上海大学,2025年首篇Nature!杨绪勇团队连续三年发Nature!

无重金属蓝色量子点(QD)发光二极管(QLEDs)的电致发光性能远低于最先进的镉基发光二极管。

生态友好的ZnSeTe量子点是镉基蓝色量子点的理想替代品,但面临着由聚集的碲(Ten≥2)导致的颜色杂质和稳定性差的问题,这主导了成分的不均匀性。

在此,来自吉林大学张佳旗上海大学张建华&杨绪勇等研究者开发了一种等电子控制策略,使用同源硫与三苯基亚磷酸酯(TPP-S)配位来构建具有纯蓝色发射近统一光致发光量子产率的均匀ZnSeTeS量子点相关论文以题为“Homogeneous ZnSeTeS quantum dots for efficient and stable pure-blue LEDs”于2025年03月05日发表在Nature上。

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量子点发光二极管(QLED)凭借其卓越的色彩表现力和成本效益,在量子点合成与器件工程技术的持续推动下,已具备与商用有机发光二极管(OLED)竞争的实力。

然而,无重金属QLED,尤其是需要更高工作电压的蓝光QLED的发展仍显滞后。尽管通过生长控制、组分优化和壳层工程等手段,基于环保型ZnSeTe量子点的蓝光QLED的电致发光性能得到了显著提升,但在纯蓝光发射范围(460-475 nm)内的进展仍然有限。

为了满足理想显示应用的需求,增加合金量子点中的碲(Te)含量以将发射峰移至纯蓝光区域,几乎不可避免地会导致发射线宽展宽和量子点堆垛层错增加,这是因为Te原子在合金体系中易于聚集,从而引起色彩不纯和结构不稳定。

参考ZnSeTe量子点的研究,研究者认识到,要充分发挥ZnSeTe量子点系统的潜力,亟需一种策略,既能平衡量子点合成过程中阴离子的反应活性,又能抑制Ten≥2等电子中心的形成。

相对于硒(Se)类似物,如三辛基膦-Te等Te前体的高反应活性不可避免地导致合金量子点中富Te和贫Te区域的异质分布,从而因带隙差异导致发射光谱展宽。量子点富Te区域的一些严重堆垛层错也会降低辐射复合效率和晶格稳定性。

此外,由于Te和Se之间较大的电负性差异,ZnSeTe量子点中被称为等电子中心的相邻Te原子会产生短程势以束缚空穴。这会在价带最大值上方诱导深空穴局域态,从而捕获电子形成激子,产生低能尾发射,进而降低量子点的色纯度。

在本文中,研究者发现,具有高电负性的受体特性硫,通过干扰Te原子周围的载流子,削弱了Te原子的空穴局域化效应,从而有效抑制了Ten≥2等电子中心的形成

此外,同族硫的引入增加了量子点的构型熵,消除了堆垛层错和氧缺陷,显著提升了材料的结构稳定性并降低了非辐射复合载流子密度。

基于上述优化,采用核壳结构ZnSeTeS/ZnSe/ZnS量子点制备的纯蓝光QLED器件在460 nm发射波长下展现出优异的性能:外量子效率高达24.7%,发射谱线宽度仅为17 nm,在100 cd cm−2初始亮度下的工作寿命(T50)接近30,000小时。

这些性能指标与目前最先进的含镉蓝光QLED相当,标志着无镉量子点电致发光器件取得了重大突破。

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图1 QDs的表征。

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图2 QDs的PL动力学和结构稳定性。

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图3 器件性能

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图4 器件稳定性。

综上所述,研究者展示了基于环保型ZnSeTeS量子点的高效稳定纯蓝光QLED,其具有出色的色彩质量。

在ZnSeTe量子点的合成过程中引入TPP-S,由于TPP的低电子给体特性,平衡了阴离子原子之间的反应活性,而同族硫通过重新分配电荷局域化,抑制了Te团簇等电子中心的形成,有效避免了量子点中Te的聚集,形成了四元均匀合金ZnSeTeS量子点。

堆垛层错和氧缺陷的消除,以及合金量子点中构型熵的增加,显著增强了其辐射复合效率和结构稳定性。

这些因素共同促成了无重金属量子点在纯蓝光发射方面的电致发光性能记录,推动了环保型QLED技术的发展。

据悉,这已经是杨绪勇团队,连续三年在Nature顶刊上发文。

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参考文献

Wu, Q., Cao, F., Yu, W.et al. Homogeneous ZnSeTeS quantum dots for efficient and stable pure-blue LEDs. Nature (2025). https://doi.org/10.1038/s41586-025-08645-4

内容概要:本文围绕【卡尔曼滤波】具有梯度流的一类系统的扩散映射卡尔曼滤波器研究(Matlab代码实现)“具有梯度流的一类系统的扩散映射卡尔曼滤波器研究”展开,重点介绍了一种结合扩散映射与卡尔曼滤波的新型滤波方法,适用于存在模型不确定性或混沌特征的动态系统状态估计。该方法利用梯度流信息提升滤波性能,在可预测性较高的阶段对混沌系统具备一定的预测能力,并通过Matlab代码实现验证其有效性。文档还附带多个相关研究主题,涵盖故障诊断、路径规划、信号处理、无人机控制、电力系统优化等多个领域,展示了卡尔曼滤波及其他先进算法在工程实践中的广泛应用。; 适合人群:具备一定数学基础和编程能力,从事控制理论、信号处理、自动化、航空航天、机器人或相关工程领域的研究生、科研人员及工程师。; 使用场景及目标:①研究复杂动态系统(如混沌系统)的状态估计与预测问题;②提升在模型不准确或噪声干扰严重情况下的滤波精度;③结合Matlab仿真平台开展算法开与验证,推动理论成果向实际应用转化; 阅读建议:建议读者结合提供的Matlab代码进行实践操作,深入理解扩散映射与卡尔曼滤波的融合机制,同时可参考文中列举的多种应用场景拓展思路,注重算法原理与工程实现的结合。
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