中大Nature子刊:合金负极的分层锂电化学用于高能锂金属电池

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45d08f956d51436f07b3aac0a24ac3d2.jpeg 开发超薄锂金属负极对于高能量密度电池的发展至关重要,但由于锂的可加工性差及不可控的锂沉积/剥离行为和不稳定的锂/电解质界面,锂金属负极的发展受到了严重的困扰。

  9e66571733eb5f3579ae8e0424416d1d.jpeg 在此,中山大学卢侠团队为高能量密度锂金属电池制备了厚度/容量可调的薄合金型Li/LiZn@Cu负极。其中Li/LiZn@Cu负极中形成的亲锂LiZn合金可以有效调节Li沉积/剥离并稳定Li/电解质界面,从而实现分层的Li电化学。

具体而言:充电初期,Li/LiZn@Cu负极首先充当均匀锂提取的锂源;充电末期,LiZn纳米结构的脱合金进一步补充了Li的脱出起到了电池循环过程中Li的补偿作用。放电时,LiZn合金形成进而实现均匀Li沉积。

  b26dc550d8115749b4696faa498a8170.jpeg图1. Li/LiZn@Cu负极上的锂沉积/剥离行为 

总之,该工作通过简单的方法成功制备了大尺寸(>100 cm2)和可调厚度/容量(5-48 μm Li/LiZn,0.89-8.7 mAh cm-2)的薄Li/LiZn@Cu负极。受益于LiZn合金,薄Li/LiZn@Cu负极表现出均匀且丰富的表面功能位点,可提供分层Li电化学来调节无枝晶和坚固的Li/电解质界面。

结果显示,Li/LiZn@Cu负极不仅在对称电池中0.5 mA cm-2/1 mAh cm-2下表现出超过1200小时的优异循环稳定性。与LFP正极配对时,在合适的N/P下实现了230次的循环寿命。此外,在基于贫电解质(1.83 g Ah-1)、低N/ P比(1.35)、更薄的Li/LiZn@Cu负极和双面LCO正极(36.6 mg cm-2)的软包电池中获得了284.0 Wh kg-1的高能量密度。因此,该种薄金属锂负极合金技术为未来高性能、高能量密度的电池提供了可行且有前景的方案。

  29d77467e4a875528f53b9c3d29650ba.jpeg图2. Li@Cu和 Li/LiZn@Cu全电池的电化学性能 

Hierarchical Li electrochemistry using alloy-type anode for high-energy-density Li metal batteries, Nature Communications 2024 

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