EES：二维材料数据库结合理论计算，筛选电化学稳定二维材料

氧电催化，包括氧还原反应(ORR)和析氧反应(OER)，是许多重要的能量转化装置(如燃料电池和电解槽)的关键过程之一，其中ORR是燃料电池的阴极半反应，而OER通常作为水电解槽中的阳极反应帮助产生有价值的燃料或氢气(例如，CO2还原为多碳产物，N2还原为NH3，以及生产H2)。通过一个小的过电位驱动这些反应达到合理的电化学速率，从而提高能源效率，对于当前能源基础设施的进一步发展具有重要意义。

然而，由于催化剂表面的氧电催化动力学缓慢，大多数材料没有表现出合适的活性。目前，最活跃和应用最广泛的ORR和OER催化剂分别是Pt基和IrO2基材料，但这些催化剂的活性部位在水溶液条件下和在高氧化电极电位下会发生溶解和氧化。因此，目前最重要的任务之一是寻找稳定的、高活性的、低成本的氧电催化催化剂。

基于此，北京化工大学黄世萍、美国波多黎各大学陈中方和南京理工大学张胜利等基于包含6300多种材料的2DMatPedia的二维材料数据库，开发了一个数据驱动框架，用于筛选具有内在基面活性和电化学稳定性的氧电催化二维材料。该程序研究了1411种可以从其层状体相中剥离的材料，发现有338种材料具有适当的带隙和良好的电催化导电性；其中，25种材料对ORR具有较高的活性，13种材料对OER催化剂具有高的活性，9种材料对ORR和OER具有双功能特性。此外，研究人员利用巨正则密度泛函理论计算，揭示了这些二维材料在反应条件下的稳定性限制，并提出了利用理论溶解势直接将二维材料的电化学稳定性联系起来。

通过结合溶解电位和水稳定性分析，证明了24种ORR催化剂和2种OER催化剂在设计良好的水条件下可以显著抑制溶解/氧化问题，比传统的基准Pt和IrO2催化剂更具有优势。此外，通过计算揭示了溶解/氧化对基面稳定性的实质性影响，特别是在OER过程中，这很好地解释了一些氧电催化剂的氧化物或氢氧化物的原位形成。结果表明，仅从结构、组成和活性的相关性角度来设计电催化剂是不够的，必须明确考虑与活性部位溶解和腐蚀相关的电化学稳定性问题，特别是对于OER电催化剂。

综上，该项工作为氧电催化二维材料的合成、电导率、催化性能和电化学稳定性提供了深入的见解，并强调了二维电催化剂工程中可能存在的瓶颈和策略，同时该设计原理也可扩展到其他重要反应的电催化剂的设计中。

Data-Driven Pursuit of Electrochemically Stable 2D Materials with Basal Plane Activity toward Oxygen Electrocatalysis. Energy & Environmental Science, 2023. DOI: 10.1039/D3EE01723K