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RSS订阅原创 Nat. Commun.: Cu中引入Sb和Pd单原子，促进CO2转化为CO
然而，Cu的选择性较差，特别是对于单碳产品，如CO和甲酸盐。通过与单原子金属合金化，可以微调Cu的电子结构，使反应物和中间体的解吸和吸附达到最佳平衡，从而产生所需的特定产物。实验结果和理论计算表明，Sb和Pd单原子对Cu的协同作用使得电子从Cu上转移到Sb/Pd，同时导致Cu的d带中心下移，这有效削弱了*CO的吸附，并抑制HER反应。此外，根据自由能的热力学关系(ΔG=ΔH-TΔS)，系统的混合熵(ΔSmix)可以随着合金中元素数量的增加而增加，因此在Cu中引入多种单原子金属导致较低的ΔG和改善的稳定性。
2024-08-06 17:30:00
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原创 Si纳米线“再续传奇”，三院院士杨培东，最新Nature Catalysis
光强对光电流的影响如图2b所示：较低的光强产生较低的光电流和光电压。在光电阴极产生的氢是Wood-Ljungdahl途径中一个关键的还原当量，它将漂浮在电解质中的S. ovata吸引到电极表面，促进它们在电极上的生长，并导致形成一个细菌-纳米线混合物，用于二氧化碳转化。与野生型相比，适应甲醇的野生S. ovata具有更强的吸收电子和氢的能力，适应菌株的更快的代谢导致更快的繁殖。这种分离是至关重要的，因为GOR在1 M KOH的碱性环境中是最佳的，而微生物CO2RR在细菌培养基中的中性pH为6.2时发生。
2024-08-06 16:30:00
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原创 重磅，Science：33.7%认证效率
THTZ-H+阳离子的环状结构使其能够通过与碘化物在多个方向上形成氢键，与钙钛矿晶格中的铅八面体发生强相互作用，从而提高了材料的热光稳定性和器件的功率转换效率（PCE）。本文的研究成果对钙钛矿/硅串联太阳能电池的开发和优化提供了重要的价值。通过在钙钛矿前体溶液中添加二氯化亚甲基铵，使得在薄膜结晶过程中，原位形成的四氢三嗪 (THTZ-H+) 能够掺入钙钛矿晶格中，增强了钙钛矿的晶体结构稳定性。这一结果表明，THTZ-H+的掺杂不仅改善了钙钛矿的光电性能，还增强了其在严苛条件下的长期稳定性。
2024-08-06 15:30:00
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原创 尹华意最新Nature子刊，升级回收废锂电池和塑料，高效合成H2O2
这可以归因于 NiCo 纳米合金内核和具有丰富含氧官能团（例如 -COOH 和 C-O-C）的 CNTs，密度泛函理论（DFT）计算证实了这一点。NiCo合金@CNTs表现出优异的催化活性（Eonset = ~0.85 V）和高电化学还原合成H2O2的选择性（~90%）。在文中，作者提出了一种协同热解方法，在一个密封反应器中利用废锂过渡金属氧化物和废LDPE塑料来实现锂和过渡金属的分离。废弃锂离子电池（LIBs）和低密度聚乙烯（LDPE）塑料的处理和管理带来了重大的环境挑战。基于此，2024年8月1日，
2024-08-06 11:58:23
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原创 明星材料SAM，如何表征？用AFM-IR征服Nature
如下图所示，在测试AFM的同时，将一束红外激光达到针尖位置，激光和样品产生光热诱导共振，这个信号会被针尖反馈给探测器，产生时域信号，再经过傅里叶转化就获得了频域信号，也就是红外光谱。为了证明SAM被挤到底部，作者非常巧妙地制备了ITO/SAM/钙钛矿薄膜、ITO/(SAM混合钙钛矿)薄膜，并使用AFM-IR探测薄膜的底部和顶部表面，结合AMF-IR和DFT计算结果，作者绘制了SAM被挤到底部的机制：在氯苯淬火过程中，由于SAM尺寸和极性，不能进入钙钛矿晶格，SAM被挤压到界面，。
2024-08-06 10:49:27
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原创 Nature Catalysis：机器学习大综述，数据科学加速催化研究进程
值得注意的是，酶催化展现了理论与实验工作的统一，例如，从现有数据库中检索不同酶的氨基酸序列，然后通过实验室工程实现所需的特性，但大多数研究的主要重点在于预测酶的结构或特性，很少应用于化学反应。值得注意的是，DFT模拟的数据和文献提取的数据占绝大多数，其目标仅限于理论研究。然而，这需要在实验催化中更多地采用数据科学方法，但目前的趋势并不明显，造成这种差异的因素主要包括：两个领域之间的知识差距，ML只能在大数据（大于1000个数据点）中发挥良好作用的观念，以及对数据驱动模型的黑箱性质缺乏信任。
2024-08-05 16:35:00
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原创 武理学科首席教授木士春，最新Nature子刊
在RuO2-T-VRu,O的双边界Ru位点（TB-Ru）上OER活性明显增加，其中纯RuO2、RuO2-T-VO和RuO2-T-VRu在O2脱附和OOH*生成阶段的过电位分别为0.70、0.79和0.69 V，而RuO2-T-VRu,O在OOH*到O2转化阶段的过电位为0.22 V。以MD-RuO2-BN为阳极催化剂的MD-RuO2-BN-PEM-Pt/C要达到1 A cm-2的电解电流密度，仅需1.64 V的电池电压，优于K-RuO2-PEM-Pt/C和C-RuO2-PEM-Pt/C。
2024-08-05 15:30:00
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原创 985在读博士，一作已发2篇Angew，1篇Science子刊、EES...
引入Pt后，与Ni3N@V2O3/NF相比，Pt-Ni3N@V2O3/NF中的Ni的K边向更高的结合能移动，表明Ni的电荷损失和更高的平均价态，与图2A中Ni(II)的结合能正移0.30 eV一致。值得注意的是，随着Pt的加入，Pt-Ni3N@V2O3/NF中的Ni-N键长增加，而Ni-Ni键长减少，这表明Pt和Ni3N之间发生了强烈的电荷转移，Ni3N发生了晶格畸变(图2G)。与Pt-Ni3N相比，Pt-Ni3N@V2O3减少了反键态的填充，增加了键态的强度，有利于形成稳定的键(图5、A和B)。
2024-08-05 14:30:00
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原创 光催化，今日重磅Nature
，提供减少的物种。研究者使用通常是弱或低效的氧化剂(p-掺杂剂)，如空气中的二氧(O2)或二苯二硫((PhS)2)，和弱还原剂(n-掺杂剂)，如三乙胺(Et3N)，来再生PCs。研究者选择了三种不同的吖啶衍生物进行光催化掺杂研究:Acr-Me+(10-甲基吖啶高氯酸盐)，Mes-Acr-Me+(9-甲基亚基-10-甲基吖啶四氟硼酸盐)和Mes-Acr-Ph+(9-甲基亚基-3,6-二叔丁基-10-苯基吖啶四氟硼酸盐)。然而，传统的掺杂策略，通常依赖于使用高活性(强)掺杂剂，这些掺杂剂在掺杂过程中被消耗。
2024-08-05 11:59:54
315
原创 调制CuO/Cu2O上Cu(0)/Cu(I)界面，增强CO2电还原为C2
一些理论和实验研究已经证实，将Cu位点加入到Cu氧化基催化剂中，能够在Cu(0)/Cu(I)界面提高*CO的吸附和促进C−C偶联来提高C2的产量。研究人员利用原位SR-FTIR表征和密度泛函理论(DFT)计算揭示了CO2在催化剂界面上转化为C2产物的机理：适当比例的Cu(0)和Cu(I)位点耦合构建了一个理想的界面Cu电子结构，*CO中间体在优化的Cu(0)/Cu(I)界面上富集并形成*OCCO，该步骤具有较低的能垒，从而引导CO2转化为C2产物，提高了CO2RR反应选择性和活性。
2024-08-05 10:04:18
665
原创 孙旭平/唐波等，重磅Nature Synthesis
本研究提出了一种利用可再生电力驱动的电化学氮氧化反应（NOR），通过过氧化氢（H2O2）分解产生的羟基自由基（·OH）作为活性氧源，以替代传统的Haber-Bosch和Ostwald工艺，直接从氮气合成硝酸盐。图2：通过原位差分电化学质谱（DEMS）、高分辨率气相傅里叶变换红外光谱（HG-FTIR）和电子顺磁共振（EPR）光谱，建立了一套标准化的测试程序，用于排除氮污染引起的假阳性。本研究成功开发了一种过氧化氢介导的氮气电化学氧化合成硝酸盐的新方法，该方法具有较低的起始电位和较高的法拉第效率。
2024-08-04 22:40:00
806
原创 双掺杂策略调控Fe3O4的d带中心，促进碱性海水电解
原位表征和密度泛函理论(DFT)计算表明，由于Ru和P双掺杂调节了Fe3O4的d带中心，所得的Ru/P−Fe3O4@IF催化剂显示出增强的氢吸附强度和氢覆盖率，以及热中性吸附自由能(ΔGH*)。图6：展示了Ru/P−Fe3O4@IF在整体海水分解中的性能，包括与S-(Ni,Fe)OOH结合的两电极电解池的LSV曲线、与其他报道的电催化剂的比较、长期耐久性测试，以及集成到AEM电解器中的性能。Ru/P双掺杂不仅增强了H*的吸附强度，而且通过降低Cl⁻的吸附能，提高了催化剂的抗腐蚀性。通讯作者：王磊、迟京起。
2024-08-04 21:40:00
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原创 赵天寿院士/曾林/刘碧录，最新ACS Catalysis
实验结果表明，使用PtCo@Pt/C-6催化剂的膜电极组件（MEA）在0.9V时的质量活性达到0.49 A/mgPt，超过了美国能源部（DOE）的目标（0.44 A/mgPt），并且在耐久性测试后仅损失32 mV，远低于Pt/C催化剂的78 mV。使用所制备的PtCo@Pt/C-6催化剂的燃料电池在0.67V（H2/空气）时显示出额定峰值功率密度为1.1 W/cm²，并且在0.9V时的质量活性为0.49 A/mgPt，超过了美国能源部（1.0 W/cm²和0.44 A/mgPt）的目标。
2024-08-04 20:40:00
312
原创 酸性电催化CO2RR，反应环境调控策略
图4：展示了通过电极结构改性来提高酸性CO2RR性能的几种方法，包括采用SiC-NafionTM涂层的SnBi电催化剂、有机添加剂修饰的Cu电极、引入阳离子增强层（CAL）的Cu电极等。文章重点讨论了通过电催化剂设计、电极改性以及电解质工程等策略来有效调控反应环境，以促进CO2RR的性能，并提供了对反应机制的深入理解，同时指出了当前面临的挑战和未来发展方向。图5：展示了通过电解质工程来调控酸性CO2RR选择性的研究，包括K+阳离子对酸性CO2RR选择性的影响、水合阳离子在OHP上的排斥相互作用等。
2024-08-04 19:40:00
443
原创 薛其坤院士，最新Nature子刊
为了探究其新奇的物理性质，研究团队通过原位微尺度电输运和扫描隧道显微镜（STM）测量，观察到在域内和边界上共存的两个超导相，分别以不同的超导能隙（Δ1~15 meV对比Δ2~10 meV）和配对温度（Tp1~52.0 K对比Tp2~37.3 K）为特征，并表现出两步非线性V ∼ Iα行为，同时伴随着在TBKT~28.7 K发生的Berezinskii–Kosterlitz–Thouless（BKT）相变。图4：展示了FeSe/SrTiO3的厚度变化和电子非均匀性。通讯作者：薛其坤、王立莉、王以林。
2024-08-04 15:17:48
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原创 华东理工大学&诺奖得主，最新Nature子刊
将单质硫转化为富硫聚合物提供了一种替代化石燃料基塑料的可持续战略，但八元环，即S8单体的低环应变，由于缺乏焓驱动力而影响了它们的开环聚合（ROP），因此聚硫本身是不稳定的。通过与环二硫化物（如1,2-二硫戊环）共聚，可以简单且节能地将元素硫转化为富硫的热塑性材料。，1951年5月18日出生于荷兰Barger-Compascuum，有机化学家，美国艺术与科学学院外籍院士，荷兰皇家艺术和科学院院士，欧洲科学院院士，美国国家科学院外籍院士，中国科学院外籍院士，诺贝尔化学奖获得者，荷兰格罗宁根大学教授。
2024-08-03 21:20:00
409
原创 “长江学者”特聘教授，东师院长，继Angew和AM后，再发AM
在0.5 C下，Zn-I2@PAF-1电池的最大放电容量为328 mAh g-1，在8 C下放电容量为260 mAh g-1，表现出优异的倍率性能。HOMO和LUMO之间的能隙表明氧化还原反应的可行性，其中PAF-1、I3—和I5—的HOMO-LUMO能隙分别为6.10、5.52和5.37 eV，而I3—@PAF-1和I5—@PAF-1的HOMO-LUMO能隙分别减小为5.51和5.36 eV，因此I3—@PAF-1和I5—@PAF-1具有较高的氧化还原活性。
2024-08-03 17:00:24
349
原创 中科院大连化物所汪国雄，最新AM
密度泛函理论（DFT）计算进一步表明，KIr4O8中Ir (d)和O (p)带中心的增强接近性可以加强Ir-O的共价性，促进吸附物与活性位点之间的电子转移，并降低OER过程中从OH*到O*的速率决定步骤的能垒。KIr4O8中Ir (d)和O (p)带中心的接近性增强，加强了Ir-O的共价性，促进了吸附物与活性位点之间的电子转移，并降低了OER过程中的能垒，从而实现了优异的催化性能。图3：KIr4O8和IrO2在0.5 M H2SO4溶液中OER的LSV曲线，KIr4O8和IrO2样品的双层电容（Cdl）。
2024-08-03 14:24:57
430
原创 仅隔三月，清华大学本科生共同一作，先发Nature，再发Science
在固态体系中，QAHE在两类材料中被观察到：（i）磁性拓扑绝缘体，如Cr掺杂或V掺杂，其中时间反演对称性被磁性元素的有序所打破，相对表面的两个Γ谷的Berry曲率加起来为Chern数1；综上所述，本文系统中的QAHE与实验报道的QAHE系统不同。此外，五层石墨烯中较大的Chern数源于石墨烯在Dirac点周围的较大的伪自旋绕组数，这是一层异质结构的固有特性。这种邻近诱导的SOC效应的谷对比特征为打破LAF状态下的谷简并提供了一个强大的旋钮，为在晶体菱面体多层石墨烯中实现QAHE提供了一种有前途的方法。
2024-08-03 13:58:49
544
原创 循环超2万次，崔光磊/鞠江伟，最新Nature Energy
Li1.75Ti2(Ge0.25P0.75S3.8Se0.2)3在完全充电时具有相当大的Li+/电子电导率，为0.22/242 mS cm−1，在完全放电时，这一数值单调增加到0.66/412 mS cm−1。它的比容量为250 mAh g-1，体积变化率为1.2%。由100% Li1.75Ti2(Ge0.25P0.75S3.8Se0.2)3组成的均质正极使室温全固态锂电池在2.5C下的循环寿命超过20000次，比容量保持率为70%，在0.1C下的电池级能量密度高达390 Wh kg-1。
2024-08-02 16:10:00
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原创 他，「国家杰青」/「长江学者」，4天连发Angew与EES
今天带来的是武汉理工大学麦立强教授团队及其合作者在《Energy & Environmental Science》、《Angewandte Chemie International Edition》上发表的两篇文章。麦立强，现任武汉理工大学党委常委、副校长，材料学科首席教授、博士生导师。国家“杰出青年基金”获得者，入选长江学者奖励计划，2023年中国科学院院士增选有效候选人。钙离子电池由于Ca2+/Ca的低氧化还原电位和丰富的Ca储量，具有作为电化学储能器件的潜力，但目前开发的电极材料的储钙性能不
2024-08-02 15:10:00
626
原创 武汉理工麦立强/徐林Angew
武汉理工大学首席教授，博导，副校长，国家杰青（2014），长江学者（2016），“万人计划”领军人才（2016），国家重点研发计划首席科学家，英国皇家化学会会士（2018），中国微米纳米技术学会会士（2022），中国化学会会士（2023）。h)-k) 使用 PHPDEE-1:4 的 Li||Li 对称电池循环后的 C 1s (h)、N 1s (i)、F 1s (j) 和 Li 1s (k) XPS 光谱。原子颜色：H-白色、Li-绿色、C-青色、N-蓝色、O-红色、F-粉色、S-黄色。
2024-08-02 14:10:00
589
原创 楼雄文/谷晓俊/郭艳，最新AEM
正如预期的那样，PrO-MnO 正极表现出出色的倍率和循环性能，在 1 A g−1 下循环2000次后，可逆容量高达 140.8 mAh g−1，优于 Mn2O3 正极。在本文中，作者通过简单的金属-有机骨架结合的模板方法开发了中空八面体Pr6O11-Mn2O3(表示为PrO-MnO)异质结构，实现了锌离子存储性能的增强。Pr6O11不仅能有效抑制Mn的溶解以稳定Mn2O3，还能诱导界面电荷重排并促进电子/离子转移，有助于提高PrO-MnO的电化学活性和稳定性。
2024-08-02 13:10:00
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原创 电催化，浙大陆盈盈/张兵，发表最新Angew
在阳极侧，利用HER+SOR生产硫代硫酸钠的利润（基于空气氧化的产率为90%）分别比传统的水裂解O2生产和已报道的HER+SOR系统生产的基本硫分别高出166倍和6.64倍，使得生产硫代硫酸钠的HER+SOR的总收益为1.652美元/kW h，远高于生产初级硫的HER+SOR（0.377美元/kW h）和传统水裂解的HER+SOR（0.066美元/kW h）。结果表明，对比传统的水裂解，HER+SOR系统节能有效，具有可观的收益，具有广阔的工业应用潜力。
2024-08-02 08:45:12
473
原创 南开陶占良，Angew，“胶体阴离子”深共晶电解质用于高可逆锌金属负极
此外，ACDE-3中富含羟基的β-环糊精(β-CD)自组装成胶束，其中相邻β-CD之间的空间效应限制了阴离子的运动。结果显示，Zn//Zn对称电池在0.5 mAh cm-2时可提供900小时的长寿命，而Zn//Cu半电池在0.5 mAh cm-2时具有97.9%的高平均库伦效率(ACE)。因此，锌负极具有比ACDE-3更稳定的沉积/剥离行为。总之，该工作通过加热Zn(ClO4)2·6H2O、β-CD和H2O的质量比为7:4.5:3的混合物(ACDE-3)，制备了一种新型的“胶体中阴离子”深共晶电解质。
2024-08-01 22:30:00
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原创 清华大学林元华，最新AFM
因此，在基于高熵Ba2Bi4Ti5O18的弛豫铁电体中，同时实现了139.5 J cm−3的超高能量密度、87.9%的高效率和1153的高品质因数。本工作为先进的高功率储能应用的材料结构设计提供了一条有前途的途径。在这项工作中，作者利用熵策略构建了一种将非晶相嵌入多晶纳米晶中的结构，从而提高了载流子的传输势垒。因此，磁滞损耗在高电场下被极大地抑制，并且高熵膜中的高极化仍然被保持。通常，在施加电场的情况下，由于磁滞损耗的增加，能量密度的增加通常伴随着能量存储效率的降低，这对电容器的可靠性是有害的。
2024-08-01 18:29:15
428
原创 H指数105，中科大「国家杰青」宋礼团队，最新AFM
通过理论计算和同步辐射研究，作者探索了Ni─NG SAC的结构和功能。因此，丰富的 Ni─N4 位点增强了氧化还原动力学，并在 200 mA g−1的电流密度下，提供令人印象深刻的24248/17656 mAh g−1的放电/充电比容量，以及超过500次循环的长循环寿命。这项研究通过构建独特的单原子催化剂来优化非晶放电Li2O2产物的形成，为实现具有长寿命的高容量LOBs提供了有益的见解。由于正极原子活性位点的最大化暴露，定制了Li2O2的形成/分解机制，并获得了大面积的Li2O2非晶薄膜。
2024-08-01 17:27:32
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原创 北科，纯计算JACS
相反，在C2/c相中，在430nm处的zz方向上具有最强吸收峰，随后是在590和300nm处xx和yy方向上的峰。如图1a所示，MoBr2O2在极性空间群（Cc，No.9）中结晶，并且晶体结构由沿b和c方向排列的角共享MoBr2O4八面体组成，而范德华间隙沿a方向分隔MoBr2O4八面体。如图4d所示，MoBr2O2的晶格常数a和b呈现单调增加，而c的长度随着nph的增加而显著减小，这是因为极性畸变主要发生在c方向，而在光照下体积的减少通过a和b的膨胀而减轻。相反，在Cc相中，这两个带具有相反的能级。
2024-08-01 15:10:08
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原创 打破传统，松山湖材料实验室，最新Nature Materials
其次，研究揭示了抑制异质成核的重要性，这为未来材料科学中的金属玻璃设计提供了新的思路。然而，许多单原子金属，特别是面心立方（fcc）结构的金属，如金（Au）、镍（Ni）等，因其难以玻璃化成为了巨大的挑战。研究结果表明，该方法显著提高了金属玻璃的稳定性，突破了传统玻璃化方法的限制，为金属玻璃的制备和设计提供了新的视角。通过透射电子显微镜（TEM）和电子能量损失谱（EELS）等分析手段确认了金属玻璃的纯度和结构特征，显示出所生成的MMG具有较高的纯度，并且不同金属的玻璃化也得到了验证。
2024-08-01 12:51:40
458
MS Forcite相互作用能脚本，InteractionEnergy.pl，分子动力学下载1万次的脚本！
2024-11-07
空空如也
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