突破世界级难题「长江」/「万人」,Science

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第一作者:Li Zeng, Qinghong Yang,Jianxing Wang

通讯作者:雷爱文

通讯单位:武汉大学

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雷爱文,2014.07-至今,武汉大学高等研究院副院长,武汉大学化学与分子科学学院教授,博士生导师;国务院政府特殊津贴专家(2020),第四届Yoshida Prize(吉田奖,2019),国家“万人计划”科技创新领军人才(2017),国家中青年科技创新领军人才(2015),英国皇家化学学会会士(2015),长江学者特聘教授(2014),国家杰出青年科学基金(2010)。

论文速览

合成电化学新技术是国际纯粹与应用化学联合会(IUPAC)评定的2023年度化学领域十大新兴技术之一。因为其具备绿色、安全和低能耗的特性,合成电化学新技术将有望发展成为新质生产力,用于解决当前基于化石能源驱动的现行生产力产生的环境污染、安全生产风险和高能耗问题。这种新兴合成技术主要以直流电(DC)作为驱动力,并通过调节电流或者电压控制化学反应过程。

而直流电(DC)电合成在过去的一个世纪中经历了优化,在各种工业过程中起着关键作用。以极性反转和周期性波动为特征的交流电(AC)电合成可能有利于多个化学反应,但设备、原理和应用场景仍未得到充分开发。

本论文介绍了一种编程交流(pAC)电合成协议,该协议能够系统地调整电流、频率和占空比。代表性pAC波形的应用有助于交叉耦合和双官能化反应中铜催化的碳氢键裂解,而这些反应在直流和化学氧化条件下表现不佳。此外,通过在不同波形应用下观察催化剂的动态变化,为反应机理提供了见解。

 图文导读

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图1:pAC电合成模式。

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图2:使用不同波形的反应优化。

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图3:机理见解和比较。

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图4:pAC促进的C(sp3)-H炔基化。

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图5:pAC促进的Z型双官能团化。

文献信息

标题:Programmed alternating current optimization of Cu-catalyzed C-H bond transformations

期刊:Science

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