下,A位点有序PBC阳极比无序PBCF22阳极和双有序PBCF31阳极表现出更高的电流密度,在测试过程中CO产物的法拉第效率(FE)接近100%,同时在2.0 V时的最高电流密度达到3.40 A cm−2。高温OER由几个基本过程组成,包括氧离子在电解质/电极界面上的传输、氧离子从阳极体向表面的迁移、氧从三相边界(TPBs)向表面的溢出和O2分子向阳极外表面的扩散。原创 2024-03-07 17:00:00 · 764 阅读 · 0 评论 -
AFM:对称电子结构MN4+4活性中心,共价有机聚合物电催化
然而,由于传统热解法获得的MN4活性中心的不对称电荷环境,使得氧分子的吸附不平衡,从而限制了氧析出反应(OER)和氧还原反应(ORR)的活性。与CoN4中心相比,COPBTC-Co催化剂MN4+4中心附加的次中心N4原子平衡了电荷环境,形成了对称的电荷分布,改变了活性金属的反键轨道,调节了氧的形态吸附,从而提高了双功能氧电催化的活性。计算机筛选显示,对于具有MN4+4位点的COPBTC-M,钴具有最佳的ORR和OER活性,这可归因于其低于费米水平的反键轨道较少,从而削弱了氧的物种吸附。原创 2024-03-07 15:00:00 · 386 阅读 · 0 评论 -
具有共轭骨架结构的双原子Pd催化剂应用于电化学CO₂还原
BPB-Pd1和BPB-Pd2中(b)Pd 3d,(c)C 1s和(d)N 1s的XPS光谱。为了揭示BPB-Pd1和BPB-Pd2在CO2RR过程中的结构-性能关系,本文进一步对BPB-Pd1和BPB-Pd2还原CO2的反应途径进行了DFT计算。对于BPB-Pd1和BPB-Pd2催化剂,CO2RR的决定速率步为CO2 (g)→COOH*,而BPB-Pd2的自由能变化显著低于BPB-Pd1的自由能变化。(c)BPB-Pd1和BPB-Pd2的CO分电流密度,(d)BPB-Pd2与代表性催化剂的比较。原创 2024-03-06 17:00:00 · 763 阅读 · 0 评论 -
各向异性二维材料,实现定向的光子与声子耦合传播
课题组利用了CdTeMoO6面内各向同性的特点,无需定向转移即可构建能实现一维的极化激元定向传播的α-MoO3/CdTeMoO6异质结,证明了极化激元在信息定向传输方面的潜力。对这些特性的全面理解将引起拓扑物理学、极化电子学、纳米光子学和材料科学等领域的极大兴趣,并刺激进一步的跨学科研究,而材料化学研究手段的介入有望给该领域带来新的机遇。此外,通过观察薄片边缘的近场信号,发现ZnTeMoO6中存在沿着边缘传播的周期性交替的黑/亮点,表明该物质同时还具有边缘受限的极化激元模式。原创 2024-03-06 15:30:00 · 793 阅读 · 0 评论 -
Nat Nanotech:元素相容性在小尺度材料中发生逆转
理解不同元素在多元素材料中的合金和分相行为,对于调控其结构及性质至关重要。当多元材料的整体尺寸减小到纳米尺度时,元素混溶性往往会偏离宏观体系。目前,研究者们对于这一热力学行为的改变尚缺乏系统了解。针对这一难题,美国加州大学伯克利分校杨培东教授团队以金(Au)-铑(Rh)二元不互溶体系为模型,系统研究了在不同尺寸不同组成AuRh纳米颗粒中,两种元素混溶性的演变过程。研究表明,AuRh在小尺寸纳米颗粒中展现出相分离到合金的转变,并在2纳米以下颗粒内完全互溶。作者结合实验和理论分析,证实AuRh热力学相容性的转变原创 2024-03-06 14:00:00 · 771 阅读 · 0 评论 -
材料界面的突破:自动化高通量筛选
我们所开发的计算方案不仅为材料科学的研究人员提供了新的视角,还为自动化计算研究拓宽了路径,使其能够超越传统的体材料分析,迈向更加广阔的应用前景。作者呈现了一个专门设计的工作流程,用于处理从无机块体晶体生成的准二维薄层模型。尽管材料表面在能源转换过程中扮演着至关重要的角色,但由于技术上的复杂性,表面属性的研究相对落后,且目前还缺乏一套全面的高通量方案来应对这一挑战。这些发现不仅增强了对材料表面电子性质的理解,还提供了可靠的数据支持,有助于预测实验中可能观察到的结果,从而为未来的材料设计和应用开辟了新的道路。原创 2024-03-06 09:32:38 · 780 阅读 · 0 评论 -
控制铁电畴壁实现铁电材料PMN-PT单晶中的热调制
论文中,作者们通过控制恒定电场极化时的场强和时间,以及交变电场极化时的场强,时间,和频率来改变铁电畴壁的数量和分布,之后通过稳态法和光热辐射计量法测量晶体的各向异性热导率。作者们通过热导率和铁电畴壁的已知关系来分析介电常数和铁电畴壁的关系,另外通过两种偏振光显微镜技术来分析铁电畴的平均大小和分布,以及通过变化前后的相对双折射率的变化来分析铁电畴密度的变化,从而把调制条件(比如恒定电场和交变电场极化时的参数),调制后的性质(介电常数,热导率),和铁电畴壁的统计结果(密度,分布)三者联系起来。原创 2024-03-05 17:00:00 · 866 阅读 · 0 评论 -
angew:增强电荷转移以实现富LiF的SEI
背景介绍固态聚合物电解质和锂金属负极之间的固态电解质界面(SEI)显著影响电池的整体性能。增加SEI中氟化锂(LiF)的含量有助于锂的均匀沉积,抑制锂枝晶的生长,从而提高锂电池的循环稳定性。目前,大多数构建LiF-SEI的方法都涉及通过填料的极性基团分解锂盐。然而,关于如何通过增加电荷转移数来影响锂离子电池的SEI层,缺乏研究报告。成果简介近日,华南理工大学刘军团队制备了一种具有“电荷存储”特性的多孔有机聚合物,并将其掺杂到聚合物复合固体电解质中,以研究充分的电荷转移对锂盐分解的影响。结果表明,与卟啉相比,原创 2024-03-05 16:30:00 · 812 阅读 · 0 评论 -
声子散射计算:新采样技术降低其复杂性
然而,计算声子散射,尤其是涉及复杂的四声子散射,不仅成本高昂,而且现有文献中对硅的热导率进行的预测,考虑到四声子散射后,结果往往低于实际值且数值并未达到理论上的收敛状态。美国普渡大学机械工程系的Guang Lin(林光)教授和Xiulin Ruan(阮修林)教授领导的团队,提出了一种基于采样技术与最大似然估计(MLE)的方法,显著降低了声子散射计算的复杂性,并加速了热导率(κ)与辐射特性(ε)的预测速度。作者的方法不仅计算成本低,而且能在大幅度缩减计算时间的同时,保持高精度的预测结果。原创 2024-03-05 15:30:00 · 807 阅读 · 0 评论 -
吴凡-高离子电导率低能垒界面高性能低温全固态电池
研究背景对清洁可持续能源的迫切需求,以及电动汽车的蓬勃发展,使得能源存储设备,特别是锂离子电池(LIBs)更加普及。然而,理论能量密度上限和安全性瓶颈问题严重制约了LIBs的发展和应用。与使用有机液态电解质的商业化LIBs相比,采用固态电解质(SEs)的全固态电池(ASSBs)被学术界和工业界高度赞誉为下一代能源存储技术,因为它们具有潜在的高能量密度和安全性。随着对SE/电极界面理解和设计的进展,ASSBs在中等(20~30℃)和升高(40~70℃)温度范围内展现出良好的电化学性能。然而,电动汽车和其它电池原创 2024-03-05 13:40:00 · 791 阅读 · 0 评论 -
手性芳香笼构筑的多孔π-堆积超分子弹簧骨架
东北师范大学化学学院,教授,博士生导师。主持国家自然科学基金优秀青年基金、面上项目、青年基金,教育部新世纪人才基金,吉林省长白山学者特聘教授基金,吉林省杰出青年基金,教育部博士点基金,教育部优秀博士学位论文基金等。对照组实验包括非静水压条件和外消旋芳香分子笼构筑的无孔超分子骨架在静水压下的实验,以及密度泛函理论(DFT)计算表明,π-π相互作用主导了可控的结构收缩,多孔弹簧结构介导的弹性是其具有绝佳压致荧光变色性的关键因素。值得注意的是,它代表了首例基于笼状分子的πOFs。的合成、结构展示与超分子组装。原创 2024-03-05 08:54:38 · 876 阅读 · 0 评论 -
中科院物理所:如何构建容量>300 mAh/g的氧化物正极
人们还尝试开发具有更高Li/O比和更高容量的层状氧化物和其他类型的氧化物材料,例如Li2MnO3(单斜晶,空间群C2/m, Li/O=0.67,理论容量:458 mAh/g),Li2NiO2(正交晶,空间群Immm, Li/O=1:1,理论容量:513 mAh/g)和Li5FeO4(反萤石结构,空间群Pbca, Li/O=1:1.25,理论容量:867 mAh/g)。因此,电解液的氧化,无论是化学的还是电化学的,都会导致锂的消耗,阻抗增加和气体的释放,所有这些都会导致正极循环性能的下降。原创 2024-03-04 19:30:00 · 972 阅读 · 0 评论 -
胡勇胜JACS:锂掺杂激活过渡金属氧化还原
如图5a所示,优化后的正极在2.5-4.0 V的电压范围内显示出132 mAh g-1的可逆容量,实现了高电压TM单电子氧化还原反应的充分利用(与CNFM相比增加了29%),低电压锰氧化还原贡献的比容量相对较低(~12 mAh g-1)。更重要的是,LCNFMF在高压区的c晶格参数收缩低于LCNFM,这意味着高电负性的F离子可以缓解因TM价态升高而导致的TM-O键共价性增加,从而导致O-O排斥力的降低,缓解晶格塌陷(图4i)。同时,由于抑制了Na+的缺失,低电压区域的容量下降,整体能量密度显著增加。原创 2024-03-04 19:00:00 · 740 阅读 · 0 评论 -
北大郭少军团队,最新PNAS
因此,金属间化合物Pd3Pb中Pd原子较低的4d轨道能级导致反键轨道上的电子占据率较高,导致轨道对LiO2的相互作用较弱。当截止容量限制在1000 mAh g-1(0.1 A g-1)时,基于Pd3Pb的Li-O2电池的OER过电位为0.45 V,低于基于Pd阴极的电池(1.11 V),证实了Pd3Pb电极具有更好的OER催化活性。在固定容量为1000 mAh g-1的情况下,基于Pd3Pb的Li-O2电池具有0.45 V的低OER过电位和175次的优异循环稳定性,是目前报道的催化剂中性能最佳的。原创 2024-03-04 18:50:00 · 794 阅读 · 0 评论 -
AFM:Mo-RuCoOx纳米阵列助力水分解
通过构建Co3O4(113)和CoOOH(010)的模型来表示Co3O4和CoOOH的催化表面,Co3O4和CoOOH在其共同平面中具有较低的表面能。特别是Mo原子的加入和氧空位的加入,增强了不对称相互作用,导致Ru-CoOOH中Ru、Co和O之间的相互作用更强,减少了RuCoOx中Co向O的电子转移。报道通过结合电子学和空位工程,制备了独特的钼(Mo)掺杂钌-钴氧化物(Mo-RuCoOx)纳米片阵列,作为析氢反应(HER)和析氧反应(OER)的高性能双功能电催化剂。原创 2024-03-04 14:12:28 · 355 阅读 · 0 评论 -
计算日报|王定胜、章福祥、陈维、彭生杰、王泉明等
1. Energy Environ. Sci.:CuNi NPs/CF电催化NIRR,助力Zn-硝酸盐电池电能和氨(NH3)清洁生产是现代工业发展的必然要求。基于此,济南大学周伟家教授等人报道了利用快速激光照射的方法,在Cu箔上合成了CuNi纳米合金纳米颗粒(CuNi NPs/CF)作为整体阴极,用于电催化硝酸盐(NO3−)还原为NH3(NIRR)。CuNi NPs/CF具有安培级的NIRR性能,在-0.48 V时NH3产率最高达到94.57 mg h−1 cm−2,法拉原创 2024-03-04 14:09:21 · 885 阅读 · 0 评论 -
他,限域催化“第一人”,第24篇JACS
对于TiO2@In2O3,In-O-In的平均配位数(CN)降至2.9,在约3.12 Å处的峰值符合In2O3-TiO2界面上的In-O-Ti单散射,其平均CN为1.9,证实了反应后In2O3-TiO2界面上的In-O-Ti键。In2O3-TiO2、In2O3-MnO和In2O3-ZrO2的RWGS活性随着反应时间的延长而增加(图5a、b),而In2O3-SiO2、In2O3-Al2O3、In2O3-MgO和In2O3-CeO2的RWGS活性随着反应的进行而降低。》上发表的第24篇论文。原创 2024-03-03 11:06:31 · 403 阅读 · 0 评论 -
CEJ:间接空位调制策略优化KSN陶瓷光致变色性能
KSr2Nb5O15(简称KSN)基光致变色材料因其在外界光/热刺激下,能够实现自身反射率等光学性质的可逆变化,在可重写光存储、光学防伪及无源光计量器件等领域具有广阔的应用前景。然而,有限的光致变色对比度阻碍了其进一步发展,材料内部载流子陷阱浓度与深度分布间的关联矛盾限制了非化学计量比设计及贫氧气氛烧结等直接型空位调制策略的改性效果。,采用间接型空位调制策略,选取高温易挥发的Li+取代KSN晶格中的Sr2+,通过Li+挥发促使附加阳离子空位的产生,并同时凭借受主掺杂的电荷平衡过程增加体系中的氧空位。原创 2024-03-03 16:00:00 · 312 阅读 · 0 评论 -
Nature:张哲峰3D打印钛合金超高疲劳强度
该成果通过发明缺陷与组织分步调控的NAMP新工艺(Net-Additive Manufacturing Process),制备出几乎无气孔的近Net-AM组织Ti-6Al-4V合金,有效避免了从打印气孔、粗大板条及α相富集晶界等多种疲劳短板处开裂,展示出3D打印组织自身特有的高疲劳抗性:其拉-拉疲劳强度高达978 MPa,在目前已报道的所有材料疲劳数据中具有最高的比疲劳强度。图1:打印态、Net-AM态以及其他两种典型状态3D打印Ti-6Al-4V合金组织和缺陷特征:(a)打印态;(d)Net-AM态。原创 2024-03-03 15:00:00 · 895 阅读 · 0 评论 -
中科大江海龙/周蒙,最新Angew
递减程度的顺序为AuAg24@UiO-66-NH2 > PtAg24@UiO-66-NH2 > PdAg24@UiO-66-NH2 > Ag25@UiO-66-NH2,顺序与光催化活性一致,表明电子转移是促进光催化性能的关键。正如预期的那样,尽管中心金属原子只有一个不同,但MAg24@UiO-66-NH2的活性远优于母体Ag25@UiO-66-NH2,活性呈AuAg24@UiO-66-NH2 > PtAg24@UiO-66-NH2>PdAg24@UiO-66-NH2 > Ag25@UiO-66-NH2。原创 2024-03-03 15:00:00 · 884 阅读 · 0 评论 -
材料界面的突破:自动化高通量筛选
我们所开发的计算方案不仅为材料科学的研究人员提供了新的视角,还为自动化计算研究拓宽了路径,使其能够超越传统的体材料分析,迈向更加广阔的应用前景。作者呈现了一个专门设计的工作流程,用于处理从无机块体晶体生成的准二维薄层模型。尽管材料表面在能源转换过程中扮演着至关重要的角色,但由于技术上的复杂性,表面属性的研究相对落后,且目前还缺乏一套全面的高通量方案来应对这一挑战。这些发现不仅增强了对材料表面电子性质的理解,还提供了可靠的数据支持,有助于预测实验中可能观察到的结果,从而为未来的材料设计和应用开辟了新的道路。原创 2024-03-02 13:18:21 · 784 阅读 · 0 评论 -
「自动驾驶」催化实验室Fast-Cat登Nature子刊
此外,研究还重点介绍了 Fast-Cat 的一个方面,即生成高质量的实验数据,用于构建所研究的均相催化反应的数字孪生。现在,来自美国北卡罗来纳州立大学和全球特种材料公司伊士曼化学公司(Eastman Chemical Company)合作,开发了一个「自动驾驶」催化实验室:Fast-Cat,利用 AI 和自动化系统,对化学研究和制造中使用的催化反应进行深入分析。「我们花了很多时间微调 Fast-Cat 的 AI 模型,来优化它,从而尽可能广泛地了解不同参数如何影响使用特定配体的催化反应的选择性和产率。原创 2024-03-02 18:00:00 · 893 阅读 · 0 评论 -
Nature Energy:限制快充因素 容易被忽略的方面——集流体
结果显示,使用该集流体的多层软包电池展现出276 Wh kg-1的能量密度,同时分别在4 C(78.3% SOC)、6 C(70.5% SOC)和10 C(54.3% SOC)的倍率下实现了优异的性能。在图2b的左面图中可以看出,隔膜附近的石墨颗粒的锂浓度较高,约为1.0,而远离隔膜的石墨颗粒的锂浓度较低,约为0.3。综上所述,本文提出了一种用于高比能和快速充电多孔集流体(PCC)设计,能够使Li+同时通过PCC和隔膜,在不影响电极厚度的情况下,将有效的Li+传输路径长度减少了一半。原创 2024-03-02 17:00:00 · 789 阅读 · 0 评论 -
电子断层扫描中“缺失楔形效应”:无监督机器学习
复杂的自然和合成材料,如细胞亚结构器官、集成电路中的器件架构,以及具有微观结构领域的合金,需要能够在三维(3D)中研究这些材料的形态和物理性质的表征方法。电子断层扫描在成像材料的3D形态方面具有无与伦比的(亚)纳米分辨率,这对于描绘合成、形态和性能之间的关系至关重要。然而,电子断层扫描长期以来一直受到实验上不可避免的缺失楔形效应的困扰,这导致最终重建中出现了不希望的、有时甚至是大量的失真。在这里,我们开发并展示了用于纳米颗粒电子断层扫描的无监督投影图修复(UsiNet)来校正缺失的楔形区。原创 2024-03-02 16:30:00 · 934 阅读 · 0 评论 -
北科大赵海雷:构建富LiF界面赋能高能硅基锂离子电池
背景介绍构建坚固的固体电解质界面(SEI)对于开发高能量密度硅基锂离子电池至关重要。然而,如何准确地操纵SEI层的化学成分和结构仍然难以捉摸。成果简介近日,北京科技大学赵海雷团队通过调节Si电极表面上的氟化碳酸盐添加剂的脱氟机制,实现了由高弹性聚合物缠绕的LiF主导的SEI膜。实验和计算结果证实,在二氟(草酸)硼酸锂(LiDFOB)添加剂的存在下,反式二氟碳酸亚乙酯(DFEC)分子的分解路线可以显著改变。与在不添加LiDFOB的情况下破坏C–O键相反,通过LiDFOB诱导DFEC的直接脱氟步骤对于确保LiF原创 2024-03-02 11:07:58 · 1044 阅读 · 0 评论 -
量子化学计算,字节&北大量子蒙特卡罗研究新进展登Nature子刊
该团队的关键设计是一个名为 Forward Laplacian 的计算框架,它通过有效的前向传播(forward)过程来计算与神经网络相关的 Laplacian(这是 NN-VMC 的瓶颈)。鉴于这些稳健的结果,研究人员进一步探索该方法是否可以在不同的实际场景中学习更有用的量(相对能量),包括化学反应的势垒、过渡金属的电离能和分子之间的非共价相互作用。字节跳动与北京大学团队介绍了 NN-VMC 的最新研究进展,它实现了显著的加速率,从而极大地将 NN-VMC 的适用性扩展到更大的系统。原创 2024-02-28 17:00:00 · 940 阅读 · 0 评论 -
基于物理信息的贝叶斯优化方法
材料的设计和最优工艺参数的确定是一项复杂且有挑战性的任务,需要高效利用现有的数据。在本研究中,我们提出了一种基于物理信息的BO方法,它通过集成物理注入的内核,有效利用决策过程中的统计信息和物理信息。因此,人们亟需一种新的数据高效的方法,以有效应对这些挑战,同时保证发现和/或设计过程的可理解性和高效性。物理知识的结合不仅提高了BO框架的性能,而且允许对支配系统的底层物理有更深入的理解,从而做出更明智、更高效的设计决策。题目的方法结合了传统BO技术的优势,以及使用已知的控制方程进行物理建模的优点。原创 2024-02-28 16:00:00 · 839 阅读 · 0 评论 -
Nano Lett. | 金属纳米线用于固态自旋的光电集成操控
不同驱动场在空间上的高度重合,大大提高对自旋比特操控的效率。光信号与电信号的传输没有明显的串扰,保证了该方法的可靠性。然而,不同驱动场在空间上的错位分布限制了器件的进一步小型化,以及对量子比特操控的空间分辨率和效率,还可能引入额外的噪声。利用表面等离激元传光以及金属的导电特性,设计并优化光纤锥-银纳米线-电极的复合结构,实现在银纳米线上同时传输光信号和微波信号。研究团队通过设计光纤-纳米线-电极结构,得以同时利用一维纳米线导光和导电特性,为实现高空间选择性和高效率的量子比特集成操控提供一种新方法。原创 2024-02-28 15:00:00 · 829 阅读 · 0 评论 -
科学家首次揭示聚变堆内部输运垒形成的完整图像
由于湍流的非线性和复杂性,基于第一性原理的非线性回旋动理学大规模模拟已经成为独立于传统的实验和理论之外的不可或缺的研究手段。结果表明,内部输运垒在磁轴附近的出现由向内传播的雪崩过程引起,而其向外扩展则是由向外传播的雪崩过程引起的自组织结构的突变。多位国际著名等离子体物理学家高度评价这一工作,“是等离子体湍流研究领域的突破”,“给出了内部输运垒形成的第一个完整的物理图像”,“将改变内部输运垒研究的范式”;“NEU方法将有望应用于一系列重要难题的解决”,“数学方法和物理结果将影响聚变和其他领域”。原创 2024-02-28 14:00:00 · 321 阅读 · 0 评论 -
Appl. Surf. Sci.:机器学习辅助探索影响ORR/OER双功能催化活性
通过构建Janus-MXenes,可以显著调节催化剂的性能,得到了一些高活性、低过电位的催化剂,如Pt-VO-CrTiCO2 (0.44 V)、Pt-VO-MnTiCO2 (0.24 V)、Pt-VO-NiTiCO2 (0.41 V)和Pt-VO-CrTiCO2 (0.33 V),如图3 (b-e)所示。与普通MXenes (Pt-VO-PdTiCO2)相比,在Janus-MXenes Pt-VO-MnTiCO2和Pt-VO-PdTiCO2中,*OH与Pt原子的结合更强,提高了催化剂的性能。原创 2024-02-28 09:22:11 · 924 阅读 · 0 评论 -
ACS Nano | 钠离子电池先进负极材料
然而,仍有一些问题需要澄清和解决,在此基础上,对杂原子掺杂、异质结构设计、表面改性、缺陷引入、分子工程、相态调控等有效策略进行了全面总结。讨论了不同负极材料的优、缺点,并基于不同的储钠机制——插入型、有机型、转换、合金和转换-合金型——着重介绍了高性能负极材料的合理构建思路并进行总结。每种类型的负极材料都存在相应弱点,为了克服上述问题,实现SIBs负极材料的实际和大规模应用,未来的研究重点应着重在设计开发新型材料、研究电解质影响、利用先进表征技术探索电化学反应机理、安全问题和商业化等方面。原创 2024-02-27 18:55:00 · 900 阅读 · 0 评论 -
J. Colloid Interf. Sci.:电催化CO2还原MXene基单原子催化剂
图5f表明,TM-Ov-Ti2CO2中具有相邻Ti原子的TMs的-ICOHP值均大于TM-Ti2CO2中的值,表明TM-Ov-Ti2CO2中与相邻Ti原子具有增强的键合强度。TM在相应衬底上的形成能(Ef)如图1c所示,以Co-Ti2CO2的Ef值(Ef=1.61eV)为稳定性评估的参考,8个TM-Ti2CO2(TM=Sc、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Ni和Cu)和6个TM-Ov-Ti2CO2(TM=Sc、Ti、V、Mn、Ni和Cu)具有比Co-Ti2CO2更小的Ef值,因此具有更好的热力学稳定性。原创 2024-02-27 14:16:00 · 943 阅读 · 0 评论 -
Int. J. :相邻双NiNx位点对提高燃料电池氧还原反应活性作用
催化剂的氧还原途径有不同的反应途径,但它们的RDS都是第一步还原(O2*/OOH*)。这些含O中间体的临界电位也随pH值的增加而线性降低,而OH*和O*的电位差是恒定的,不随pH值的变化而变化。所有的催化剂都是非磁性的,这些催化剂在费米能级以下的Ni的3d轨道PDOS有两个明显的峰,其中较高的峰更接近费米能级,说明其有较好的电子迁移性质。作者研究了这含氧中间体O2*、OOH*、O*、OH*、OH*+OH*、O*+OH*、H2O*、H2O2*在催化剂的活性位点上的吸附,结果如图4和表2所示。原创 2024-02-27 17:00:00 · 1556 阅读 · 0 评论 -
Appl. Surf. Sci.:Janus单分子层SiXY用于光催化水分裂
此外,为了研究不同类型的原子对电子态轨道的贡献,作者计算了单层SiPN的总态密度(TDOS)和部分态密度(PDOS),如图2 (b).所示SiPN的TDOS显示,接近VBM的轨道占据态大于接近CBM的轨道占据态,这可能导致载流子从VBM到CBM的转变更困难,光吸收的第一个峰也更小。综上所述,在第一性原理计算的基础上,提出了一种新的二维Janus单层半导体SiXY(X = As,Sb Y = P,As,Sb),并系统地探讨了单层的结构稳定性、电子性质、有效质量、光学性质和光催化性质。原创 2024-02-27 16:00:00 · 836 阅读 · 0 评论 -
PNAS:又一突破,火星上“造肥”可期…
成果简介CO2与硝酸盐的光电耦合是一种有益的绿色生产尿素的途径,但受光电阴极载流子动力学差、转化效率低的影响,该技术仍未得到有效开发。湖南大学王双印教授、郑建云副教授,科廷大学蒋三平教授等人合理设计了NiFe双原子催化剂/TiO2层/纳米结构n+p-Si光电阴极,在PEC合成尿素过程中获得了78.8%的电荷分离效率和56.9%的电荷注入效率。与使用相同催化剂的电催化合成尿素相比,在1个太阳光照下,在较低的施加电位下,硅基光电阴极显示出相似的尿素收率(81.1 mg·h-1·cm-2),并且具有更高的法拉第效原创 2024-02-27 11:37:23 · 937 阅读 · 0 评论 -
Adv. Mater:竞争机制掺杂调控钠离子电池镍锰基层状氧化物还原
【研究背景】钠离子电池(SIBs)层状氧化物阴极材料可通过引入不同元素来影响其电化学性能。镍锰基材料因其高工作电压和多价镍氧化还原反应而备受关注。具有P2相的Na0.67Ni0.33Mn0.67O2是最常见的材料之一。然而,这些材料可能在电压超过4.1V时发生从P2相到O2相的转变,导致体积变化和容量衰减。阳离子掺杂已被证明可改善P2- Na0.67Ni0.33Mn0.67O2性能。但在高电压下,这些材料倾向于展现倾斜的电位曲线而非平坦的电压平台,这种电化学行为的原因和其与P2到O2相变的关系尚需进一步研究原创 2024-02-26 22:00:00 · 864 阅读 · 0 评论 -
分数量子铁电:突破诺伊曼
对称性是物理学中非常重要且基本的概念,据称还可能是与能量比肩的、最基本的两个物理概念之一。建立在对称性原理上的诺伊曼原理 (Neumann’s Principle) 指出:晶体的任何物理性质,都必须满足晶体的点群对称性。比如晶体的铁电极化,在晶体任意对称操作作用下,都应当保持不变。或者说,对晶体做一些“前后等价”的对称操作后,体系的铁电极化不能就变了,因为这不合常理:对称操作所基于的时空坐标是认为设定的,而铁电极化却是一物理实在的性质。据此,可以推导出,在&nbs原创 2024-02-26 17:00:00 · 1709 阅读 · 0 评论