第一作者:阳旭
通讯作者:汪国秀,周栋,Doron Aurbach
通讯单位:悉尼科技大学,巴伊兰大学,清华大学深圳国际研究生院
论文速览
氯离子电池(CIBs)具有高能量密度和低成本等优点,有望成为锂离子电池(LIBs)的替代品。然而,由于缺乏阳极的兼容性电解质,CIBs的发展受到了很大限制。本研究针对CIBs开发了一种新型的固态聚阳离子电解质(SPE),以实现室温下使用铝(Al)金属作为负极的电池系统。
本文中,SPE不仅提高了CIBs的稳定性和安全性,还实现了高离子导电率(25 °C时为1.3×10-2 S cm-1),也有效抑制了Al负极上的枝晶生长和FeOCl正极的退化。Al|SPE|FeOCl CIBs展示了高放电容量(基于正极约为250 mAh g-1)和长使用寿命。本工作为开发低成本CIBs开辟了新途径。
图文导读
图1:SPE的设计和合成,包括其设计理念、共聚物化机制以及通过FTIR图谱展示的前驱体和SPE的对比。
图2:SPE的安全性测试,包括与液态ILE相比的固态SPE的图片、燃烧测试、泄漏测试、空气暴露下的峰值电流演变以及光学图片。
图3:SPE中的配位结构。分子动力学(MD)模拟得到ILE和SPE的快照,Al-Al配位对和N-Cl配位对的RDF,ILE和SPE的Al27 7NMR光谱,Al|SPE|Al电池的电流。
图4:SPE与Al金属负极之间的界面兼容性,包括CV曲线、倍率性能、电压曲线、力-位移图以及经过100次循环后Al电极的SEM图像。
图5:Al基CIBs的电化学性能,不同电解质的Al||FeOCl电池的典型充/放电曲线、循环性能、阻抗变化以及比较报道的非锂金属CIBs和Al离子电池(AIBs)的性能。
图6:循环后FeOCl正极的表征,包括FeOCl正极在放/充电过程中的结构演变的原位同步辐射粉末衍射(PD)分析、不同状态下FeOCl电极的Fe 2p XPS峰、经过3次循环后的FeOCl电极的TEM图像以及ToF-SIMS强度分布的3D几何结构。
总结展望
本研究开发的固体聚阳离子电解质(SPE)有效地解决了传统电解质系统(基于离子液体或非水溶液)所遇到的空气敏感性和液体泄漏的危害问题。通过分子动力学模拟和实验表征,强调了SPE内部经过特殊设计的配位结构,不仅提高了离子导电率(25 °C时为1.3×10-2 S cm-1)和电荷载流子的阴离子迁移数,而且还在电极与SPE之间形成了兼容的界面,有效避免了电极在循环过程中的退化(即阻止了Al负极上的枝晶沉积和FeOCl正极的退化)。 因此,所开发的Al|SPE|FeOCl CIBs展现出了高放电容量和循环稳定性。鉴于其低成本、高能量密度、长循环寿命和材料的丰富性,Al基CIBs池有潜力应用于电网规模的能量存储。
文献信息
标题:Design of Solid Polycationic Electrolyte to Enable Durable Chloride-Ion Batteries
期刊:Angewandte Chemie International Edition
DOI:10.1002/anie.202405750