高达96.4%,武大定明月团队,最新Angew

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研究概述 

探索合适的铜(Cu)-基电催化剂载体材料有助于电催化一氧化碳还原反应(CORR)以稳定生产多碳化合物。 

然而,金属载体的适应性不足和电导率低会影响C-C耦合能力和能量效率。 

基于此,2024年10月22日,武汉大学定明月教授/徐俊宸在国际期刊Angewandte Chemie International Edition发表题为《Establishing Non-stoichiometric Ti4O7 Assisted Asymmetrical C-C Coupling for Highly Energy-Efficient Electroreduction of Carbon Monoxide》的研究论文。 

在这里,研究人员将非化学计量比的Ti4O7结合到Cu电催化剂(Cu-Ti4O7)中,作为一种高导电性和稳定性的载体,用于CO的高能效电化学转化。 

研究表明,Ti4O7中有序晶格缺陷产生的丰富氧空位有助于水的解离和CO吸附,加速氢化成*COH。 

Cu-Ti4O7金属载体界面的高度适应性,使得Cu上的*CO和Ti4O7上的*COH之间能够直接进行不对称的C-C耦合,显著降低了生成C2+产物的反应能垒。 

此外,Ti4O7优异的导电性有利于通过稳定的Cu/Ti4O7界面进行反应电荷转移,从而最大限度地减少能量损失。 

因此,优化的20Cu-Ti4O7催化剂对多碳产物的选择性为96.4%,能量效率为45.1%,以及432.6 mA cm-2的局部电流密度。 

该研究强调了Cu和载体材料之间的新型C-C耦合策略,推动了用于高效CO电还原的Cu负载催化剂的开发。

图文解读
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图1:非化学计量比的Ti4O7负载Cu催化剂的合成与表征 ba80459eda8cfc809f42854d9a81abe8.jpeg 图2:20Cu-Ti4O7、20Cu-TiO2和纯Cu的电催化CORR性能 6031e5b6d9d83e58bb2d4f7e5c3889d7.jpeg 图3:理论计算 

文献信息

Establishing Non-stoichiometric Ti4O7 Assisted Asymmetrical C-C Coupling for Highly Energy-Efficient Electroreduction of Carbon Monoxide, Angewandte Chemie International Edition, 2024. 

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