中科大Nano Letters：原位观察+计算模拟，表面扩散诱导非晶化促进酸性OER

第一作者：Yanmin Hu

通讯作者：郑晓，杨晴，洪勋

通讯单位：中国科学技术大学

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本研究首先利用原位扫描透射电子显微镜观察到铂（Pt）纳米粒子在二氧化钌（RuO2）表面非晶化的过程。通过密度泛函理论（DFT）计算，证实了Pt原子从Pt团簇向RuO2表面转移形成非晶Pt的低能量势垒和热力学驱动力。

值得注意的是，在析氧反应(OER)中，合成的非晶态Pt/RuO2催化剂的质量活性比商业RuO2催化剂提高了14.2倍。无定形Pt/RuO2水电解槽在1.70 V下达到1.0 A cm-2，在200 mA cm-2下稳定80 h以上。

无定形Pt层不仅优化了*O结合，而且增强了无定形Pt/RuO2的抗氧化能力，从而提高了OER的活性和稳定性。

图文导读

 

图1：Pt/a-RuO2在加热过程中的结构演变。

图2：Pt原子在RuO2(110)表面的扩散行为和能量变化。

图3：a-Pt/RuO2的微观结构和电子结构。

图4：a-Pt/RuO2的电催化性能测试。

图5：a-Pt/RuO2在PEM-WE电解槽中的性能。

总结展望

综上所述，作者通过原位STEM在原子尺度上实时观察了Pt在Pt/a-RuO2异质结构中的扩散行为，其中移动的Pt原子在加热过程中转移到RuO2表面并被捕获。

DFT计算证明Pt原子更倾向于扩散到RuO2表面，AIMD模拟了RuO2(110)表面Pt团簇形成非晶态Pt的动态过程。

值得注意的是，制备的a-Pt/RuO2催化剂对OER的质量活性比商用RuO2催化剂提高了14.2倍。在PEM-WE电解池中，a-Pt/RuO2作为阳极催化剂，在1.0 A cm-2下提供1.70 V的低电压，并在200 mA cm-2下维持80 h。

DFT计算表明，无定形Pt簇的存在削弱了*O与无定形Pt/RuO2的结合，并通过促进*OOH的形成来确保更好的OER性能。同时，无定形Pt可以将电子捐赠给附近的RuO2，抑制Ru的过氧化，增强催化剂的稳定性。直接了解贵金属的扩散行为可以为探索具有特定分散的贵金属催化剂提供巨大的优化潜力。

文献信息

标题：Surface-Diffusion-Induced Amorphization of Pt Nanoparticles over Ru Oxide Boost Acidic Oxygen Evolution

期刊：Nano Letters