韩布兴院士&孙晓甫研究员，又双叒叕发Nature子刊

最新推荐文章于 2025-04-25 20:17:54 发布
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分类专栏： 华算科技 理论计算 催化剂 文章标签： 云计算
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版权

ddb3aec27bb10997e8e1ef52bccb108d.jpeg 第一作者：Jiaqi Feng
通讯作者：韩布兴，孙晓甫

通讯单位：中国科学院化学研究所

6da89ad7b07bc6b23be9afcd3b2b396e.jpeg韩布兴，中国科学院化学研究所研究员、华东师范大学特聘教授、英国诺丁汉大学荣誉教授，中国科学院院士、发展中国家科学院院士、英国皇家化学会会士、中国科学院胶体界面与化学热力学重点实验室主任。

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孙晓甫，中国科学院化学研究所研究员。2019 年12 月至今任中国科学院化学研究所研究员，博士生导师。主要开展惰性化学键活化转化、可再生碳资源转化利用方面研究，如电化学转化CO2合成高附加值化学品。

论文速览

在酸性条件下，获得优异的多碳（C2+）产物选择性和电流密度是电化学CO2还原反应（CO2RR）实际应用的关键问题，但还具有挑战性。本文研究了在强酸性条件下，通过电化学CO2RR实现C2+产品的高效合成。

研究发现，通过微环境调节和掺杂效应增强催化剂的固有活性，可有效促进CO2转化为C2+产品。特别是，掺杂了La的铜空心球催化剂在pH ≤ 1的酸性电解质中展现出86.2%的C2+产品法拉第效率（FE），并且在-900 mA cm-2的电流密度下，C2+产品的单次通过转化效率（SPCE）可达到52.8%。此外，即使在-1 A cm-2的高电流密度下，催化剂仍能保持81.3%的高C2+ FE。 研究还发现，多孔通道结构在积累K+和OH-物种以及促进C-C偶联中起着关键作用，而La掺杂则增强了*CO中间体的生成，进一步促进了C2+产品的形成。

图文导读

3e70a425aef4ad67a02b0cccb4ca57a8.jpeg 图1：La-Cu HS催化剂的制备过程、形态和结构表征。

  4024ea4b40e671f68b6e9effecf72aa6.jpeg 图2：COMSOL Multiphysics模拟和实验研究，展示多孔通道结构在富集K+浓度和增强局部pH值方面的作用。

  3b6dce6e057fe592b943a5fb42240419.jpeg 图3：La-Cu HS、La-Cu SS和Cu HS在不同电流密度下的CO2RR性能。

  772fbda33d8f2612b98fefb22ed892a5.jpeg 图4：原位表面增强拉曼光谱（SERS）和原位衰减全反射-表面增强红外吸收光谱（ATR-SEIRAS）研究CO2RR过程中的中间体。

总结展望
本研究合成了La-Cu HS催化剂，并在强酸性电解质中实现了CO2到C2+产品的高效转化。通过微环境调节和La掺杂，显著提高了CO2RR的性能和选择性。

本工作为在酸性体系中促进CO2RR性能提供了一种有效的策略，有望推动CO2转化和利用的进一步创新和发展。

文献信息
标题：CO2 electrolysis to multi-carbon products in strong acid at ampere-current levels on LaCu spheres with channels

期刊：Nature Communications 

 

化学所韩布兴院士&孙晓甫，JACS
MS_YangZhanZhang的博客
12-19 283
在此，研究人员开发了一种满足电催化CO转化为乙酸盐所需的适当位点距离和配位环境的Cu原子系综，它显示出出色的整体性能，乙酸盐法拉第效率为70.2%，局部电流密度为225 mA cm–2，形成速率为2.1 mmol h–1 cm–2；此外，还可以获得91%的单次CO转化率和显著的稳定性。详细的实验和理论研究证实了Cu原子系综在优化C-C偶联、稳定关键烯酮中间体（*CCO）和抑制*HOCCOH中间体方面的重要优势，这可以将CO还原路径从常规金属Cu位点的乙醇/乙烯转移到Cu原子系综上的乙酸。
韩布兴院士/孙晓甫研究员，最新JACS
MS_YangZhanZhang的博客
04-14 789
作者提出二乙基酮（DK）、CP和CH是可用的酮类，它们通过与NO3-的C-N缩合分别转化为二乙基酮肟（DK-O）、CP-O和CH-O，在水解时释放HA。在较低电位下，NO3-还原的主要副产物是NO2-，因为NO2-还原的起始电位比NO3-的起始电位更负。在Cu2O(111)模型上，*NO质子化成*NHO是RDS，而在Cu(111)-Cu2O(111)异质结构上自发进行，没有任何额外的能垒，表明Cu2O具有较低的*NH2OH解吸能，因此Cu(111)-Cu2O(111)异质结构表现出增强的催化活性。
​中科院化学所韩布兴/孙晓甫，Nature子刊
MS_YangZhanZhang的博客
10-28 355
DPK和NH3的缩合可以产生二苯基酮亚胺(DPK-I)，进一步的N-N偶联需要一个合适的溶剂来稳定活性DPK-I中间体。因此，酮类化合物可以在N-N键的可控形成过程中充当介质，利用亚胺作为关键的中间体。具体而言，研究人员以WO3为模型催化剂，二苯基酮(DPK)介导的NH3转化为N2H4，实现了98.5%的N2H4产率和88.7%的NOx-N2H4选择性。更重要的是，由DPK介导的从NH3到BPA的转化遵循NH3→DPK-I→Ph2CN*→BPA途径，WO3上的晶格氧介导的脱氢促进了Ph2CN*的产生。
转化率高达97.5%，化学所韩布兴/孙晓甫，最新Angew
m0_72489520的博客
08-12 300
在此，作者首次通过苯酚和羟胺电还原合成环己酮肟。在铜催化剂上法拉第效率达到69.1%，伴随着相应的环己酮肟形成率达到了82.0 g h-1 gcat-1，苯酚的转化率高达97.5%。此外，通过热催化、电催化和Beckmann重排相结合，作者成功开发了木质素升级为己内酰胺的串联催化路线，实现了4.0 g木质素原料合成0.40 g己内酰胺。环己酮肟是己内酰胺合成（Nylon-6 的单体）的关键前体，但其在目前的生产中使用不可持续的碳源、贵金属催化剂并需要苛刻的条件。基于此，2024年8月8日，
韩布兴院士团队，重磅Nature Chemistry
MS_YangZhanZhang的博客
07-21 674
这项研究报道了一种独特的层状自支撑沸石（LSP-Z100），其具有广泛的开放框架三配位铝位点（oFTAl），作为强路易斯酸位点，能够有效激活PE的惰性C–H键，并实现内部供应氢的高效活性。结果表明，在反应过程中，固体残留物中的C和H转移到了产物中，而且产物的H/C比率逐渐提高，证实了内部氢转移的机制。图2展示了LSP-Z100的结构特征和催化性能，图2中的a显示了LSP-Z100和HZSM-5的高分辨率透射电镜图像，表明LSP-Z100具有层状自支撑结构，并且具有间歇性的晶格条纹，提示其存在介孔结构。
韩布兴院士，最新Nature Catalysis，「国家优青」孟庆磊共同通讯
m0_72489520的博客
05-30 644
在 Science、Nat. Commun.、Sci. Adv.、Angew. Chem. Int. Ed.、J. Am. Chem. Soc.等期刊发表SCI收录论文800余篇，获国家专利60余件，在重要学术会议做大会报告和邀请报告200余次。特别是Co单原子修饰的Pt纳米粒子在保留醚键C-O(R)的同时，实现了对邻位醚键的羟基C-O(H)键的选择性断裂，以超过72.1%的醚选择性转化了丁香酚和其他木质素衍生物。图4：在最优条件下，通过原位拉曼光谱监测丁香酚电催化反应过程，提供了反应机理信息。
韩布兴院士/秦培勇/卢璐，最新Angew
m0_72489520的博客
05-28 543
在 Science、Nat. Commun.、Sci. Adv.、Angew. Chem. Int. Ed.、J. Am. Chem. Soc.等期刊发表SCI收录论文800余篇，获国家专利60余件，在重要学术会议做大会报告和邀请报告200余次。教授，博士生导师，北京市科技新星。本文报道了一种CuAu单原子合金（SAA），通过电子金属载体相互作用（EMSI），实现了在-0.94 V下尿素产率高达813.6 μg h-1 mgcat-1，以及在-0.74 V下法拉第效率（FE）达到45.2%。
韩布兴院士/康欣晨，最新Angew
MS_YangZhanZhang的博客
07-11 339
展示了在0.1 M KBr-0.1 M OmimBr和0.1 M CsBr-0.1 M OmimBr电解液中，不同电位下的原位ATR-SEIRAS光谱，以及DFT计算得到的CO2RR至CO或HCOOH的吉布斯自由能变化。不同阳离子在EDL中的选择性差异归因于由Omim+引起的氢键效应，这改变了碱金属阳离子的溶剂化结构，从而影响了不同路径中间体的稳定性。展示了在0.1 M CsBr、0.1 M OmimBr和0.1 M CsBr-0.1 M OmimBr电解液中，不同类型界面水的相对数量和峰位随电位的变化。
中科院化学所韩布兴/康欣晨Angew
MS_YangZhanZhang的博客
07-10 424
展示了在0.1 M KBr-0.1 M OmimBr和0.1 M CsBr-0.1 M OmimBr电解液中，不同电位下的原位ATR-SEIRAS光谱，以及DFT计算得到的CO2RR至CO或HCOOH的吉布斯自由能变化。不同阳离子在EDL中的选择性差异归因于由Omim+引起的氢键效应，这改变了碱金属阳离子的溶剂化结构，从而影响了不同路径中间体的稳定性。展示了在0.1 M CsBr、0.1 M OmimBr和0.1 M CsBr-0.1 M OmimBr电解液中，不同类型界面水的相对数量和峰位随电位的变化。
超临界CO2四元体系研究：压力、温度与临界性质
韩布兴等的研究强调了在均相反应中，反应体系临界点随组成变化而变化的重要性，这为本论文的研究方向提供了理论支持。 这篇论文为理解和利用超临界CO2与其他气体的四元混合体系提供了重要的实验数据和理论分析，...
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04-21 963
本文系统阐述云计算的概念、核心优势与分类体系。云计算是依托互联网提供计算服务的模式，整合计算资源形成资源池，用户按需取用，无需关注底层运维。其优势显著，可降低硬件与运维成本，实现快速部署、灵活调配，同时保障数据安全与服务稳定，提升资源利用率。分类上，按服务模式分为 IaaS、PaaS、SaaS，分别提供基础资源、开发平台和软件应用；按部署模式可分为公有云、私有云、混合云与社区云，满足不同场景对资源、安全和成本的差异化需求。
数字化技术的五个环节：大数据、云计算、人工智能、区块链、移动互联网
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04-25 878
大数据、云计算、人工智能、区块链、移动互联网，这五大数字化技术的环节，如同构建智慧未来的基石，每一方面都承载着推动社会进步的重要使命。它们不仅各自拥有独特的底层技术，更在相互融合中，催生出前所未有的创新力量，直接为人类社会服务，实现数字技术产业化。大数据的价值在于其广泛的应用场景，从医疗健康到金融风控，从智慧城市到智能制造，大数据都在发挥着不可替代的作用。云计算的普及，让创新变得更加容易，无论是初创企业还是传统巨头，都可以借助云计算的力量，快速实现数字化转型。产业互联网的发展是未来数字经济的重要方向。
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04-24 835
*主要提供（开发、管理、部署、基础设施），直接提供完整软件服务（如邮件、CRM），用户仅需通过浏览器或App使用，无需安装和维护。不需要关心技术问题，拿来即用，不需要对其运行维护，有软件离线操作盒本地数据存储，能随时随地使用订购的软件和服务，对企业的技术研发、软件测试等极为便利。云计算的服务类型分为三种，分别为IaaS、PaaS、SaaS，这三个分别是什么意思，今天做一个简单的介绍和了解。，汽车的维修、年检、保险、司机都有租赁公司提供，你只需要提供目的地，即怎么去使用平台**（操作应用软件）**
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内容概要：本文详细介绍了如何利用威纶通触摸屏及其配套软件EasyBuilder Pro构建一个水箱液位控制的PID仿真程序。主要内容涵盖触摸屏界面设计、PID算法实现、通信配置以及仿真模型搭建等方面。文中不仅提供了具体的代码示例，还分享了许多调试经验和优化技巧，如抗积分饱和处理、通信同步设置等。此外，作者还强调了实际应用中的注意事项，例如参数范围限制、突发情况模拟等。 适合人群：从事工业自动化领域的工程师和技术人员，尤其是对PID控制器有一定了解并希望深入掌握其实际应用的人群。 使用场景及目标：适用于需要进行水箱液位控制系统设计、调试和优化的工作环境。主要目标是帮助读者理解和掌握PID控制的基本原理及其在实际工程项目中的具体实现方法。 其他说明：附带完整的工程文件可供下载，便于读者快速上手实践。文中提到的所有代码片段均经过实际验证，确保可靠性和实用性。
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