同济大学马吉伟团队，最新Nature Catalysis

第一作者：Xuepeng Zhong, Lijun Sui, Menghao Yang

通讯作者：马吉伟, Peter Strasser，Zhiwei Hu

通讯单位：同济大学，德国柏林工业大学，德国马普所

论文速览

本研究旨在设计能够有效催化分子氧电化学反应生成氢氧根离子的材料，关键在于开发无铂催化剂。

研究团队通过控制3d和4d/5d金属的轨道杂化来调整吸附强度并稳定催化位点。在Li2Mn1−xRuxO3材料中，通过改变M–O共价性（M = 4d/5d金属）来稳定O 2p空穴，有助于缓解结构不稳定性。

实验结果显示，Mn和Ru原子是氧还原反应（ORR）的活性位点，与Pt/C催化剂相比表现出高ORR活性和稳定性，并且在氧进化反应中优于NiFe层状双氢氧化物和RuO2。特别是，Li2Mn0.85Ru0.15O3在阴离子交换膜燃料电池和水电解器中分别展现出1.2 W cm−2的高功率密度和1.2 A cm−2的高电流密度。

图文导读

图1：展示了Li2Mn1−xRuxO3催化剂的物理表征，包括X射线衍射（XRD）分析、软X射线吸收光谱（SXAS）研究、X射线光电子能谱（XPS）分析以及透射电子显微镜（TEM）图像。

图2：详细描述了Li2Mn0.85Ru0.15O3的结构表征，包括中子衍射数据、傅里叶变换扩展X射线吸收精细结构（EXAFS）分析以及高分辨率TEM（HR-TEM）图像。

图3：展示了Li2Mn1−xRuxO3的氧还原反应（ORR）活性和稳定性测试结果，包括线性扫描伏安法（LSV）曲线、半波电位与组成的关系、与其他文献值的比较、极化曲线前后的ADT测试以及金属溶出分析。

图4：提供了Li2Mn0.85Ru0.15O3在ORR过程中的原位X射线吸收近边结构（XANES）分析和理论考虑，包括Mn和Ru K边的XANES光谱、自由能与反应路径图。

图5：展示了使用Li2Mn0.85Ru0.15O3作为阴离子交换膜燃料电池（AEMFC）阴极时的性能，包括H2/O2和H2/空气条件下的极化曲线和功率密度曲线。

图6：展示了Li2Mn1−xRuxO3在氧进化反应（OER）中的性能，包括电催化活性、Tafel斜率、法拉第效率测试以及使用Li2Mn0.85Ru0.15O3或NiFe-LDH作为阳极的电解器的极化曲线。

总结展望

本研究的亮点在于成功开发了一种新型的无铂催化剂Li2Mn1−xRuxO3，该催化剂在阴离子交换膜燃料电池和水电解器中展现出优异的电催化性能。

特别是Li2Mn0.85Ru0.15O3，其在阴离子交换膜燃料电池中实现了1.2 W cm−2的高功率密度和在水电解器中实现了1.2 A cm−2的高电流密度，显示出与商业铂族金属（PGM）催化剂相竞争的潜力。

此外，该催化剂在氧还原反应和氧进化反应中均表现出高活性和稳定性，为未来能源转换系统提供了一种高效、低成本的解决方案。

文献信息

标题：Stabilization of layered lithium-rich manganese oxide for anion exchange membrane fuel cells and water electrolysers

期刊：Nature Catalysis