赵立东Nature子刊：廉价地球宝藏——n型PbS0.6Se0.4热电材料

第一作者：Lei Wang

通讯作者：赵立东、谢鸿耀

通讯单位：北京航空航天大学

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热电材料因其直接且可逆地将热能转换为电能的能力而备受关注，这在废热回收和提高能源利用效率方面具有巨大潜力。

作为最早发现的热电半导体之一，Bi2Te3合金在商业热电材料中占据主导地位已超过半个世纪。然而，近年来对这一材料系统的深入研究表明，Bi2Te3材料的热电性能提升空间有限。此外，Bi2Te3的带隙较小，大约为0.15 eV，导致在50°C左右发生本征激发，随着温度的升高热电性能急剧下降，限制了其在热电发电中的应用。

此外，铋元素非常稀缺，地壳丰度仅为0.001 ppm，全球每年的铋产量仅为约470吨。热电技术的快速发展推动了对铋原料的需求激增，这反过来又限制了热电技术的进一步广泛应用。因此，迫切需要开发地球丰富的高性能热电材料来替代Bi2Te3。 本研究开发了一种低成本且地球丰富的PbS化合物，具有出色的热电性能。优化的n型PbS材料在本系统中实现了创纪录的室温ZT值0.64。此外，首次制造了基于n型PbS的热电制冷装置，该装置在室温下展示了约36.9 K的显著制冷温差。同时，使用n型PbS材料的单腿装置的发电效率达到约8%，显示出在将废热转化为有价值的电能方面的显著潜力。本研究证明了可持续的n型PbS作为商业Bi2Te3的可行替代品的可行性，从而扩展了热电技术的应用。

图文导读

图1：基于PbS的热电材料的高性能和地球丰度，以及热电制冷和发电潜力的比较。

 

图2：多晶Pb1+yS0.6Se0.4样品的微观结构和输运性质。

 

图3：多晶Pb1.004S0.6Se0.4 + zCu样品的微观结构和输运性质。

 

图4：SPSed样品和晶体Pb1.004S0.6Se0.4 + 0.001Cu样品的微观结构和输运性质。

 

图5：晶体Pb1.004S0.6Se0.4 + 0.001Cu样品的器件性能。

总结展望

本研究通过晶格平整化和间隙掺杂策略，显著提高了PbS的低温热电性能，实现了创纪录的室温ZT值约0.64，以及高达31.5 μW cm-1 K-2的功率因子。基于此，首次制造了基于n型PbS的热电制冷模块，在303 K的热端温度下获得了约36.9 K的最大温差。 此外，使用PbS材料的单腿装置在474 K的温差下展示了约8%的发电效率，表明PbS在将废热转化为有价值的电能方面具有显著潜力。这项工作为优化PbS的低温热电性能提供了系统的方法，并证明了PbS是商业Bi2Te3的可行替代品，为热电技术的可持续性做出了贡献。

文献信息
标题：Realizing thermoelectric cooling and power generation in N-type PbS0.6Se0.4 via lattice plainification and interstitial doping

期刊：Nature Communications