第一作者:Xuan Huang, Jie Feng, Shengnan Hu
通讯作者:黄小青,邵琪
通讯单位:厦门大学,苏州大学
黄小青,厦门大学化学化工学院教授,博士生导师,苏州大学材化部特聘教授,博士生导师。获奖情况:国家杰出青年科学基金(2021)。作为课题负责人主持国家自然科学基金面上项目。研究方向:贵金属纳米材料的精准制备及其电、热、光催化应用研究。
邵琪,苏州大学材料与化学化工学部副研究员,研究方向:以介稳相材料为基础的先进材料合成、应用、机理探索为一体的研究方向。主要研究体系包括:介稳相二维氧化物、介稳相金属材料、介稳相自旋催化材料等。
论文速览
在异质结构中构建区域选择性结构,对于许多应用来说都非常重要。然而,由于复杂的过程、杂质污染和不明确的生长机制,有针对性地设计区域选择性结构还具有挑战性。
本论文针对异质结构中区域选择性结构的构建难题,提出了“一锅法”动力学控制的合成骨架,成功实现了金属异质结构中区域选择性结构的构建。研究团队考虑了金属前驱体的还原速率和异质界面的晶格匹配关系,实现了从Pd20Sb7六角纳米片到Pd8Sb3六角纳米片的相调控,以及从Pd20Sb7六角纳米片到Pd20Sb7菱形体和Pd20Sb7纳米粒子的形态调控。
特别是,区域选择性外延生长在Pd20Sb7六角纳米片上的Pt对乙醇氧化反应表现出了极高的活性,其活性是商用Pt/C的57倍。同时,对比商用Pt/C,该催化剂显示出更好的稳定性(2000次循环后仅下降16.3%)和选择性(72.4%)。
图文导读
图1:金属沉积速率(Vdep)和扩散速率(Vdiff)对生长模式的影响。
图2:r-Pt/Pd20Sb7和u-Pt/Pd20Sb7六角纳米片的形态表征和元素分布。
图3:两种不同Pt/Pd20Sb7六角纳米片异质结构中Pt的电子结构和局部配位结构。
注:以上为论文中部分图表。
总结展望
本研究提出的合成策略为设计非常规的精确异质结构铺平了道路,这些结构在多种应用中具有潜在的使用价值。通过精确控制金属前驱体的还原速率和异质界面的晶格匹配,实现了对Pt在Pd-Sb基底上分布的调控。
实验结果表明,区域选择性外延生长的Pt/Pd20Sb7六角纳米片在乙醇氧化反应中表现出卓越的催化性能,其活性和选择性均显著优于商用Pt/C催化剂。此外,该催化剂还展现出了良好的稳定性。这些发现不仅为乙醇氧化反应提供了高效的催化剂,也为异质结构设计提供了新视角。
文献信息
标题:Regioselective epitaxial growth of metallic heterostructures
期刊:Nature Nanotechnology DOI:10.1038/s41565-024-01696-0