山西大学肖连团教授团队：单量子点光谱与激子动力学研究进展

 背景介绍

胶体半导体量子点具有宽带吸收、窄带发射、高光致发光量子产率、发射波长可调和便于溶液处理等优点，是制备发光二极管、太阳能电池、探测器、激光器、量子光源等光电器件的优质材料。量子点的激子复合动力学及其光致发光性能主要受量子点尺寸、形貌、核壳结构、表面配体和局部环境等的影响，即使是同一批次合成的量子点也存在一定的差异并影响着量子点的相关应用。量子点激子动力学的精确测量和表征对于制备尺寸均一的高质量量子点并实现其预期应用至关重要。而传统的时间分辨光致发光光谱和稳态荧光光谱技术所测的都是系综平均的结果，另外透射电子显微镜虽然能够有效地表征单个量子点的形态，但其无法提供单量子点光学特性的信息。高精度的单量子点光谱技术对单个量子点的光致发光特性的分析可以深入了解量子点的各种成分、粒径、形貌、核壳结构、表面缺陷、表面配体和局部环境对其激子动力学的影响。因此，单量子点光谱所获得的结果能够有效地指导量子点材料的设计，有助于制备尺寸均一、发光性能优异的高质量量子点材料。

成果简介 

 近期，山西大学肖连团教授团队总结了近年来单量子点光谱揭示的激子动力学方面的最新进展，并讨论了在单量子点水平上测量和操纵激子动力学的几种新方法，通过结合近年来该领域的研究进展及本课题组的相关研究，详细讨论了单量子点光谱在研究量子点激子动力学的相关成果及所起到的不可替代的作用，并对该领域未来的挑战和机遇进行了展望，希望为该领域的持续发展提供一定的参考。

要点一：单激子动力学与光致发光闪烁的测量 

单量子点在光激发下，其光致发光强度会随时间发生高低起伏或间歇性的中断，该现象被称为量子点的光致发光闪烁，光致发光闪烁是单量子点等单粒子所特有的现象。由于量子点的光致发光主要来源于单激子的辐射复合，因此，光致发光闪烁主要源于单激子辐射强度的变化。通过对比单量子点光致发光强度和寿命随时间的变化关系可以有效地揭示量子点的光致发光闪烁的起源。单量子点的光致发光闪烁机制主要分为三种类型：俄歇型闪烁、带边载流子型闪烁和热载流子型闪烁。   

要点二：光致发光闪烁的操控 

目前，操控单量子点光致发光闪烁的方法可总结为四类：通过调节单量子点的激发光光场操控其光致发光闪烁特性，通过调节单量子点的费米能级操控其光致发光闪烁特性，通过调节单量子点的核壳结构操控其光致发光闪烁特性，通过调节单量子点的充、放电速率操控其光致发光闪烁特性。 

要点三：双激子及更高阶激子动力学的测量 

传统光谱测量多激子动力学的方法通常包括多峰拟合系综量子点的荧光光谱和多指数函数拟合量子点的时间分辨光谱，相关的数据处理结果误差较高且受量子点带电态的影响较大。单量子点光谱技术的快速发展为多激子动力学的测量另辟蹊径。通过辨别同一脉冲光激发下探测器探测到的单个量子点发射光子的先后顺序就可以有效区分单激子、双激子和多激子辐射，进而有效提取多激子动力学信息。  

 

要点四：多激子动力学的操控量 

目前，操控单量子点多激子动力学的方法主要包括：通过调节单量子点的界面环境操控其多激子动力学，通过调节单量子点的核壳结构操控其多激子动力学等。通过时间门控的方法可以有效消除多激子辐射的影响，这是辨别单量子点的重要武器。

   

要点五：展望 

单量子点光谱在研究量子点激子动力学方面具有巨大的应用潜力。然而，目前仍存在一些挑战，如单量子点光谱需要逐个对量子点进行测量因而研究效率较低，测量单量子点绝对量子产率目前也没有有效的方法，研究单量子点的材料结构对光学特性的影响尚缺少有效手段。鉴于量子点优异的光电性能，单量子点光谱技术的进一步革新将有助于更优异的量子点的制备，另外基于单量子点制备单光子源和纠缠光源仍是该领域的重要研究方向。 

作者简介

张国峰，山西大学教授，博士生导师，山西省优秀青年学术带头人。山西大学原子与分子物理专业毕业，2012年-2014年比利时鲁汶大学博士后。主要从事单量子点光谱、受限量子体系的激子动力学、纳米材料与器件所涉及的光电特性及电子、能量转移动力学等相关研究。在Phys. Rev. Lett., Nano lett., Small, J. Phys. Chem. Lett., APL等学术期刊共发表SCI等论文90多篇；授权发明专利23项；参与撰写及翻译论著章节3篇；主持国家自然科学基金4项，教育部基金1项，主持山西省高等学校创新人才支持计划和留学回国人员科技活动择优资助等项目。参与国家973计划、重大科研仪器研制等项目多项。所获得的奖励及荣誉有山西省三晋英才支持计划青年优秀人才、山西省高等学校创新人才支持计划、山西省优秀研究生博士学位论文指导教师等。

肖连团，博士研究生导师，国家百千万人才工程入选者，教育部创新团队带头人。现任太原理工大学党委常委、副校长；山西大学激光光谱研究所所长、量子光学与光量子器件国家重点实验室副主任。主持国家重点研发计划项目、国家高技术研究发展计划 (863计划)、973计划前期研究专项、国家自然科学基金等科研项目22项。在国际重要学术期刊Nature Phys., Light: Science & Applications, Phys. Rev. Lett., Nano Letters, Appl. Phy. Lett., Phys. Rev. A等和国内核心刊物上发表学术论文360余篇，获国家发明专利60余项以及1项美国授权发明专利。获多项奖励，包括山西省自然科学一等奖2项、山西省技术发明一等奖1项、山西省科技进步二等奖2项，2005年被评为山西省青年学术带头人，2006年人选教育部新世纪优秀人才支持计划，2009年被评为山西省高等学校中青年拔尖创新人才，2012年度教育部长江学者特聘教授。2015年入选国家百千万人才工程并享受国务院特殊津贴。2016年获山西省五一劳动奖章，2017年获第九届山西省优秀科技工作者称号。