第一作者：Cheng-Jie Zhu
通讯作者：王健纯
通讯单位：南方科技大学
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氧化还原化学，这是经常遇到的形成新的键和立体中心，依赖于氧化还原电位的相容性。尽管取得了一些进展，但在没有化学计量氧化还原试剂的情况下实现一般的电催化环去消旋过程还是一个艰巨的挑战。
本研究展示了一种通过电催化循环去消旋化（ECD）的方法，实现了二级（仲）醇的去消旋化。该过程通过铱（Ir）催化的对映体选择性阳极脱氢和铑（Rh）催化的阴极析氢反应顺序进行，利用金属氢化物催化，克服了强氢化物供体需要其亲本金属复合物具有较低还原电位所带来的固有还原电位不兼容性的难题。
通过使用可回收的铑催化修饰电极作为阴极，克服了还原电位不兼容性的问题，这是均相铑催化所无法达到的。该方法能够对具有显著官能团耐受性的生物活性化合物进行化学选择性立体化学修饰。表面特征和机理研究展示了化学修饰电极所带来的独特优势。
图文导读
图1：电催化循环去消旋化的概念和挑战。
图2：反应开发的过程。
图3：不同官能团的底物适用性。
图4：化学修饰电极的可回收性和在生物活性化合物的立体化学编辑中的应用。
文献信息
标题：Electrocatalytic cyclic deracemization enabled by a chemically modified electrode
期刊：Nature Catalysis DOI：10.1038/s41929-024-01189-2
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