EES:二维材料数据库结合理论计算,筛选电化学稳定二维材料

研究人员利用2DMatPedia数据库开发数据驱动框架,筛选出1411种二维材料中具备高活性和电化学稳定的氧电催化剂,强调了在设计时需考虑电化学稳定性的关键。

摘要生成于 C知道 ,由 DeepSeek-R1 满血版支持, 前往体验 >

09c9f64fd2374d86ac1c2bf7a54f38a4.jpeg

氧电催化,包括氧还原反应(ORR)和析氧反应(OER),是许多重要的能量转化装置(如燃料电池和电解槽)的关键过程之一,其中ORR是燃料电池的阴极半反应,而OER通常作为水电解槽中的阳极反应帮助产生有价值的燃料或氢气(例如,CO2还原为多碳产物,N2还原为NH3,以及生产H2)。通过一个小的过电位驱动这些反应达到合理的电化学速率,从而提高能源效率,对于当前能源基础设施的进一步发展具有重要意义。

然而,由于催化剂表面的氧电催化动力学缓慢,大多数材料没有表现出合适的活性。目前,最活跃和应用最广泛的ORR和OER催化剂分别是Pt基和IrO2基材料,但这些催化剂的活性部位在水溶液条件下和在高氧化电极电位下会发生溶解和氧化。因此,目前最重要的任务之一是寻找稳定的、高活性的、低成本的氧电催化催化剂。

40e45250d5b46fa026c041d494e3fe48.jpeg

89755dbd3f8ff41e507f0d7cd70ce19d.jpeg


基于此,北京化工大学黄世萍美国波多黎各大学陈中方南京理工大学张胜利等基于包含6300多种材料的2DMatPedia的二维材料数据库,开发了一个数据驱动框架,用于筛选具有内在基面活性和电化学稳定性的氧电催化二维材料。该程序研究了1411种可以从其层状体相中剥离的材料,发现有338种材料具有适当的带隙和良好的电催化导电性;其中,25种材料对ORR具有较高的活性,13种材料对OER催化剂具有高的活性,9种材料对ORR和OER具有双功能特性。此外,研究人员利用巨正则密度泛函理论计算,揭示了这些二维材料在反应条件下的稳定性限制,并提出了利用理论溶解势直接将二维材料的电化学稳定性联系起来。

c0a41a49eeea67a165d26c46ee034a74.jpeg

34f0cbbbefb151bf13bb1a8c8ac7a13f.jpeg


通过结合溶解电位和水稳定性分析,证明了24种ORR催化剂和2种OER催化剂在设计良好的水条件下可以显著抑制溶解/氧化问题,比传统的基准Pt和IrO2催化剂更具有优势。此外,通过计算揭示了溶解/氧化对基面稳定性的实质性影响,特别是在OER过程中,这很好地解释了一些氧电催化剂的氧化物或氢氧化物的原位形成。结果表明,仅从结构、组成和活性的相关性角度来设计电催化剂是不够的,必须明确考虑与活性部位溶解和腐蚀相关的电化学稳定性问题,特别是对于OER电催化剂。

综上,该项工作为氧电催化二维材料的合成、电导率、催化性能和电化学稳定性提供了深入的见解,并强调了二维电催化剂工程中可能存在的瓶颈和策略,同时该设计原理也可扩展到其他重要反应的电催化剂的设计中。


Data-Driven Pursuit of Electrochemically Stable 2D Materials with Basal Plane Activity toward Oxygen Electrocatalysis. Energy & Environmental Science, 2023. DOI: 10.1039/D3EE01723K

内容概要:本文详细介绍了基于结构不变补偿的电液伺服系统低阶线性主动干扰抑制控制(ADRC)方法的实现过程。首先定义了电液伺服系统的基本参数,并实现了结构不变补偿(SIC)函数,通过补偿非线性项和干扰,将原始系统转化为一阶积分链结构。接着,设计了低阶线性ADRC控制器,包含扩展状态观测器(ESO)和控制律,用于估计系统状态和总干扰,并实现简单有效的控制。文章还展示了系统仿真与对比实验,对比了低阶ADRC与传统PID控制器的性能,证明了ADRC在处理系统非线性和外部干扰方面的优越性。此外,文章深入分析了参数调整与稳定性,提出了频域稳定性分析和b0参数调整方法,确保系统在参数不确定性下的鲁棒稳定性。最后,文章通过综合实验验证了该方法的有效性,并提供了参数敏感性分析和工程实用性指导。 适合人群:具备一定自动化控制基础,特别是对电液伺服系统和主动干扰抑制控制感兴趣的科研人员和工程师。 使用场景及目标:①理解电液伺服系统的建模与控制方法;②掌握低阶线性ADRC的设计原理和实现步骤;③学习如何通过结构不变补偿简化复杂系统的控制设计;④进行系统仿真与实验验证,评估不同控制方法的性能;⑤掌握参数调整与稳定性分析技巧,确保控制系统在实际应用中的可靠性和鲁棒性。 阅读建议:本文内容详尽,涉及多个控制理论和技术细节。读者应首先理解电液伺服系统的基本原理和ADRC的核心思想,然后逐步深入学习SIC补偿、ESO设计、控制律实现等内容。同时,结合提供的代码示例进行实践操作,通过调整参数和运行仿真,加深对理论的理解。对于希望进一步探索的读者,可以关注文中提到的高级话题,如频域稳定性分析、参数敏感性分析等,以提升对系统的全面掌控能力。
评论
添加红包

请填写红包祝福语或标题

红包个数最小为10个

红包金额最低5元

当前余额3.43前往充值 >
需支付:10.00
成就一亿技术人!
领取后你会自动成为博主和红包主的粉丝 规则
hope_wisdom
发出的红包
实付
使用余额支付
点击重新获取
扫码支付
钱包余额 0

抵扣说明:

1.余额是钱包充值的虚拟货币,按照1:1的比例进行支付金额的抵扣。
2.余额无法直接购买下载,可以购买VIP、付费专栏及课程。

余额充值