韩布兴院士/秦培勇/卢璐，最新Angew

第一作者：Peng Zhan

通讯作者：秦培勇，卢璐，韩布兴

通讯单位：北京化工大学，中国科学院化学研究所

韩布兴，中国科学院化学研究所研究员、华东师范大学特聘教授、英国诺丁汉大学荣誉教授，中国科学院院士、发展中国家科学院院士、英国皇家化学会会士。

在 Science、Nat. Commun.、Sci. Adv.、Angew. Chem. Int. Ed.、J. Am. Chem. Soc.等期刊发表SCI收录论文800余篇，获国家专利60余件，在重要学术会议做大会报告和邀请报告200余次。作为第一完成人获国家自然科学奖二等奖1项、北京市科学技术奖二等奖1项，获Elsevier出版社J. Colloid interf. Sci.期刊终身成就奖，作为非第一完成人获国家和省部级科技进步奖3项，领衔的“绿色化学与技术研究集体”获2022年度中国科学院杰出科技成就奖。

秦培勇教授，博士生导师，北京市科技新星。主要从事生物化工和膜分离研究。2005年7月毕业于清华大学化学工程系，师从陈翠仙教授，获工学博士学位。2005年7月至今为北京化工大学教师。2008年入选北京市科技新星计划，2010年5月至2011年6月赴美Texas Tech. University博士后。作为负责人，承担了多项国家重点研发计划课题、863、973、国家自然基金等研究工作。作为主要完成人之一，获国家技术发明二等奖1项，省部级奖多项；国家级教学成果奖二等奖1项，北京市教学成果一等奖1项。

2005年7月-2008年12月，北京化工大学，生命科学与技术学院，讲师

2009年1月-2014年12月，北京化工大学，生命科学与技术学院，副教授

2015年1月-至今，北京化工大学，生命科学与技术学院，教授

2015年7月-2019年5月，北京化工大学，生命科学与技术学院，副院长

2019年5月-至今，北京化工大学，侯德榜工程师学院（巴黎居里工程师学院），院长、书记。

卢璐，北京化工大学化学讲师，研究方向：纳米材料的合成及其电催化活性研究。

2014-2019   中国科学院化学研究所，物理化学理学博士， 导师：韩布兴院士。

2010-2014   四川大学化学学院

2019-今   北京化工大学 巴黎居里工程师学院，化学课程讲师

论文速览

从二氧化碳（CO2）和硝酸盐（NO3-）电化学合成尿素是传统能源密集型尿素合成技术的替代方法。本文报道了一种CuAu单原子合金（SAA），通过电子金属载体相互作用（EMSI），实现了在-0.94 V下尿素产率高达813.6 μg h-1 mgcat-1，以及在-0.74 V下法拉第效率（FE）达到45.2%。

原位实验和理论计算表明，单原子Cu位点可以调节中间体的吸附行为。双金属位点通过自发耦合*CO和*NO形成关键中间体*ONCO，协同加速C-N键的形成。更重要的是，CuAu SAA与CeO2载体之间的电子金属载体相互作用进一步调节了电子结构和界面微环境，赋予了电催化剂卓越的活性和耐久性。本工作构建了具有EMSI效应的SAA电催化剂，以在原子水平上定制C-N耦合，可以为C-N耦合系统的发展提供指导。

图文导读

图1：Cu1Au8@CeO2的透射电子显微镜图像、高角度环形暗场扫描透射电子显微镜图像、能量色散光谱元素分布图、电子顺磁共振波谱、X射线衍射图谱、X射线光电子能谱图和紫外光电子能谱图。

图2：Cu K边X射线吸收近边结构（XANES）光谱、傅里叶变换扩展X射线吸收精细结构（FT-EXAFS）光谱。

图3：Cu1Au8@CeO2催化剂在不同电解液中的线性扫描伏安曲线（LSV）、尿素产率、尿素和所有产物的法拉第效率。

图4：Cu1Au8@CeO2在不同电位下的原位拉曼光谱和原位傅里叶变换红外光谱（FTIR）。

图5：*NO、*N、*NH、*氨基与*CO和质子化作用的耦合能垒的比较。

总结展望

本研究设计了一种Cu1Au8@CeO2电催化剂，通过EMSI效应实现了NO3-和CO2的共还原，以合成尿素。该催化剂在-0.94 下达到了813.6 μg h=1 mgcat=1的高尿素产率，以及在-0.74 V 下达到了45.2%的法拉第效率。

原位实验和理论计算表明，单原子Cu位点能够调节中间体的吸附行为，Cu-Au双金属位点通过自发耦合*CO和*NO产生关键中间体*ONCO，协同促进C-N键的形成。CuAu SAA与CeO2载体之间的EMSI进一步调节了电子结构，赋予了电催化剂卓越的活性和耐久性。本工作为在原子水平上定制C-N耦合提供了一种具有EMSI效应的SAA电催化剂，预期将指导未来C-N耦合系统的发展。

文献信息

标题：Efficient Electrosynthesis of Urea over Single-Atom Alloy with Electronic Metal Support Interaction

期刊：Angewandte Chemie International Edition