宋钫ACS：引入氧空位，促进NiFeLDH电子迁移以增强催化析氧反应

 

电化学水分解技术产氢气，是解决能源短缺和环境污染的一种有前途的技术。在水分解的半反应中，析氧反应(OER)动力学缓慢，设计和开发高效、耐用和低成本的OER电催化剂对于提高OER的动力学是必不可少的。氧空位工程已被广泛研究以改善催化动力学，其除了具有调节电子结构的强大能力外，还可以通过促进电荷分离来提高半导体电催化剂的导电性。 

一些研究表明，电子输运对薄膜催化剂的净催化活性影响不明显；相反，其他研究表明，添加导电添加剂或操纵催化剂的电荷迁移率可显著提高催化活性。因此，确定电子结构调制和电子输运的贡献，以及阐明Ov的关键作用对于理解电催化机理和设计有效的OER催化剂至关重要。

 

 

基于此，上海交通大学宋钫课题组讨论了Ov促进的NiFe LDH的活性来源，并揭示了电荷转移对其电催化OER的关键作用。 

实验结果表明，表面Ov工程不调节固有催化活性或机理，但降低了电荷传递阻力，有利于催化活性中心的可及性；在滴铸电极上它可以提高超过一个数量级的电导率。此外，活性中心密度与催化活性的线性关系表明，有利的电荷输运是提高催化活性的根本原因。

 

 

此外，本文还提出了一个先前被忽视的事实，即电子传递可能开关活性位点的OER催化。原位紫外-可见光谱分析和DFT计算表明，表面Ov工程施加的子带的建立是催化剂电荷加速输运的原因，Ov可以作为电子供体向导电带注入额外的离域电子，从而增加电荷载流子密度和迁移率。 

综上，该项工作强调了电子传递在(氧)氢氧化物基电催化剂中的重要作用，还强调了在评价半导体/绝缘催化剂的电催化性能或将其作为实用电极时考虑电子输运的重要意义。 

Oxygen Vacancies Unfold the Catalytic Potential of NiFe-Layered Double Hydroxides by Promoting Their Electronic Transport for Oxygen Evolution Reaction. ACS Catalysis, 2023.