韩布兴院士&孙晓甫研究员，又双叒叕发Nature子刊

第一作者：Jiaqi Feng
通讯作者：韩布兴，孙晓甫

通讯单位：中国科学院化学研究所

韩布兴，中国科学院化学研究所研究员、华东师范大学特聘教授、英国诺丁汉大学荣誉教授，中国科学院院士、发展中国家科学院院士、英国皇家化学会会士、中国科学院胶体界面与化学热力学重点实验室主任。

 

孙晓甫，中国科学院化学研究所研究员。2019 年12 月至今任中国科学院化学研究所研究员，博士生导师。主要开展惰性化学键活化转化、可再生碳资源转化利用方面研究，如电化学转化CO2合成高附加值化学品。

论文速览

在酸性条件下，获得优异的多碳（C2+）产物选择性和电流密度是电化学CO2还原反应（CO2RR）实际应用的关键问题，但还具有挑战性。本文研究了在强酸性条件下，通过电化学CO2RR实现C2+产品的高效合成。

研究发现，通过微环境调节和掺杂效应增强催化剂的固有活性，可有效促进CO2转化为C2+产品。特别是，掺杂了La的铜空心球催化剂在pH ≤ 1的酸性电解质中展现出86.2%的C2+产品法拉第效率（FE），并且在-900 mA cm-2的电流密度下，C2+产品的单次通过转化效率（SPCE）可达到52.8%。此外，即使在-1 A cm-2的高电流密度下，催化剂仍能保持81.3%的高C2+ FE。 研究还发现，多孔通道结构在积累K+和OH-物种以及促进C-C偶联中起着关键作用，而La掺杂则增强了*CO中间体的生成，进一步促进了C2+产品的形成。

图文导读

图1：La-Cu HS催化剂的制备过程、形态和结构表征。

  图2：COMSOL Multiphysics模拟和实验研究，展示多孔通道结构在富集K+浓度和增强局部pH值方面的作用。

  图3：La-Cu HS、La-Cu SS和Cu HS在不同电流密度下的CO2RR性能。

  图4：原位表面增强拉曼光谱（SERS）和原位衰减全反射-表面增强红外吸收光谱（ATR-SEIRAS）研究CO2RR过程中的中间体。

总结展望
本研究合成了La-Cu HS催化剂，并在强酸性电解质中实现了CO2到C2+产品的高效转化。通过微环境调节和La掺杂，显著提高了CO2RR的性能和选择性。

本工作为在酸性体系中促进CO2RR性能提供了一种有效的策略，有望推动CO2转化和利用的进一步创新和发展。

文献信息
标题：CO2 electrolysis to multi-carbon products in strong acid at ampere-current levels on LaCu spheres with channels

期刊：Nature Communications